核能作為一種高效可持續(xù)能源在世界能源結(jié)構(gòu)中扮演著重要的角色,展現(xiàn)出明顯的經(jīng)濟(jì)優(yōu)勢(shì)和發(fā)展?jié)摿�。而如何�?shí)現(xiàn)前期礦物資源的綠色有效地獲取、完善乏燃料后處理流程、從環(huán)境體系快速富集放射性核素是保障核能可持續(xù)發(fā)展的關(guān)鍵。鑭錒元素配位化學(xué)貫穿整個(gè)核能化學(xué)的始終,不管是礦物開采、乏燃料后處理過程中鑭錒元素的分離還是環(huán)境體系中錒系元素的遷移,都是基于金屬與配體之間相互配位形成特定配合物的理念。因此從分子、原子和電子水平上探究鑭錒金屬—配體在不同反應(yīng)條件下配合物結(jié)構(gòu)和性能關(guān)系能為解決核燃料循環(huán)和環(huán)境污染等問題提供重要的基礎(chǔ)理論依據(jù)。此外,鑭錒元素本身具有豐富的配位方式和復(fù)雜的物理化學(xué)性質(zhì),其形成結(jié)構(gòu)多樣的功能性配合物在催化、離子交換、熒光和單分子磁性等領(lǐng)域具有潛在應(yīng)用價(jià)值。本論文從研究鑭錒元素配合物組裝機(jī)理出發(fā),以錒系元素（IV和VI價(jià)態(tài)）和鑭系元素（III價(jià)態(tài)）為主要研究對(duì)象,選用氟離子、硫酸根離子、TPTZ分子為配體,通過調(diào)控反應(yīng)酸堿度和抗衡離子,利用水熱法或者溶劑熱的方法合成結(jié)構(gòu)新穎的鑭錒元素晶體配合物。系統(tǒng)的研究了配合物結(jié)構(gòu)組裝機(jī)理,并且實(shí)現(xiàn)了配合物在離子交換、光催化和可調(diào)諧熒光發(fā)光材料方面拓展... 

【文章頁數(shù)】：156 頁

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 錒系元素物理化學(xué)性質(zhì)和配合物結(jié)構(gòu)及拓展應(yīng)用簡(jiǎn)介
        1.2.1 錒系元素相對(duì)論效應(yīng)和化學(xué)價(jià)態(tài)
        1.2.2 鈾元素配位結(jié)構(gòu)研究
        1.2.3 鈾元素光譜性質(zhì)
        1.2.4 含鈾配合物結(jié)構(gòu)組裝機(jī)理的影響因素
        1.2.5 含鈾配合物拓展應(yīng)用研究
    1.3 鑭系元素物理化學(xué)性質(zhì)和配合物結(jié)構(gòu)及其拓展應(yīng)用簡(jiǎn)介
        1.3.1 鑭系元素化學(xué)價(jià)態(tài)和半徑收縮效應(yīng)
        1.3.2 鑭系元素配位結(jié)構(gòu)研究
        1.3.3 鑭系元素光譜性質(zhì)
        1.3.4 鑭系配合物結(jié)構(gòu)組裝機(jī)理的影響因素
        1.3.5 鑭系配合物拓展應(yīng)用研究
    1.4 晶體配合物合成方法
        1.4.1 水熱法和溶劑熱法
        1.4.2 室溫緩慢蒸發(fā)法
        1.4.3 高溫熔融法
    1.5 晶體表征儀器簡(jiǎn)介
        1.5.1 常規(guī)表征儀器簡(jiǎn)介
        1.5.2 X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)譜(XAFS)
    1.6 本論文的研究目的和內(nèi)容
第二章 Ln/AnTPTZ配合物結(jié)構(gòu)演化和可調(diào)諧熒光發(fā)光的研究
    2.1 引言
    2.2 實(shí)驗(yàn)合成部分
        2.2.1 化學(xué)試劑
        2.2.2 Ln/AnTPTZ晶體合成方法
        2.2.3 Eu_xTb_(1-x)TPTZ樣品合成方法
    2.3 晶體樣品表征方法和結(jié)果分析
        2.3.1 樣品表征儀器信息
        2.3.2 X-射線單晶衍射(SXRD)數(shù)據(jù)結(jié)果
        2.3.3 樣品粉晶X-射線衍射(PXRD)數(shù)據(jù)分析
        2.3.4 掃描電鏡(SEM)和能譜(EDS)數(shù)據(jù)分析
        2.3.5 傅里葉紅外光譜(IR)數(shù)據(jù)分析
        2.3.6 固態(tài)紫外-可見吸收光譜(UV-Vis)數(shù)據(jù)分析
    2.4 結(jié)果與討論
        2.4.1 Ln/AnTPTZ晶體拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)描述和結(jié)構(gòu)差異
        2.4.2 晶體熒光光譜研究
    2.5 本章小結(jié)
第三章 堿金屬和pH對(duì)四價(jià)鈾硫酸鹽配合物結(jié)構(gòu)自組裝機(jī)理的研究
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)合成部分
        3.2.1 化學(xué)試劑
        3.2.2 MUSO_4晶體合成方法
        3.2.3 MThSO_4晶體合成方法
    3.3 晶體樣品表征方法和結(jié)果分析
        3.3.1 樣品表征儀器信息
        3.3.2 X-射線單晶衍射(SXRD)數(shù)據(jù)結(jié)果
        3.3.3 樣品粉晶X-射線衍射(PXRD)數(shù)據(jù)分析
        3.3.4 掃描電鏡(SEM)和能譜(EDS)數(shù)據(jù)分析
        3.3.5 傅里葉紅外光譜(IR)數(shù)據(jù)分析
        3.3.6 XAFS光譜技術(shù)
        3.3.7 電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀和質(zhì)譜儀(ICP-OES/MS)結(jié)果分析
    3.4 結(jié)果與討論
        3.4.1 MU~(IV)SO_4晶體拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)分析
        3.4.2 堿金屬對(duì)MU~(IV)SO_4結(jié)構(gòu)導(dǎo)向作用的研究
        3.4.3 pH值對(duì)MU~(IV)SO_4結(jié)構(gòu)導(dǎo)向作用的研究
        3.4.4 MU~(IV)SO_4的亞歷山大效應(yīng)和紫外可見光譜分析
    3.5 本章小結(jié)
第四章 鈾酰氟氧化物結(jié)構(gòu)調(diào)控及對(duì)亞甲基藍(lán)的選擇性吸附和光催化降解的研究
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)準(zhǔn)備部分
        4.2.1 化學(xué)試劑
        4.2.2 UOFs晶體合成方法
        4.2.3 吸附實(shí)驗(yàn)準(zhǔn)備
        4.2.4 光催化實(shí)驗(yàn)準(zhǔn)備
    4.3 晶體樣品表征方法和結(jié)果分析
        4.3.1 樣品表征儀器信息
        4.3.2 單晶X-射線衍射(SXRD)數(shù)據(jù)結(jié)果分析
        4.3.3 樣品粉晶X-射線衍射(PXRD)數(shù)據(jù)分析
        4.3.4 熱重(TG)數(shù)據(jù)結(jié)果分析
        4.3.5 傅里葉紅外光譜(IR)數(shù)據(jù)分析
        4.3.6 固態(tài)紫外-可見吸收光譜(UV-Vis)數(shù)據(jù)結(jié)果分析
        4.3.7 掃描電鏡(SEM)和能譜(EDS)數(shù)據(jù)結(jié)果分析
    4.4 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
        4.4.1 UOFs晶體層間調(diào)控及拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)描述
        4.4.2 UOFs對(duì)亞甲基藍(lán)(MB+)離子選擇性吸附實(shí)驗(yàn)研究
        4.4.3 UOFs解吸附實(shí)驗(yàn)研究
        4.4.4 UOFs光催化亞甲基藍(lán)實(shí)驗(yàn)的研究
    4.5 本章小結(jié)
第五章 總結(jié)與展望
致謝
參考文獻(xiàn)
作者簡(jiǎn)介
攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文



本文編號(hào)：3692986