在強(qiáng)關(guān)聯(lián)復(fù)雜氧化物體系中,電荷、自旋、軌道以及晶格等自由度共存且相互作用,產(chǎn)生了一系列相互競(jìng)爭(zhēng)的新奇物理響應(yīng),包括高溫超導(dǎo)、金屬-絕緣體轉(zhuǎn)變、巨磁阻效應(yīng)、（反）鐵磁以及多鐵等物理性質(zhì)。研究鐵電氧化物異質(zhì)界面以及界面位錯(cuò)區(qū)域的原子結(jié)構(gòu)與電子結(jié)構(gòu),對(duì)于優(yōu)化改進(jìn)材料體系以及加深對(duì)材料物理機(jī)理的理解是非常重要。而球差校正透射電鏡以及單色器、高速能譜探頭等技術(shù)的發(fā)展,為原子尺度下研究材料結(jié)構(gòu)信息和電子信息提供了一個(gè)強(qiáng)有力的工具。PbTiO₃為代表的鈣鈦礦鐵電氧化物,是鐵電、壓電材料研究中的熱點(diǎn)關(guān)注對(duì)象。常規(guī)的PTO基異質(zhì)外延薄膜襯底為多疇?wèi)B(tài),對(duì)于利用單疇PTO襯底存在的靜電力進(jìn)行性能調(diào)制的研究目前還較少。因此,單疇PTO/STO異質(zhì)界面處是否會(huì)由于靜電力的作用發(fā)生電子重構(gòu)與電荷轉(zhuǎn)移等現(xiàn)象,外延生長(zhǎng)了STO薄膜以后基底的退極化場(chǎng)如何屏蔽,屏蔽電荷的來(lái)源等,都是該體系十分值得研究的一系列科學(xué)問(wèn)題。此外,（010）晶面PTO與STO由于6.4%失配度的存在,尚未有文獻(xiàn)報(bào)道該晶面異質(zhì)結(jié)的生長(zhǎng)。該異質(zhì)界面是否會(huì)存在未完全釋放的應(yīng)變,該應(yīng)變又將對(duì)于界面附近材料的電荷分布與局域相結(jié)構(gòu)產(chǎn)生... 

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【學(xué)位級(jí)別】：博士

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理想鈣鈦礦氧化物（ABO3）結(jié)構(gòu)示意圖

浙江大學(xué)博士學(xué)位論文4鈣鈦礦結(jié)構(gòu)氧化物具有一系列豐富的物理特性。鈣鈦礦鐵電晶體在收到一定方向的外力作用下發(fā)生變形，內(nèi)部會(huì)產(chǎn)生自發(fā)極化現(xiàn)象，即正壓電效應(yīng)；晶體在外加電場(chǎng)的作用下，會(huì)產(chǎn)生應(yīng)變，即逆壓電效應(yīng)；鐵電材料的自發(fā)極化強(qiáng)度會(huì)隨外界溫度的改變而發(fā)生變化，從而在材料的正負(fù)極化面兩端產(chǎn)生電壓，即熱釋電效應(yīng)。由于它們具有獨(dú)特的介電、壓電、熱電以及電-光等物理性質(zhì)，鐵電薄膜可應(yīng)用于制備各種電子和電-光器件，如非易失性存儲(chǔ)器，傳感器，MEMS器件，光波導(dǎo)，顯示器件及自旋電子學(xué)器件等[48-49]。圖1.2鐵電體自由能與自發(fā)極化示意圖。圖中所示為四方相PbTiO3，極化向上與極化向下能量相等。Figure1.2Freeenergyvs.polarizationinferroelectrics.Here,theferroelectrictetragonalPbTiO3canadoptoneoftwodegeneratepolarizationalongthe[001]axistominimizeitsfreeenergy.1.2.2鈣鈦礦鐵電氧化物異質(zhì)結(jié)的界面結(jié)構(gòu)及其物理性質(zhì)當(dāng)將兩種復(fù)雜氧化物生長(zhǎng)在一起，他們的界面將會(huì)出現(xiàn)很多新奇的現(xiàn)象。如圖1.3中所示，復(fù)雜氧化物界面處出現(xiàn)的豐富物理現(xiàn)象，一般都來(lái)源于它們的電荷、軌道、自旋以及晶格等自由度之間的相互作用。通過(guò)對(duì)稱性破缺、電荷轉(zhuǎn)移、靜電力耦合、應(yīng)變以及阻挫等效果，在不同的氧化物之間的界面上，這些相互作用可以被調(diào)節(jié)，從而誘導(dǎo)產(chǎn)生新的物理現(xiàn)象[50]。在界面處最明顯的效應(yīng)是對(duì)稱性的改變導(dǎo)致的電子和結(jié)構(gòu)性質(zhì)的改變，這點(diǎn)與表面效應(yīng)有所類似。表面與界面的

第一章緒論7當(dāng)LAO薄膜厚度超過(guò)3個(gè)單胞時(shí)，界面會(huì)轉(zhuǎn)化為金屬態(tài)，也就是所謂的二維電子氣（2DEGs）[61]。研究人員最早是在一個(gè)15個(gè)單胞厚度的LAO樣品上測(cè)量了界面電阻隨溫度的變化趨勢(shì)，測(cè)量得出界面載流子遷移率為20cm2V-1S-1，如圖1.5c所示[33]。圖1.4Ti3+組分在LaTiO3單原子層以及雙原子層附近的分布.(a)La元素以及Ti3+的EELS信號(hào)強(qiáng)度分布(b)單層以及雙層的Ti3+信號(hào)衰減(c)雙層LaTiO3的EELS譜（灰）的Ti4+（紅）與Ti3+（藍(lán)）標(biāo)準(zhǔn)譜擬合結(jié)果[57]Figure1.4SpatialdistributionoftheTi3+signalinthevicinityoftheLaTiO3layerandbilayer.(a)EELSprofilesforLaandTirecordedacrossaLaTiO3monolayer.(b)ThedecayoftheTi3+signalawayfromtheLaTiO3monolayerandbilayer.(c)TheexperimentalTiLedge(greylines)andcolouredlinesshowingfitstothereferencespectraforTi4+(red)andTi3+(blue).[57]這種金屬-絕緣體轉(zhuǎn)變只有在STO的截止面為TiO2原子面時(shí)才會(huì)發(fā)生[33]。這個(gè)實(shí)驗(yàn)結(jié)果引發(fā)了對(duì)該現(xiàn)象的廣泛的研究興趣[22]。研究人員們進(jìn)行了大量的實(shí)驗(yàn)以及理論研究來(lái)表征該體系的特性以及探究界面載流子的來(lái)源。這是由于研究人員預(yù)期，在復(fù)雜氧化物界面發(fā)現(xiàn)的二維電子氣會(huì)表現(xiàn)出一系列不同于半導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)的新奇物理性質(zhì)。之后的研究證明，該體系確實(shí)存在很多新現(xiàn)象。在溫度降至低于0.3K以后，在該界面發(fā)現(xiàn)了一個(gè)二維的超導(dǎo)態(tài)[35]。同時(shí)發(fā)現(xiàn)該二維電子氣的電導(dǎo)率可以通過(guò)宏觀上一個(gè)電場(chǎng)來(lái)調(diào)控[61-62]，也可以在納米尺度上通過(guò)原子


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