氮雜環(huán)化合物在農(nóng)業(yè)、生物、材料和醫(yī)藥等方面有不可替代的應(yīng)用,也不斷吸引研究人員致力于開發(fā)更多方法去獲得含氮化合物。本著高效、簡單、環(huán)保、經(jīng)濟的原則,我們提出新的合成多取代咪唑衍生物和多取代嘧啶衍生物的方案。分別通過一系列實驗對其進行機理探討,并通過X射線衍射分析對化合物進行單晶結(jié)構(gòu)確認。1、對咪唑化合物的合成的綜述以及α,β-不飽和醛/酮參與的環(huán)加成、碳氫活化、氧化還原等反應(yīng)的綜述。我們提出,1,10-菲羅啉做配體,α,β-不飽和醛/酮和芳基脒在10 mol%的FeCl3?6H2O和2.5 mol%的碘單質(zhì)的催化下發(fā)生[3+2]環(huán)加成反應(yīng),合成出一系列1,2,4,5-�；溥蚧衔铩Ｔ谠摲磻�(yīng)中,鐵鹽既充當(dāng)了催化劑的作用降低反應(yīng)的活化能,還作為路易斯酸提高α,β-不飽和醛/酮的活性。該反應(yīng)區(qū)域選擇性和適應(yīng)性優(yōu)異,簡單、高效、環(huán)保獲得相應(yīng)產(chǎn)物,結(jié)果令人滿意。55種底物拓展產(chǎn)率達到43-97%。2、N-甲苯磺酰腙是一類活性比較高的化合物,通常由簡單的醛類或者酮類直接和酰肼反應(yīng)反應(yīng)得到。在一定條件下,既可以脫掉磺酰基作為重氮化合物參與反應(yīng),也可以磺酰肼基作為離去基團發(fā)生碳氫活化,進行偶聯(lián)。由... 

【文章來源】：蘭州大學(xué)甘肅省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：209 頁

【學(xué)位級別】：博士

【文章目錄】：
中文摘要
Abstract
第一章 前言
    1.1 引言
    1.2 咪唑化合物的合成
    1.3 苯并咪唑化合物的合成
    參考文獻
2碳氫活化合成 1,2,4,5-四取代的酰基化咪唑化合物">第二章 鐵催化α,β-不飽和酮/醛進行sp²碳氫活化合成 1,2,4,5-四取代的�；溥蚧衔�
    2.1 引言
    2.2 合成 1,2,4,5-四取代咪唑化合物的條件優(yōu)化和選擇
        2.2.1 催化劑對反應(yīng)的影響
        2.2.2 加入的配體對反應(yīng)的影響
        2.2.3 溶劑對反應(yīng)的影響
        2.2.4 助催化劑碘的加入對反應(yīng)的影響
        2.2.5 反應(yīng)溫度和反應(yīng)時間對反應(yīng)的影響
    2.3 實驗結(jié)果與討論
    2.4 合成 1,2,4,5-四取代咪唑化合物機理探究
    2.5 本章小結(jié)
    2.6 實驗部分
        2.6.1 實驗所需儀器與所用試劑
        2.6.2 實驗原料的制備
        2.6.3 實驗操作流程
    2.7 產(chǎn)物結(jié)構(gòu)表征數(shù)據(jù)
    2.8 部分產(chǎn)物表征圖
    參考文獻
第三章 無金屬催化下通過[3+2]環(huán)加成合成 1,2,4-三取代的咪唑化合物
    3.1 引言
    3.2 合成 1,2,4-三取代咪唑化合物的條件優(yōu)化和選擇
        3.2.1 加入的堿對反應(yīng)的影響
        3.2.2 加入的碘對反應(yīng)的影響
        3.2.3 溶劑對反應(yīng)的影響
        3.2.4 溫度對反應(yīng)的影響
        3.2.5 反應(yīng)時間對反應(yīng)的影響
        3.2.6 氣體氛圍對反應(yīng)的影響
    3.3 實驗結(jié)果與討論
    3.4 合成 1,2,4-三取代咪唑化合物機理探究
    3.5 本章小結(jié)
    3.6 實驗部分
        3.6.1 實驗所需儀器和所用試劑
        3.6.2 實驗原料的制備
        3.6.3 實驗操作流程
    3.7 產(chǎn)物結(jié)構(gòu)表征數(shù)據(jù)
    3.8 部分產(chǎn)物表征圖
    參考文獻
第四章 鐵催化α,β-不飽和酮和N-羥基脒進行[3+2]環(huán)加成合成 2,4,5-三取代的酰基化咪唑化合物
    4.1 引言
    4.2 合成 2,4,5-三取代的�；溥蚧衔锏臈l件優(yōu)化和選擇
        4.2.1 催化劑對反應(yīng)的影響
        4.2.2 加入的堿對反應(yīng)的影響
        4.2.3 加入的碘源對反應(yīng)的影響
        4.2.4 溶劑對反應(yīng)的影響
        4.2.5 反應(yīng)溫度對反應(yīng)的影響
        4.2.6 反應(yīng)時間對反應(yīng)的影響
        4.2.7 反應(yīng)氣體氛圍對反應(yīng)的影響
    4.3 實驗結(jié)果與討論
    4.4 合成酰基化咪唑化合物機理探究
        4.4.1 控制實驗
        4.4.2 機理設(shè)想
    4.5 本章小結(jié)
    4.6 實驗部分
        4.6.1 實驗所需儀器與所用試劑
        4.6.2 實驗原料的制備
        4.6.3 實驗操作流程
    4.7 產(chǎn)物結(jié)構(gòu)表征數(shù)據(jù)
    4.8 部分產(chǎn)物表征圖
    參考文獻
第五章 鐵催化α,β-不飽和酮/醛合成雙取代和三取代嘧啶化合物
    5.1 引言
    5.2 合成嘧啶化合物的條件優(yōu)化和選擇
        5.2.1 催化劑對反應(yīng)的影響
        5.2.2 加入的堿對反應(yīng)的影響
        5.2.3 溫度對反應(yīng)的影響
        5.2.4 溶劑對反應(yīng)的影響
        5.2.5 反應(yīng)時間對反應(yīng)的影響
    5.3 實驗結(jié)果與討論
    5.4 合成多取代嘧啶化合物機理探究
    5.5 本章小結(jié)
    5.6 實驗部分
        5.6.1 實驗所需儀器與所用試劑
        5.6.2 實驗原料的制備
        5.6.3 實驗操作流程
    5.7 產(chǎn)物結(jié)構(gòu)表征數(shù)據(jù)
    5.8 部分產(chǎn)物表征圖
    參考文獻
第六章 結(jié)論
    6.1 引言
    6.2 研究展望
在學(xué)期間的研究成果
致謝



本文編號：2988319