【摘要】：壓力對物質(zhì)的合成和性質(zhì)有著巨大影響。高壓將使材料的原子間距縮短,改變原子的化學(xué)價態(tài),使原子間發(fā)生電荷轉(zhuǎn)移,使晶體結(jié)構(gòu)發(fā)生變化,從而引發(fā)一些特殊的化學(xué)反應(yīng)。因此,高壓物理是合成和發(fā)現(xiàn)新材料的重要手段。本論文以高壓物理為支點,主要包括兩個部分。第一部分為高壓下的光伏材料方面的研究工作,介紹光伏材料的基本性質(zhì)和研究分析的方法,并利用第一性原理對I-III-VI族化合物中的AgInS_2進行高壓下的理論研究,對于尋找和設(shè)計新型光伏半導(dǎo)體材料有著重要的意義。第二部分我們立足于多鐵磁電材料的基本理論和應(yīng)用,并結(jié)合目前國內(nèi)外研究的最新進展,用第一性原理方法研究了高氧壓和高壓下的多鐵材料DyNiO_3的性質(zhì)并分析研究了其磁電耦合效應(yīng)的微觀物理機制。為設(shè)計這種新型的信息存儲材料奠定了理論基礎(chǔ)。本論文的具體內(nèi)容如下:首先我們針對目前光伏材料的研究熱點I-III-VI族化合物中的AgIn S_2材料,基于第一性原理利用CALYPSO材料結(jié)構(gòu)預(yù)測方法進行了高壓下的新相結(jié)構(gòu)預(yù)測。先前的實驗研究發(fā)現(xiàn),CuInS_2在高壓9.5GPa左右將轉(zhuǎn)變?yōu)榱⒎较嘟Y(jié)構(gòu),并伴隨著一些其他性質(zhì)的改變。然而,對于這種I-III-VI化合物高壓下的晶體結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)性質(zhì)等理論研究卻罕有報道。我們通過理論模擬發(fā)現(xiàn),AgIn S_2的在12.5GPa的壓力下結(jié)構(gòu)將從四方相(對稱性為I-42d)轉(zhuǎn)變?yōu)榱⒎较?對稱性為Fd-3m),與實驗得出的結(jié)論吻合,但是相變壓力要大于CuInS_2的相變壓力9.5GPa。為了得到體系更加精確的帶隙值,我們采用了雜化泛函HSE06方法,計算所得到AgInS_2的立方相帶隙為1.2eV左右,較之它的四方相的帶隙(2.0eV左右),更為接近理想帶隙(1.4eV)。在計算得到聲子譜中我們發(fā)現(xiàn)布里淵區(qū)中沒有虛頻的存在,說明該結(jié)構(gòu)滿足動力學(xué)穩(wěn)定性。同時我們通過計算體系的電子局域函數(shù)和電荷密度分析了這種化合物的原子間成鍵形式。并對常壓與高壓下不同結(jié)構(gòu)的光學(xué)性質(zhì)進行了計算比較�；趯π虏牧系脑O(shè)計角度,我們利用密度泛函理論,以高氧壓合成的鈣鈦礦型DyNiO_3為研究對象,分析了GGA+U方法中,U值對該體系性質(zhì)的影響。系統(tǒng)的研究了該化合物的電子結(jié)構(gòu)、化學(xué)鍵、磁性、鐵電性,并分析了其鐵電性的來源。我們得到的結(jié)果顯示,考慮了自旋極化和反鐵磁磁結(jié)構(gòu)后高氧壓下DyNiO_3體系的對稱性由P21/n轉(zhuǎn)變?yōu)榱薖21。計算得出的電子結(jié)構(gòu)性質(zhì)顯示出體系的帶隙為0.715eV,為間接帶隙化合物。體系中的Ni原子發(fā)生了電荷歧化,Ni1原子和Ni2原子的磁矩分別為1.703μB和0.710μB。從體系態(tài)密度圖的分析中還發(fā)現(xiàn)Ni-3d和O-2p態(tài)發(fā)生了耦合�；诘谝恍栽�,我們還計算了體系的波恩有效電荷和電子局域函數(shù),確定了Ni-O鍵為離子鍵。并得到了體系的自發(fā)電極化值為6.78μC/cm2,沿著晶格b軸的方向,并指出體系中格點和鍵中心的電荷有序?qū)е铝薉yNiO_3中鐵電性的形成。最后我們基于第一性原理方法研究了高壓下的DyNiO_3的晶體結(jié)構(gòu)、電子結(jié)構(gòu)、磁性和鐵電性質(zhì)。結(jié)果表明,在高壓下DyNiO_3的晶體結(jié)構(gòu)發(fā)生了改變,晶格常數(shù)和體積隨著壓力從0GPa到10GPa的增加而減小。在10GPa的壓力下,DyNiO_3的晶體對稱性由P21轉(zhuǎn)變?yōu)镻21/n,并且?guī)队筛哐鯄合碌?.715eV變?yōu)?.25eV,為間接帶隙化合物。通過對體系態(tài)密度的研究,我們還發(fā)現(xiàn)在高壓下,Ni1原子位的磁矩不變,而Ni2原子位的磁距在0-10GPa下隨著壓力的增大而減小,導(dǎo)致了體系磁結(jié)構(gòu)變化。在壓力大于6GPa時,Ni2原子位的磁矩消失。這種體系的晶體結(jié)構(gòu)磁結(jié)構(gòu)的變化,消除了體系中的鍵中心的電荷有序,導(dǎo)致了鐵電性消失,從而可以實現(xiàn)用高壓對該體系的鐵電性的調(diào)控。
[Abstract]:The pressure has a great influence on the composition and properties of the substance. The high pressure will shorten the atomic distance of the material, change the chemical valence state of the atom, transfer the charge transfer between the atoms, and cause the crystal structure to change, thus causing some special chemical reactions. Therefore, high-pressure physics is an important means of synthesizing and discovering new materials. The paper takes the high-pressure physics as the fulcrum, which mainly includes two parts. The first part is the research work of the photovoltaic material under high pressure, introduces the basic properties of the photovoltaic material and the method of the research and analysis, and uses the first principle to study the theory of AgInS _ 2 in the compound of the group I-III-VI. It is of great significance to find and design a new type of photovoltaic semiconductor material. The second part is based on the basic theory and application of the multi-ferromagnet electric material, and in combination with the latest development of the research at home and abroad, the properties of the multi-iron material DyNiO _ 3 under high oxygen pressure and high pressure are studied by the first principle method and the micro-physical mechanism of the magnetoelectric coupling effect is analyzed. The theoretical basis is laid for the design of this new information storage material. The specific content of this thesis is as follows: First of all, the new phase structure prediction under high pressure is carried out based on the first principle, based on the first principle, based on the first principle of the AgIn S _ 2 material in the hot spot I-III-VI compound of the present photovoltaic material. Previous experimental studies have found that CuInS _ 2 will transition to a cubic phase structure at a high pressure of 9.5GPa and with some other changes in properties. However, theoretical studies such as the crystal structure and the properties of the electron structure under the high pressure of the I-III-VI compound are rare. The theoretical simulation shows that the structure of AgIn S _ 2 at the pressure of 12. 5GPa will transition from the tetragonal phase (symmetry I-42d) to the cubic phase (symmetry is Fd-3m), which is in agreement with the conclusions of the experiment, but the phase change pressure is higher than the phase change pressure of CuInS _ 2 by 9.5GPa. In order to get a more accurate band gap, we used the hybrid HSE06 method to calculate the cubic phase band gap of AgInS _ 2 as 1. 2eV, which is closer to the ideal band gap (1. 4eV) than the band gap (about 2.0eV) of the tetragonal phase. In the calculation of the acoustic subspectrum, we find that there is no virtual frequency in the Brillouin zone, which indicates that the structure can satisfy the dynamic stability. At the same time, we used the electronic local function and the charge density of the system to analyze the form of the bond between the atoms of the compound. The optical properties of different structures under normal pressure and high pressure are compared. Based on the design angle of the new material, we use the density functional theory, the perovskite type DyNiO _ 3 synthesized with the high oxygen pressure as the research object, and the influence of U value on the property of the system in the GGA + U method is analyzed. The electronic structure, chemical bond, magnetism and ferroelectricity of the compound are studied and the source of its ferroelectric property is analyzed. The results show that the symmetry of the DyNiO _ 3 system under high oxygen pressure after spin-polarization and anti-ferromagnetic structure is changed from P21/ n to P21. The calculated electron structure properties show that the band gap of the system is 0. 715eV, which is an indirect bandgap compound. The Ni atoms in the system have the charge disproportionation. The magnetic moments of the Ni1 and Ni2 atoms are respectively 1. 703. mu.B and 0. 7710. m u.B. The coupling between the Ni-3d and the O-2p states is also found from the analysis of the system state density map. Based on the first principle, we also calculated the effective charge and the electronic local function of the system, and determined that the Ni-O bond is an ionic bond. The spontaneous polarization of the system is 6.78. m u.C/ cm2, along the direction of the lattice b axis, and the charge order of the lattice point and the key center in the system results in the formation of the ferroelectric in DyNiO _ 3. Finally, based on the first principle, the crystal structure, electronic structure, magnetism and ferroelectric property of DyNiO _ 3 under high pressure are studied. The results show that the crystal structure of DyNiO _ 3 has changed under high pressure, and the lattice constant and volume decrease with the increase of the pressure from 0GPa to 10GPa. Under the pressure of 10GPa, the crystal symmetry of DyNiO _ 3 is changed from P21 to P21/ n, and the band gap is changed from 0. 715eV at high oxygen pressure to 1. 25eV, and is an indirect bandgap compound. Through the study of the density of the system state, we have also found that the magnetic moment of the Ni1 atom bit is the same at high pressure, while the magnetic distance of the Ni2 atomic bit decreases with the increase of the pressure at 0-10GPa, resulting in the change of the magnetic structure of the system. When the pressure is greater than 6GPa, the magnetic moment of the Ni2 atomic bit disappears. the change of the magnetic structure of the crystal structure of the system eliminates the charge order of the key center in the system, leads to the disappearance of the ferroelectric property, and can realize the regulation of the ferroelectric property of the system by high voltage.
【學(xué)位授予單位】：長春理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O521

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