發(fā)布時(shí)間：2022-12-24 08:40

　　生物質(zhì)燃燒或生物質(zhì)燃料的使用在給世界新能源發(fā)展帶來(lái)契機(jī)的同時(shí),也產(chǎn)生了不容忽視的環(huán)境問(wèn)題。大量的酚類化合物在生物質(zhì)的燃燒熱解過(guò)程中產(chǎn)生,燃燒熱解的主要成分為木質(zhì)素。這類芳香族化合物中含有不飽和碳碳雙鍵,促使它們與大氣中廣泛存在的氧化劑（例如,OH自由基、N03自由基、C1原子、03）發(fā)生氧化反應(yīng),達(dá)到降解的目的。該類化合物經(jīng)過(guò)復(fù)雜的大氣化學(xué)過(guò)程,會(huì)導(dǎo)致灰霾及二次有機(jī)氣溶膠（SOA）的形成,這引起了越來(lái)越多研究人員的關(guān)注。生物質(zhì)燃燒造成對(duì)流層03濃度升高,作為對(duì)流層中關(guān)鍵的氧化劑,03在清除對(duì)流層污染物方面起到了重要作用。此外,木質(zhì)素?zé)峤猱a(chǎn)生的酚類化合物不僅會(huì)跟隨木材煙霧保持在大氣氣相中,還存在于霧、云滴這樣的水相環(huán)境中,或者通過(guò)冷凝過(guò)程附著在生物質(zhì)燃燒所產(chǎn)生的顆粒物上�？紤]到大氣沉降、水循環(huán)等自然過(guò)程,這類化合物還會(huì)對(duì)水環(huán)境造成危害。目前對(duì)于木質(zhì)素?zé)峤猱a(chǎn)物的報(bào)道多集中于其大氣化學(xué)反應(yīng)過(guò)程中的動(dòng)力學(xué)研究,由于實(shí)驗(yàn)方法的局限性,很難對(duì)其氧化降解過(guò)程有深入了解。因此,本文選取了結(jié)構(gòu)較為簡(jiǎn)單的木質(zhì)素?zé)峤猱a(chǎn)物,苯甲醚（methoxybenzene,MB）、鄰苯二酚（catechol,1,2-DB... 

【文章頁(yè)數(shù)】：151 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
符號(hào)說(shuō)明
第一章 緒論
    1.1 生物質(zhì)燃燒概述
        1.1.1 生物質(zhì)的基本概念及研究背景
        1.1.2 生物質(zhì)燃燒的危害
    1.2 大氣中的酚類化合物
        1.2.1 木質(zhì)素的基本概念
        1.2.2 木材煙霧中的酚類化合物
        1.2.3 生物油中的酚類化合物
        1.2.4 單體酚類木質(zhì)素燃燒熱解產(chǎn)物的研究背景及現(xiàn)狀
    1.3 選題思路、主要研究?jī)?nèi)容及意義
第二章 基本方法與理論
    2.1 量子力學(xué)體系的發(fā)展簡(jiǎn)述
    2.2 密度泛函理論(density functional theory,DFT)
    2.3 RRKM (Rice-Ramsperger-Kassel-Marcus)理論
    2.4 定量構(gòu)效關(guān)系(Quantitative Structure Activity Relationship, QSAR)
第三章 苯甲醚(MB)與臭氧的氣相反應(yīng)過(guò)程
    3.1 引言
    3.2 計(jì)算的方法
        3.2.1 電子結(jié)構(gòu)計(jì)算
        3.2.2 速率常數(shù)的計(jì)算
    3.3 反應(yīng)機(jī)理
        3.3.1 MB與O_3的初始反應(yīng)
        3.3.2 IM7的后續(xù)反應(yīng)
        3.3.3 IM8的后續(xù)反應(yīng)
        3.3.4 P1的后續(xù)反應(yīng)
    3.4 速率常數(shù)的計(jì)算
    3.5 大氣影響
    3.6 本章小結(jié)
第四章 鄰苯二酚(1,2-DB)與臭氧在氣相、水相的反應(yīng)過(guò)程
    4.1 引言
    4.2 計(jì)算的方法
        4.2.1 電子結(jié)構(gòu)計(jì)算
        4.2.2 速率常數(shù)的計(jì)算
    4.3 反應(yīng)機(jī)理
        4.3.1 O_3引發(fā)的1,2-DB的初始反應(yīng)機(jī)理
        4.3.2 IM8的后續(xù)反應(yīng)
        4.3.3 P_2的后續(xù)反應(yīng)
        4.3.4 溶劑效應(yīng)
    4.4 1,2-DB初始反應(yīng)動(dòng)力學(xué)
        4.4.1 速率常數(shù)計(jì)算
        4.4.2 分支比
    4.5 大氣影響
    4.6 本章小結(jié)
第五章 3-甲基鄰苯二酚(3-MC)和4-甲基鄰苯二酚(4-MC)在大氣氣相及水相中的臭氧化反應(yīng)過(guò)程
    5.1 引言
    5.2 計(jì)算方法
        5.2.1 電子結(jié)構(gòu)計(jì)算
        5.2.2 速率常數(shù)計(jì)算
        5.2.3 生態(tài)毒性評(píng)價(jià)
    5.3 反應(yīng)機(jī)理研究
        5.3.1 POZs的形成和分解
        5.3.2 3-IM8的后續(xù)反應(yīng)
        5.3.3 P1的進(jìn)一步反應(yīng)
    5.4 動(dòng)力學(xué)計(jì)算
        5.4.1 速率常數(shù)計(jì)算
        5.4.2 大氣壽命
    5.5 甲基鄰苯二酚降解過(guò)程中水生毒性的演變
    5.6 本章小結(jié)
第六章 丁香酚(2,6-DMP)和4-甲基愈創(chuàng)木酚(4-MG)在氣相、水相及顆粒相的臭氧化過(guò)程
    6.1 引言
    6.2 計(jì)算方法
        6.2.1 電子結(jié)構(gòu)計(jì)算
        6.2.2 反應(yīng)速率計(jì)算
        6.2.3 生態(tài)評(píng)價(jià)
    6.3 福井指數(shù)分析
    6.4 氣相及液相大氣中2,6-DMP和4-MG初級(jí)臭氧化的反應(yīng)機(jī)理
        6.4.1 Criegee中間體的生成
        6.4.2 CI2的后續(xù)反應(yīng)
        6.4.3 穩(wěn)定小分子產(chǎn)物的生成
    6.5 顆粒相中的2,6-DMP和4-MG的臭氧化反應(yīng)
        6.5.1 2,6-DMP和4-MG在石墨烯上的吸附機(jī)理
        6.5.2 臭氧引發(fā)的2,6-DMP和4-MG在GP上的初級(jí)反應(yīng)
    6.6 反應(yīng)動(dòng)力學(xué)計(jì)算
    6.7 2,6-DMP和4-MG降解過(guò)程中的生態(tài)毒性評(píng)價(jià)
    6.8 本章小結(jié)
第七章 總結(jié)、創(chuàng)新與展望
    7.1 總結(jié)
    7.2 創(chuàng)新之處
    7.3 工作展望
參考文獻(xiàn)
博士期間成果和所獲榮譽(yù)
附錄
致謝
學(xué)位論文評(píng)閱及答辯情況表


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]VOCs排放、污染以及控制對(duì)策[J]. 馬超,薛志鋼,李樹文,陳振興,馬京華,劉妍.  環(huán)境工程技術(shù)學(xué)報(bào). 2012(02)
[2]中國(guó)主要秸稈資源數(shù)量及其區(qū)域分布[J]. 畢于運(yùn),王亞靜,高春雨.  農(nóng)機(jī)化研究. 2010(03)

博士論文
[1]三倍體毛白楊組分定量表征及均相改性研究[D]. 袁同琦.北京林業(yè)大學(xué) 2012



本文編號(hào)：3725875