本文關(guān)鍵詞：基于Resistive-Pulse技術(shù)的微米孔內(nèi)顆粒輸運(yùn)研究　出處：《東南大學(xué)》2016年博士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：自1950年代發(fā)明至今,Resistive-Pulse檢測(cè)技術(shù)憑借其實(shí)驗(yàn)操作簡(jiǎn)便、超高通量、信號(hào)可重復(fù)性好、檢測(cè)精度高并能實(shí)現(xiàn)單個(gè)顆粒特征的有效識(shí)別等明顯優(yōu)勢(shì),廣泛應(yīng)用于生物分子、病毒、顆粒和細(xì)胞等物質(zhì)的檢測(cè)。檢測(cè)物質(zhì)的尺寸范圍從納米到微米量級(jí),在基因測(cè)序、病毒檢測(cè)和疾病預(yù)防與治療方面具有廣闊的應(yīng)用前景。為了模擬病毒和細(xì)胞的過(guò)孔檢測(cè),本文中我們基于Resistive-Pulse方法使用徑跡刻蝕的微米孔對(duì)不同人工合成顆粒的過(guò)孔特征進(jìn)行了檢測(cè)。借助人工顆粒的檢測(cè)研究,我們可以簡(jiǎn)化生物顆粒的過(guò)孔情況,進(jìn)而發(fā)現(xiàn)一般性規(guī)律,并揭示潛在的物理圖景,從而為生物物質(zhì)檢測(cè)研究提供必要的參考。Resistive-Pulse技術(shù)通過(guò)測(cè)量顆粒過(guò)孔信號(hào)的阻塞電流幅值和過(guò)孔時(shí)間可以對(duì)其尺寸和表面電荷屬性進(jìn)行檢測(cè)。作為實(shí)驗(yàn)中的主要組成部分,待測(cè)顆粒和微米孔的特征對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果具有重要影響。圍繞如何進(jìn)一步提高Resistive-Pulse技術(shù)對(duì)顆粒尺寸和表面電荷特征的測(cè)量精度,并拓展檢測(cè)技術(shù)的使用范圍,本文中考慮了顆粒形狀、顆粒表面電荷密度和微米孔形狀等3個(gè)重要因素對(duì)顆粒過(guò)孔信號(hào)特征的影響,并得到了 5個(gè)方面的主要?jiǎng)?chuàng)新成果。1.顆粒形狀對(duì)顆粒過(guò)孔阻塞電流的影響。借助內(nèi)壁粗糙的微米孔,檢測(cè)了球狀顆粒和兩種不同長(zhǎng)度的棒狀顆粒。結(jié)果顯示在得到的離子電流信號(hào)內(nèi)包含著過(guò)孔物體的長(zhǎng)度信息。通過(guò)將實(shí)驗(yàn)中的阻塞電流幅值與基于顆粒體積的理論預(yù)測(cè)對(duì)比,發(fā)現(xiàn)短棒狀顆粒在過(guò)孔時(shí)會(huì)發(fā)生旋轉(zhuǎn),引起一個(gè)較大的體積占位并產(chǎn)生較大的阻塞電流幅值。進(jìn)而,實(shí)現(xiàn)了相似體積的球狀顆粒與棒狀顆粒的成功分辨。2.顆粒表面電荷密度對(duì)其過(guò)孔時(shí)間的影響。檢測(cè)了兩種不同帶電屬性的顆粒在不同pH溶液內(nèi)的過(guò)孔速度。發(fā)現(xiàn)顆粒的過(guò)孔速度與其表面電荷密度具有復(fù)雜的對(duì)應(yīng)關(guān)系。強(qiáng)帶電表面顆粒的過(guò)孔速度隨著溶液pH的升高而出現(xiàn)異常下降。我們認(rèn)為這主要是由于以下三方面共同作用的結(jié)果:i.表面的離子凝聚,ii.顆粒表面的非對(duì)稱雙電層,iii.孔和顆粒帶電表面形成的電滲流。此外,通過(guò)測(cè)量不同電場(chǎng)下的強(qiáng)帶電顆粒的阻塞電流信號(hào),實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了顆粒表面離子凝聚現(xiàn)象的出現(xiàn)。3.顆粒表面電荷密度對(duì)其阻塞電流的影響。通過(guò)檢測(cè)三種不同帶電屬性的顆粒在pH8和pHI0溶液內(nèi)的阻塞電流幅值。發(fā)現(xiàn)400 nm強(qiáng)帶電顆�？梢援a(chǎn)生較同尺寸中性顆粒明顯增加的阻塞電流信號(hào)。通過(guò)數(shù)值模擬,發(fā)現(xiàn)強(qiáng)帶電顆粒在過(guò)孔過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生對(duì)孔內(nèi)離子濃度的調(diào)整。故而,所觀測(cè)到的強(qiáng)帶電顆粒的阻塞電流幅值不僅反映了過(guò)孔顆粒的物理體積,還包含了其過(guò)孔過(guò)程所產(chǎn)生的離子排除區(qū)域的體積。而在高濃度鹽溶液中,強(qiáng)帶電顆粒產(chǎn)生的阻塞電流幅值與同體積中性顆粒的相同。4.孔的形狀對(duì)顆粒過(guò)孔時(shí)間的影響。通過(guò)使用內(nèi)徑不均的微米孔,發(fā)現(xiàn)直徑-400 nm的顆粒在粗糙圓柱孔內(nèi)的過(guò)孔時(shí)間具有方向特異性,即顆粒從孔的不同方向過(guò)孔時(shí)所需時(shí)間不同。我們認(rèn)為這主要是由于顆粒從不同方向過(guò)孔時(shí)匯聚到孔軸線的程度不同,導(dǎo)致顆粒過(guò)孔時(shí)所選路徑具有方向相關(guān)性。借助內(nèi)徑不均的微米孔我們展示了一個(gè)顆粒過(guò)孔時(shí)間方向特異性最簡(jiǎn)單的系統(tǒng)。5.孔的形狀對(duì)顆粒過(guò)孔阻塞電流的影響。借助錐形微米孔,發(fā)現(xiàn)了孔內(nèi)顆粒過(guò)孔阻塞電流幅值的方向特異性。當(dāng)中性顆粒從孔的大端進(jìn)入時(shí),其產(chǎn)生的阻塞電流幅值要比從小端進(jìn)入時(shí)產(chǎn)生的大。而帶電顆粒卻當(dāng)從小端進(jìn)入時(shí)具有較大的阻塞電流幅值。通過(guò)數(shù)值模擬,發(fā)現(xiàn)這一現(xiàn)象與孔內(nèi)電壓調(diào)節(jié)的離子濃度分布有關(guān)。在一個(gè)電壓下,如果孔內(nèi)形成離子排除區(qū)域,就會(huì)造成顆粒阻塞電流幅值升高。反之,如果孔內(nèi)的離子濃度有所增加,那么其阻塞電流幅值便會(huì)降低。
[Abstract]:In this paper , the influence of particle shape , particle surface charge density and pore size on particle size and surface charge property has been studied .

【學(xué)位授予單位】：東南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：Q-33

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本文編號(hào)：1405673