發(fā)布時間：2021-08-14 13:21

　　電化學傳感器作為傳感器的一個分支,是一種可以對化學成分進行分析并且產生與待測物質濃度呈比例關系的電信號的電化學分析系統(tǒng),具有靈敏度高、檢測迅速、專一性強、穩(wěn)定性好和可微型化等優(yōu)點,已經被廣泛應用于工業(yè)生產、環(huán)境保護、醫(yī)學診斷、生物工程等領域。相對于離子液體,固體離子導體以其良好的化學穩(wěn)定性、熱穩(wěn)定性、寬的電化學窗口以及高的離子電導率等優(yōu)點,已經被廣泛應用于電催化、電化學電容器和固體可充電電池等領域。然而有關應用于電化學生物傳感器的報道卻非常少。對于電化學多巴胺傳感器,雖然基于電子導體的電極和離子液體復合材料的電極已經被廣泛研究,但是基于固體離子導體的電極尚未被研發(fā)。然而原理上,多巴胺的電化學氧化還原反應是伴隨著兩個質子和兩個電子轉移的反應,所以研發(fā)出基于固體離子導體的電極是目前乃至未來構建多巴胺和其他生物電化學傳感器的新方向。另外,目前報道最多的電解質基型氣體傳感器主要是基于YSZ、LSGM和NASICON電解質材料,但這些傳感器無法在室溫條件下工作,并且性能也會隨著濕度的增加而減弱,無法對呼出氣體的濃度進行及時檢測,限制了其在醫(yī)療檢測上的應用,所以研發(fā)出可以在室溫和高濕條件下具有高離... 

【文章來源】：吉林大學吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：125 頁

【學位級別】：博士

【部分圖文】：

電化學傳感器組成框圖。

圖4.4a為傳感器在室溫和97%RH條件下,對0.005-1 ppm H2S的響應瞬態(tài)圖。為了保證響應瞬態(tài)的一致性和均勻性,在不同濃度的H2S下采用相同的測量時間約為2分鐘,并且用在H2S氣體中最后一秒的響應電位信號值作為回歸曲線的電位值。從圖中可以很明顯的發(fā)現(xiàn),當器件置于0.005-1 ppm H2S氣體濃度范圍內時,響應值隨濃度的增加而增大。值得注意的是,0.1 ppm和1 ppm的H2S的響應值為23.81 mV和67 mV,最低檢測限為5 ppb,其響應值為15 mV。圖4.4b展示的是響應值和0.005-1 ppm H2S氣體濃度對數(shù)的線性關系圖,從圖中可以發(fā)現(xiàn)斜率分為兩段,意味著在室溫和97%RH條件下,0.005-0.05 ppm的靈敏度為3.4 mV/decade,0.1-1 ppm的靈敏度為40.97 mV/decade。對比之前報導的H2S傳感器(表4.2),該器件在此條件下具有令人滿意的傳感性能。4.3.2.3 傳感機制

混成電位型傳感裝置的傳感過程主要是敏感電極層的氣相多相催化反應和氣體-敏感材料-電解質三相邊界(TPB)的電化學催化反應。當傳感器暴露于被測氣體時,H2S氣體通過La0.5Sm0.5FeO3敏感電極層到達TPB處,發(fā)生電化學反應。非均相氣相催化反應(2H2S+3O2→2SO2+2H2O)使部分H2S氣體在擴散過程中丟失。敏感電極層疏松多孔的結構將提高H2S的通過率,降低消耗,從而保證了更多的H2S氣體參與電化學反應過程,產生高響應信號。不同濃度的H2S(空氣)在TPB處同時發(fā)生半反應(1)和(2),在敏感電極處形成局部電池。當上述化學反應速率相等時,它們達到動態(tài)平衡,將敏感電極處的電極電位視為混成電位。極化曲線可以研究傳感器的電化學陰極和陽極的反應程度,也可以驗證傳感器的傳感機制是否遵循混成電位理論。圖4.5a為我們制作的傳感器分別在空氣中和97%RH的0.05 ppm和1 ppm H2S中修正的極化曲線。傳感器在陰極的反應可以由空氣中測得的極化曲線獲得,陽極的極化曲線是傳感器在待測氣體的極化曲線減去空氣中的極化曲線。根據(jù)測得的極化曲線的陰極和陽極的交點來確定理論混成電勢,通過對比理論估算的混成電勢值(21 mV,66 mV)和實際測得電勢響應值(20.5 mV,67.5 mV)驗證了此傳感器符合混成電位理論[29]。此外,該傳感器在室溫和97%RH條件下對H2S氣體具有良好的響應和恢復特性。圖4.5b為1 ppm H2S的響應恢復特性曲線,從圖中可以得出響應時間和恢復時間(達到穩(wěn)定值的90%)分別為55 s和147 s。4.3.2.4 重復性和選擇性

【參考文獻】：
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本文編號：3342541