隨著民用核工業(yè)的發(fā)展,"核污染"日益成為人們關注的焦點。開展吸附界面研究有助于人們深入了解放射性核素在在環(huán)境中的遷移規(guī)律,從而對它們進行有效地處理和管控。生物炭是一類新型的碳材料,具有來源廣泛、成本低廉、吸附容量大等優(yōu)點,近年來在環(huán)境去污方面展示出巨大的潛力。然而,它在環(huán)境放射化學中的應用研究仍相當有限。本論文采用靜態(tài)實驗法,研究了常見放射性核素(U-238、Ni-63和Cu-64)在生物炭材料(生物炭@蒙脫石和碳納米纖維)上吸附行為,通過表面配位模型研究了表面反應的機理,通過先進光譜技術研究了表面物種的結構。本論文的主要結論如下:1.U(Ⅵ)在生物炭@蒙脫石上的吸附。用葡糖糖和蒙脫石為原料制備了生物炭@蒙脫石,考察了接觸時間、離子強度、pH、初始濃度和溫度對U(Ⅵ)吸附的影響。研究發(fā)現,吸附反應為吸熱反應,其動力學過程可用假二級動力學方程描述。pH對吸附有顯著影響,當pH<6時,吸附隨pH升高而增大;當pH>6時,吸附隨pH升高而降低。吸附等溫線符合Langmuir方程,室溫下的飽和吸附容量為66.22 mg·g-1。U(Ⅵ)在生物炭@蒙脫石表面形成的是內層配合物,離子強...

【文章頁數】：148 頁

【學位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第1章 緒論
    1.1 引言
        1.1.1 放射性廢物來源與危害
            1.1.1.1 核燃料循環(huán)
            1.1.1.2 放射性廢物的來源
            1.1.1.3 放射性廢物的危害
        1.1.2 放射性廢物的處理與處置
        1.1.3 放射性核素的遷移
            1.1.3.1 放射性在環(huán)境中的遷移途徑
            1.1.3.2 環(huán)境中的鈾
        1.1.4 放射性廢物的現在和將來
    1.2 放射性廢水處理中吸附劑材料的研究現狀
        1.2.1 天然材料
            1.2.1.1 黏土礦物
            1.2.1.2 金屬氧化物/氫氧化物
            1.2.1.3 沸石
            1.2.1.4 云母
            1.2.1.5 其它礦物
        1.2.2 復合材料
            1.2.2.1 離子交換型復合材料
            1.2.2.2 化學接枝型復合材料
        1.2.3 新型納米材料
            1.2.3.1 碳納米管
            1.2.3.2 氧化石墨烯
            1.2.3.3 Fe0

            1.2.3.4 生物炭
    1.3 放射性核素在固液界面的吸附原理簡介
        1.3.1 吸附的基本理論
            1.3.1.1 物理吸附
            1.3.1.2 化學吸附
            1.3.1.3 離子交換
        1.3.2 影響放射性核素吸附的主要因素
            1.3.2.1 吸附劑的物理化學性質
            1.3.2.2 pH
            1.3.2.3 離子強度
            1.3.2.4 溫度
            1.3.2.5 共存組分
        1.3.3 吸附熱力學
            1.3.3.1 吸附等溫線的一般模型
            1.3.3.2 凹型吸附等溫線模型
            1.3.3.3 吸附等溫線匯總
        1.3.4 吸附動力學
            1.3.4.1 假一級動力學方程
            1.3.4.2 假二級動力學方程
        1.3.5 亞穩(wěn)態(tài)平衡吸附理論
    1.4 放射性核素在固液界面吸附的模型研究現狀
        1.4.1 表面配位模型
            1.4.1.1 表面配位模型的一般特征
            1.4.1.2 恒電容模型
            1.4.1.3 廣義雙層模型
            1.4.1.4 三層模型
            1.4.1.5 One-pK模型
        1.4.2 離子交換模型
    1.5 放射性核素在固液界面吸附的研究技術
        1.5.1 X射線吸收光譜
        1.5.2 時間分辨激光熒光光譜
        1.5.3 其它光譜技術
        1.5.4 計算機模擬技術
    1.6 本論文選題以及主要內容
        1.6.1 選題依據及意義
        1.6.2 主要研究內容
    參考文獻
第2章 U(Ⅳ)在生物炭@蒙脫石上的吸附
    2.1 引言
    2.2 實驗部分
        2.2.1 試劑和儀器
        2.2.2 實驗方案
            2.2.2.1 儲備物的配制
            2.2.2.2 吸附實驗
            2.2.2.3 解吸實驗
            2.2.2.4 循環(huán)穩(wěn)定性測試
            2.2.2.5 滴定實驗
        2.2.3 表征方法
            2.2.3.1 SEM
            2.2.3.2 比表面積
            2.2.3.3 FT-IR
            2.2.3.4 XPS
            2.2.3.5 XRD
            2.2.3.6 熱重分析
    2.3 實驗結果與討論
        2.3.1 生物炭@蒙脫石的表征
            2.3.1.1 生物炭@蒙脫石的形貌
            2.3.1.2 生物炭@蒙脫石的結構
            2.3.1.3 紅外光譜分析
            2.3.1.4 熱重分析
            2.3.1.5 表面滴定分析
            2.3.1.6 比表面積和陽離子交換容量
        2.3.2 吸附動力學
        2.3.3 吸附邊界
            2.3.3.1 物種分布
            2.3.3.2 吸附邊界
        2.3.4 吸附等溫線
        2.3.5 溫度效應
        2.3.6 穩(wěn)定性與解吸
        2.3.7 吸附機理探究
    2.4 本章小結
    參考文獻
第3章 U(Ⅵ)在碳納米纖維上的吸附
    3.1 引言
    3.2 實驗部分
        3.2.1 試劑和儀器
        3.2.2 實驗方案
            3.2.2.1 儲備物的配制
            3.2.2.2 吸附實驗
            3.2.2.3 解吸實驗
            3.2.2.4 循環(huán)穩(wěn)定性測試
            3.2.2.5 滴定實驗
            3.2.2.6 環(huán)境模擬實驗
        3.2.3 表征方法
            3.2.3.1 SEM和TEM
            3.2.3.2 比表面積
            3.2.3.3 FT-IR
            3.2.3.4 XPS
            3.2.3.5 EXAFS
    3.3 實驗結果與討論
        3.3.1 CNFs的表征
            3.3.1.1 Te納米線的形貌和結構
            3.3.1.2 CNFs的形貌和結構
            3.3.1.3 表面光譜分析
            3.3.1.4 N₂吸附
            3.3.1.5 表面滴定分析
        3.3.2 吸附邊界
            3.3.2.1 物種分布
            3.3.2.2 吸附邊界
        3.3.3 吸附等溫線
        3.3.4 吸附和解吸
            3.3.4.1 吸附-解吸等溫線
            3.3.4.2 其它解吸劑的影響
        3.3.5 表面配合物的表征
            3.3.5.1 XPS
            3.3.5.2 XAFS
        3.3.6 循環(huán)穩(wěn)定性
        3.3.7 應用模擬
    3.4 本章小結
    參考文獻
第4章 Cu(Ⅱ)和Ni(Ⅱ)在碳納米纖維上的吸附
    4.1 引言
    4.2 實驗部分
        4.2.1 試劑和儀器
        4.2.2 實驗方案
            4.2.2.1 儲備物的配制
            4.2.2.2 吸附實驗
            4.2.2.3 解吸實驗
            4.2.2.4 滴定實驗
        4.2.3 表征方法
            4.2.3.1 FT-IR
            4.2.3.2 XPS
            4.2.3.3 EXAFS
    4.3 實驗結果與討論
        4.3.1 CNFs的表征
            4.3.1.1 形貌和結構
            4.3.1.2 表面光譜分析
            4.3.1.3 表面滴定分析
        4.3.2 吸附邊界
            4.3.2.1 物種分布
            4.3.2.2 吸附邊界
            4.3.2.3 CCM模型對吸附邊界的定量描述
        4.3.3 吸附等溫線
        4.3.4 吸附和解吸
        4.3.5 表面配合物的表征
            4.3.5.1 FT-IR
            4.3.5.2 XPS
            4.3.5.3 EXAFS
    4.4 本章小結
    參考文獻
第5章 全文總結與展望
    5.1 全文工作總結
    5.2 論文創(chuàng)新點
    5.3 有待深入研究的問題
致謝
在讀期間發(fā)表的學術論文



本文編號：3915026

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