本文關(guān)鍵詞：硫化銦基復(fù)合納米纖維材料的制備及其光催化性質(zhì)研究

  更多相關(guān)文章： 靜電紡絲 水熱方法 硫化銦 復(fù)合納米纖維 光催化 異質(zhì)結(jié)構(gòu)

【摘要】：環(huán)境和能源問題是人類在21世紀所面臨的兩個重大難題。光催化技術(shù)的誕生為解決這兩大難題提供了高效的“綠色”方法。然而,傳統(tǒng)的光催化材料如TiO2,、ZnO等寬帶隙半導(dǎo)體光催化劑,只能吸收利用紫外光。而紫外光只占到達地球表面太陽光能量的4%,相反可見光則占太陽光能量的45%。因此,開發(fā)有潛力的新型可見光響應(yīng)的半導(dǎo)體光催化材料已經(jīng)成為光催化領(lǐng)域的發(fā)展趨勢。具有窄帶隙結(jié)構(gòu)的硫化銦(In2S3)半導(dǎo)體材料能夠直接吸收利用可見光,在分解水制氫和降解污染物等能源和環(huán)境領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用前景。隨著納米技術(shù)的發(fā)展,不同形貌結(jié)構(gòu)的In2S3納米光催化材料成為人們研究的熱點。然而,納米級In2S3在實際的應(yīng)用過程中仍然存在以下問題:第一,窄帶隙半導(dǎo)體材料的光生載流子復(fù)合速率過快,光量子產(chǎn)率低;第二,納米級In2S3很容易團聚,大大降低了它的光催化活性;第三,小尺寸的光催化劑在液相光催化過程中很難分離回收。針對上述問題,本文以In2S3納米材料為主要研究對象,利用靜電紡絲技術(shù)、水熱法、原位還原和離子交換等多種制備方法,構(gòu)筑了一系列的In2S3基復(fù)合納米纖維光催化材料。通過設(shè)計合適的異質(zhì)結(jié)構(gòu)提高光生電子-空穴對的分離效率,利用納米纖維獨特的網(wǎng)氈結(jié)構(gòu),實現(xiàn)復(fù)合光催化材料在使用過程中的簡單高效分離回收,進而獲得了多種具有高活性和良好使用性能的In2S3基可見光催化材料。具體研究內(nèi)容如下:(1)以電紡Ti O2納米纖維為模板,利用水熱方法成功制備了In2S3/TiO2異質(zhì)結(jié)光催化材料。形貌和結(jié)構(gòu)研究表明,In2S3納米片均勻地生長在TiO2納米纖維表面,在界面處與TiO2緊密接觸形成異質(zhì)結(jié)。由于該體系中In2S3和Ti O2之間具有匹配的導(dǎo)帶價帶位置,光生電子和空穴可以有效分離。因此,在可見光照下In2S3/TiO2異質(zhì)結(jié)復(fù)合納米纖維光催化材料展現(xiàn)出較強的光催化降解MO和還原Cr(VI)的能力。通過對光催化過程中活性物種的捕獲實驗研究,進一步揭示了In2S3/TiO2異質(zhì)結(jié)光催化降解MO和還原Cr(VI)的機制。另外,由于納米纖維獨特的網(wǎng)氈結(jié)構(gòu),In2S3/TiO2異質(zhì)結(jié)光催化劑表現(xiàn)出良好的可沉降易分離回收的性質(zhì)。(2)以電紡In2O3納米纖維作為模板和反應(yīng)物,通過水熱方法獲得了一維In2S3/In2O3異質(zhì)結(jié)納米纖維光催化材料。通過改變反應(yīng)過程中硫源(半胱氨酸)的濃度可以調(diào)控In2O3納米纖維表面In2S3納米片的密度和尺寸,并且當半胱氨酸的濃度達到一定值后,In2O3納米纖維可完全轉(zhuǎn)化為In2S3,并能很好地保持一維納米纖維結(jié)構(gòu)特征。研究表明,一維In2S3/In2O3異質(zhì)結(jié)納米纖維在光催化降解MO和還原Cr(VI)的測試中均表現(xiàn)出高于純In2O3和In2S3納米纖維的光催化活性。表面光電流研究表明,異質(zhì)結(jié)界面間快速的電荷轉(zhuǎn)移能夠提高光生電子和空穴的分離效率,是光催化活性提高的主要原因。另外,In2S3/In2O3異質(zhì)結(jié)納米纖維獨特的三維網(wǎng)氈結(jié)構(gòu)使其在實際使用中顯示出良好的分離回收及循環(huán)使用性能。(3)以電紡碳納米纖維(CNFs)為前驅(qū)體,利用原位還原的方法獲得Au修飾的CNFs(CNFs/Au),并以CNFs/Au為模板,采用水熱方法制備了In2S3/CNFs/Au三元復(fù)合納米材料。期望在這個三元體系中,In2S3、CNFs和Au這三種組份之間積極的光協(xié)同效應(yīng)使In2S3導(dǎo)帶上的光生電子能夠有效地轉(zhuǎn)移到CNFs,并最終被Au納米顆粒捕獲,實現(xiàn)光生電子和空穴對的高效分離,從而獲得更高的光催化性能。光催化降解羅丹明Bd研究表明,In2S3/CNFs/Au三元復(fù)合納米纖維與純In2S3和In2S3/CNFs相比表現(xiàn)出增強的光催化活性。此外,基于這一復(fù)合材料獨特的三維網(wǎng)氈結(jié)構(gòu),In2S3/CNFs/Au表現(xiàn)出較好的易沉降回收再利用的性質(zhì)。(4)以電紡In(NO3)3/PAN納米纖維為前驅(qū)體,利用水熱方法制備了In2S3/PAN柔性復(fù)合納米纖維材料。結(jié)構(gòu)研究表明:微觀上,具有二維片層結(jié)構(gòu)的In2S3納米片均勻地生長在PAN納米纖維表面,實現(xiàn)了In2S3納米材料高度均一的負載,解決了納米材料易團聚的問題。宏觀上,這一獨特的三維柔性納米網(wǎng)氈結(jié)構(gòu)具有很高的機械強度,便于催化劑在使用過程中簡單高效的分離回收。基于結(jié)構(gòu)與性能間的關(guān)系,In2S3/PAN復(fù)合納米纖維對有機染料表現(xiàn)出優(yōu)異的吸附性和較好的光催化降解能力。此外,與沒有反應(yīng)源植入載體的制備方法相比,我們采用的將In(NO3)3植入載體的方法能夠?qū)崿F(xiàn)納米材料更均勻、有效的負載,為其它光催化納米粉體材料的固載化提供了一個簡單有效的方法。
【關(guān)鍵詞】：靜電紡絲 水熱方法 硫化銦 復(fù)合納米纖維 光催化 異質(zhì)結(jié)構(gòu)
【學(xué)位授予單位】：東北師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：TQ343;TB383.1
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-10
• 第一章 前言10-39
• 1.1 半導(dǎo)體光催化技術(shù)簡介10-13
• 1.1.1 半導(dǎo)體光催化的誕生10-11
• 1.1.2 半導(dǎo)體光催化的基本原理11-13
• 1.2 半導(dǎo)體光催化劑的影響因素13-15
• 1.2.1 能帶結(jié)構(gòu)的影響13
• 1.2.2 形貌的影響13-14
• 1.2.3 溫度和光照強度的影響14-15
• 1.2.4 光催化劑用量的影響15
• 1.3 半導(dǎo)體光催化劑的發(fā)展方向15-17
• 1.3.1 納米光催化材料15
• 1.3.2 新型可見光催化材料15-17
• 1.4 硫化銦可見光催化劑的研究現(xiàn)狀17-23
• 1.4.1 In_2S_3納米光催化劑的制備及性質(zhì)研究17-20
• 1.4.2 In_2S_3納米光催化劑的應(yīng)用瓶頸及解決思路20-23
• 1.5 復(fù)合納米纖維光催化劑簡介及其制備方法23-28
• 1.5.1 靜電紡絲技術(shù)26-27
• 1.5.2 水熱溶劑熱方法27-28
• 1.6 論文選題思路和主要研究內(nèi)容28-30
• 參考文獻30-39
• 第二章 In_2S_3/TiO2異質(zhì)結(jié)納米纖維材料的制備及其光催化性質(zhì)研究39-53
• 2.1 背景介紹39-40
• 2.2 實驗部分40-41
• 2.2.1 In_2S_3/TiO2異質(zhì)結(jié)納米纖維的制備40
• 2.2.2 表征儀器40
• 2.2.3 光催化測試40-41
• 2.3 結(jié)果討論41-48
• 2.4 本章小結(jié)48-50
• 參考文獻50-53
• 第三章 In_2S_3/In_2O_3異質(zhì)結(jié)納米纖維材料的制備及其光催化性質(zhì)研究53-65
• 3.1 背景介紹53
• 3.2 實驗部分53-55
• 3.2.1 In_2S_3/In_2O_3異質(zhì)結(jié)納米纖維的制備53-54
• 3.2.2 表征儀器54-55
• 3.2.3 光催化測試55
• 3.2.4 電化學(xué)性能測試55
• 3.3 結(jié)果討論55-62
• 3.4 本章小結(jié)62-63
• 參考文獻63-65
• 第四章 In_2S_3/CNFs/Au三元復(fù)合納米纖維的制備及其光催化性質(zhì)研究65-78
• 4.1 背景介紹65-66
• 4.2 實驗部分66-67
• 4.2.1 In_2S_3/CNFs/Au復(fù)合納米纖維的制備66
• 4.2.2 表征儀器66
• 4.2.3 光催化測試66-67
• 4.2.4 電化學(xué)性能測試67
• 4.3 結(jié)果討論67-74
• 4.4 本章小結(jié)74-75
• 參考文獻75-78
• 第五章 In_2S_3/PAN柔性復(fù)合納米纖維材料的制備及其光催化性質(zhì)研究78-87
• 5.1 背景介紹78
• 5.2 實驗部分78-80
• 5.2.1 In_2S_3/PAN復(fù)合納米纖維的制備78-79
• 5.2.2 表征儀器79
• 5.2.3 光催化測試79-80
• 5.3 結(jié)果討論80-85
• 5.4 本章小結(jié)85-86
• 參考文獻86-87
• 結(jié)論87-89
• 在學(xué)期間公開發(fā)表論文及參加會議情況89-90
• 致謝90

【參考文獻】

中國博士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前3條

1 曹鐵平;二氧化鈦/半導(dǎo)體金屬氧化物復(fù)合納米纖維材料的制備及光催化性質(zhì)研究[D];東北師范大學(xué);2011年

2 蘇春彥;二氧化鈦/金屬硫化物、二氧化鈦/貴金屬復(fù)合納米纖維的制備及光催化性質(zhì)研究[D];東北師范大學(xué);2011年

3 張鵬;鈦基復(fù)合納米纖維材料的制備及光催化性質(zhì)研究[D];東北師范大學(xué);2014年

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本文編號：511659