本文關鍵詞：功能有機共軛小分子的超快光學非線性及光物理機制研究　出處：《哈爾濱工業(yè)大學》2016年博士論文　論文類型：學位論文

  更多相關文章： 有機共軛材料 瞬態(tài)吸收譜 能量轉移過程 系間竄越過程 非線性吸收

【摘要】：有機共軛分子因具有成本低廉、結構多變、非線性極化率大和響應速度快等特點,在全光開關、光限幅、雙光子熒光成像、光學信息存儲、光學微加工及光動力療法等領域具有廣闊的應用前景。有機共軛材料的宏觀非線性光學性質依賴于材料的微觀結構和激發(fā)態(tài)的非線性極化。通過研究不同結構的有機共軛分子在飛秒脈沖激發(fā)下的非線性光學性質及激發(fā)態(tài)動力學響應,一方面可以加深人們對激光與物質相互作用的認識和理解,另一方面也可為今后開發(fā)新型非線性光學材料提供理論指導和實驗支持。本論文針對有機陽離子、鹵族陰離子效應、主要非線性基團在前線分子軌道的占有比率、外圍功能團及分子內部的能量轉移過程,利用Z掃描技術和時間分辨的泵浦探測技術對多種功能有機共軛小分子的超快非線性吸收及光物理機理進行了理論分析和實驗探究,解析出物質內在的結構-性能的關系,開展的研究工作包括下面幾個部分:利用Z掃描方法、光限幅實驗及瞬態(tài)吸收譜從鹵族陰離子和有機陽離子基團兩種組分要素對有機共軛嗪類材料的超快非線性響應進行系統(tǒng)研究。發(fā)現(xiàn)嗪類材料的超快非線性吸收主要與分子結構中的有機陽離子基團有關,而鹵族陰離子對非線性吸收貢獻較少;結合飛秒瞬態(tài)吸收譜,通過建立簡化的三能級光物理模型,確定了四種材料的單重激發(fā)態(tài)吸收截面和單重激發(fā)態(tài)壽命。利用量子化學計算、多波段Z掃描實驗和飛秒脈沖下的簡并泵浦探測及瞬態(tài)吸收譜實驗對含芘基同分異構體的寬波段非線性光學響應進行了系統(tǒng)地研究。通過量子化學計算出各個組分在前線分子軌道中的占有比率,發(fā)現(xiàn)在同分異構體中芘基在前線分子軌道的占有率越高,非線性光學響應也越強;結合Z掃描及瞬態(tài)吸收譜實驗分析了同分異構體的寬波段非線性吸收機制,通過對不同能量下Z掃描曲線的數(shù)值擬合提取出不同波長的光吸收參數(shù)。利用飛秒瞬態(tài)吸收譜對不同外圍功能團的芘類及查爾酮衍生物的激發(fā)態(tài)動力學特性進行了研究。發(fā)現(xiàn)通過簡單的給體改變,可實現(xiàn)兩個查爾酮分子在整個可見光區(qū)域激發(fā)態(tài)光譜的反轉,依據(jù)量子化學理論并結合光動力學響應曲線,建立了光物理模型并分別提取出了兩個查爾酮分子的光物理參數(shù);發(fā)現(xiàn)外圍功能團可在皮秒量級(從幾百皮秒變化到幾皮秒)調控芘類衍生物的單重激發(fā)態(tài)壽命,通過量子化學理論分析了單重激發(fā)態(tài)的壽命與分子能隙的關聯(lián)性。利用皮秒和飛秒的Z掃描研究含鎳金屬的卟啉-酞菁鍵合物在不同脈寬下的非線性光學響應,通過飛秒的簡并泵浦探測技術研究這類材料的超快光動力學特性,發(fā)現(xiàn)能量轉移過程發(fā)生的時間尺度在幾百個飛秒,是導致卟啉-酞菁鍵合物從反飽和吸收(飛秒條件下)到飽和吸收(皮秒條件下)的主要原因,根據(jù)能量轉移模型及速率方程提取出卟啉-酞菁鍵合物的光物理參數(shù)。
【學位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O437

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