發(fā)布時間：2017-08-09 09:17

  本文關鍵詞：青藏高原大氣氣溶膠的理化組成及其來源解析

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【摘要】：青藏高原地區(qū)是氣候變化的敏感區(qū)和脆弱區(qū),近幾十年來,青藏高原氣溶膠污染物不斷增加,嚴重影響到區(qū)域氣候及生態(tài)環(huán)境。本研究通過在青藏高原東南緣(魯郎)、東北緣(青海湖)開展為期一年的大氣顆粒物監(jiān)測,獲取魯郎和青海湖不同季節(jié)大氣顆粒物質量濃度、碳氣溶膠、離子和元素的濃度水平,了解青藏高原不同區(qū)域大氣顆粒物季節(jié)變化特征及其影響因素;探討青藏高原背景點不同類型污染事件的成因、來源及其對青藏高原的影響;最后利用源解析方法判斷不同因子及潛在源區(qū)對采樣點的貢獻率。青海湖PM2.5質量濃度范圍為5.7到149.7μg m-3,年均濃度為38.9±25.8μg m-3,且其最主要的組成成分是礦物粉塵。采樣期間八種水溶性離子之和的濃度變化范圍為1.0-41.5μg m-3,占PM2.5的30%,其中含量最高的組分為SO42-,其次為NO3-,第三是Ca2+。青海湖的有機碳(濃度范圍1.0-8.2μg m-3)和元素碳(濃度范圍0.2-2.3μg m-3)在PM2.5中占的比例較低,大約占PM2.5的10%和2%。OC/EC的比值四季變化并不顯著,表明碳氣溶膠有著較穩(wěn)定和簡單的源。WSOC(濃度范圍0.5-4.3μg m-3)大約占OC的47.8%,OC和WSOC同時和K+具有較好的相關性,表明其可能受到了生物質燃燒排放的影響。WSOC和EC的相關性在冬春兩季要好于夏秋兩季,這可能是由于在寒冷季節(jié)生物質燃燒排放增加的結果。將大氣樣品和牛羊糞燃燒的源樣品的源譜進行對比,結果顯示兩者的源譜有很大的差異性,說明大氣樣品受到牛羊糞燃燒排放源的影響不大。另外大氣樣品的SO42-/OC要遠遠高于源樣品,這表明大氣樣品很可能是受到了化石燃料燃燒的影響。盡管不同季節(jié)青海湖的主導季風不同,但在剔除了沙塵事件數(shù)據(jù)下(正常天氣下),不同季節(jié)的OM、EC、K+、NH4+、NO3-和礦物粉塵在相對含量上反而差異不大,這說明在沒有特殊事件的影響下,青海湖四季污染源相對穩(wěn)定,不會有突發(fā)的增加或改變,且相對人為污染源而言,自然源對青海湖的影響相對更大(礦物粉塵約占PM2.5的~40%)。最后使用PSCF對影響青海湖PM2.5質量濃度污染的潛在源區(qū)進行分析,得出造成青海湖高PM2.5質量濃度的潛在源區(qū)分布于新疆南部的塔里木盆地(塔克拉瑪干沙漠)、新疆東部的吐魯番盆地及青海、新疆、甘肅交界的沙漠地區(qū)、青海湖西邊的柴達木盆地地區(qū)、甘肅河西走廊部分地區(qū)、青海湖東部城市地區(qū)。青海湖的四次沙塵事件及三次冬季燒草事件對青海湖大氣顆粒物濃度和組成成分產生了重要影響。四次沙塵暴事件質量濃度的平均值達到99.73μg m-3,四次沙塵事件具有不同的特點,結合源區(qū)數(shù)據(jù)的對比以及后向軌跡分析,我們推測第四次沙塵事件時類似于“氣團置換”的過程,為一次較為“原始”的沙塵事件。這說明在下游地區(qū)監(jiān)測到的沙塵事件所攜帶的SO42-、NO3-并不全是由于和沙塵顆粒和污染物的反應產生,可能是直接來自源區(qū),且這種貢獻是不可忽視的。冬季燒草事件下,青海湖的PM2.5的平均濃度達到75.33μg m-3,從相對濃度上看,增高最大的組分是SNA(SO42-/NO3-/NH4+),占質量濃度的44%,是所有組分中所占比例最高的,而K+和EC則相對濃度變化不大,說明在青海湖地區(qū),開放生物質燃燒產生的二次污染物,其產生的影響要遠比一次排放污染物高的多。藏東南魯朗站點TSP、OC、EC、K+、NO3-和SO42-在季風前期濃度達到最高,除OC外,TSP及相關組分的最低濃度出現(xiàn)在季風期,而OC的最低值出現(xiàn)在冬季,這種化學組分清晰的季節(jié)變化可用不同季節(jié)下大氣環(huán)流差異解釋。通過深入分析高質量濃度載荷(35μg m-3),并通過后向軌跡將其分為兩種類型,一種富含沙塵指示物(Fe和Ca2+),另一種則富含OC、EC、SO42-、NO3-和Fe,和正常天氣相比,大氣顆粒物的載荷往往會升高3~6倍,且主要化學組分在這兩類事件下往往會升高數(shù)倍。通過MODIS AOD和NCEP/NCAR的再分析資料,得出第一種事件下的氣團運動軌跡主要來源于中國的西北部區(qū)域,人煙稀少,從而導致此類事件的地殼相關元素很高,人為污染源則相對較低,而第二種事件時氣團運動軌跡主要來自來自西南方向,傳輸路徑上經過了高人口密度的印度-恒河平原,因此人為污染源在此類污染事件中大幅度升高。藏東南PMF解析結果顯示,藏東南TSP主要有以下四種源貢獻:(1)混合污染物(沙塵與燃燒)貢獻率達33.8%;(2)礦物粉塵源,達28%;(3)二次有機碳及海鹽,22%;(4)二次污染物16.5%。那些對源具有高貢獻率的樣品和污染事件具有很好的一致性,且PMF的解析結果又能夠被氣團的運動軌跡同時結合MODIS AOD所印證。本研究提供了復雜的化學證據(jù)證明周圍區(qū)域的自然和人為氣溶膠會干擾青藏高原地區(qū)大氣。
【關鍵詞】：青藏高原 氣溶膠污染 來源解析
【學位授予單位】：中國科學院研究生院(地球環(huán)境研究所)
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：X513
【目錄】：

• 致謝4-6
• 摘要6-9
• Abstract9-15
• 第一章 引言15-31
• 1.1 大氣氣溶膠概述15-16
• 1.2 研究意義16-19
• 1.3 青藏高原氣溶膠研究的意義19-24
• 1.3.1 青藏高原在區(qū)域和全球氣候和環(huán)境變化中的地位19-21
• 1.3.2 大氣顆粒物對青藏高原的影響及其可能導致的氣候和環(huán)境問題21-24
• 1.4 青藏高原氣溶膠研究的進展24-27
• 1.5 選題目的和意義27-29
• 1.6 論文工作量29-31
• 第二章 樣品采集與分析方法31-42
• 2.1 采樣點概況31-34
• 2.1.1 采樣點地理環(huán)境及氣候概況31-33
• 2.1.2 觀測站點環(huán)境概況33-34
• 2.2 樣品的采集與分析34-39
• 2.2.1 觀測時間34-35
• 2.2.2 大氣顆粒物樣品采集35
• 2.2.3 樣品測試與分析35-39
• 2.3 質量保證與質量控制39-42
• 2.3.1 采樣的質量保證與質量控制39
• 2.3.2 樣品稱量的質量保證與質量控制39-40
• 2.3.3 分析儀器的質量保證與質量控制40-42
• 第三章 青海湖大氣顆粒物的特征與來源42-72
• 3.1 PM2.5及其化學組成年均濃度水平及特征42-58
• 3.1.1 質量濃度水平及季節(jié)變化特征42-46
• 3.1.2 化學組分濃度水平及季節(jié)變化46-58
• 3.2 和不同地區(qū)站點的對比58-62
• 3.3 牛羊糞便燃燒樣品VS大氣樣品62-65
• 3.4 不同季節(jié)物質平衡特征65-67
• 3.6 來源解析67-69
• 3.7 本章小結69-72
• 第四章 特殊事件對青海湖的影響72-81
• 4.1 特殊事件的識別72-73
• 4.1.1 沙塵/浮塵（Dust）的識別72-73
• 4.1.2 冬季燒草（Open burning）活動73
• 4.2 沙塵/浮塵事件對青海湖的影響73-78
• 4.2.1 青海湖沙塵氣溶膠的特點73-74
• 4.2.2 和源區(qū)沙塵的對比74-76
• 4.2.3 四次沙塵的后向軌跡分析76-77
• 4.2.4 意義77-78
• 4.3 冬季燒草事件對青海湖的影響78-80
• 4.4 本章小結80-81
• 第五章 藏東南背景大氣顆粒物的特征與來源81-97
• 5.1 藏東南的氣候特征81-82
• 5.2 藏東南TSP變化特征及污染事件的劃分82-84
• 5.2.1 質量濃度變化82-83
• 5.2.2 不同類型特殊事件的劃分83-84
• 5.3 不同化學組分變化特征84-92
• 5.3.1 碳組分84-86
• 5.3.2 離子組分86-89
• 5.3.4 不同類型特殊事件的化學組分特征89-92
• 5.4 大氣顆粒物遠距離傳輸?shù)倪M一步證據(jù)92-93
• 5.5 來源解析93-96
• 5.6 本章小結96-97
• 第六章 結論與展望97-100
• 6.1 結論97-99
• 6.2 展望99-100
• 參考文獻100-117
• 作者簡介117-118
• 發(fā)表文章及參加學術活動118-120

【參考文獻】

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本文編號：644529