揮發(fā)性有機物（VOCs）是一類主要的大氣污染物,能夠?qū)θ梭w健康及環(huán)境產(chǎn)生危害。催化氧化法是一種有效且環(huán)境友好的技術(shù),廣泛應(yīng)用于工業(yè)廢氣中VOCs的去除。針對目前貴金屬催化劑成本高、易失活等問題,開發(fā)相對廉價的非貴金屬催化劑是該技術(shù)推廣的關(guān)鍵。本論文以具有良好的儲氧/放氧能力的錳氧化物為主要活性組分,利用分子篩多孔、大表面積特點促進活性組分的分散和污染物分子的吸附和擴散,研究載體形貌對錳氧化物結(jié)構(gòu)及性能影響;系統(tǒng)、深入研究反應(yīng)過程中氧物種及氣相氧在催化劑中的遷移、轉(zhuǎn)化和循環(huán)過程;并進一步探討銀摻雜的作用機制及其催化性能。具體研究內(nèi)容及取得的研究結(jié)果如下:（1）研究錳氧化物對甲苯和丙酮的催化性能。研究發(fā)現(xiàn),兩種VOCs在錳氧化物上催化氧化反應(yīng)中產(chǎn)物CO2選擇性差別較大。甲苯完全轉(zhuǎn)化溫度為220℃,反應(yīng)過程中CO2選擇性均可達到80%以上,反應(yīng)過程中生成少量苯甲酸和苯甲醛中間產(chǎn)物;而丙酮在140℃時轉(zhuǎn)化率就達到100%,但在該溫度下生成的CO2選擇性只有3.6%,180℃時選擇性提升至83%,220℃時達到1 00%,反應(yīng)時大量丙酮在轉(zhuǎn)化過程中生成醋酸鹽類物質(zhì)。相對丙酮催化氧化,催化劑中氧物... 

【文章來源】：大連理工大學遼寧省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：133 頁

【學位級別】：博士

【部分圖文】：

圖１．１?ＶＯＣｓ生成ＳＯＡ的機制【１４，１５］??Ｆｉｇ．?１．１?Ｆｏｒｍａｔｉｏｎ?ｍｅｃｈａｎｉｓｍ?ｏｆ?ＳＯＡ?ｆｒｏｍ?ＶＯＣｓ［１４’１５］??

?大連理工大學博士學位論文???高濃度的有機廢氣進一步凈化處理［３１］。在催化氧化法中，催化劑的主要作用是降低反應(yīng)??的能量、加快反應(yīng)的進行，這就要求研究者構(gòu)建和選擇具有良好的反應(yīng)活性和穩(wěn)定性??造價適宜的催化劑，這也是催化氧化的核心部分。??ｍｍ＿ｒｎｒｎ．??丁?Ｏ?＋??＾??ｃｏ?勝雛?＋?Ｌ．，＾１??Ｔ＾ｏｏ＾ｃ?，?＋?Ｂｉ??＼??圖１．３工業(yè)上燃燒工藝總結(jié)??Ｆｉｇ．?１．３?Ｓｕｍｍａｒｙ?ｏｆ?ｔｈｅｒｍａｌ?ｄｅｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ?ｐｒｏｃｅｓｓ?ｆｏｒ?ｉｎｄｕｓｔｒｙ??１．２?ＶＯＣｓ催化氧化技術(shù)國內(nèi)外研究進展??近年來，各國的研宂者們致力于ＶＯＣｓ催化氧化技術(shù)，利用不同的催化劑進行ＶＯＣｓ??的去除。常見的催化劑主要包括貴金屬催化劑奶、？么六１１、六§等）、過渡金屬催化劑（＼１｜１、??Ｆｅ、Ｃｏ等）及稀土金屬催化劑（Ｃｅ等）。??研宄者對貴金屬催化劑的研宄較早，并發(fā)現(xiàn)貴金屬作為催化劑對ＶＯＣｓ的催化氧化??具有很好的效果，能在較低溫度下使ＶＯＣｓ完全轉(zhuǎn)化，能耗較校表１．１總結(jié)了常見貴??金屬催化劑對ＶＯＣｓ的催化性能。在貴金屬催化劑體系中，貴金屬充當活性組分的角色，??因此ＶＯＣｓ催化反應(yīng)大多在貴金屬上和附近進行。通過研宄可以總結(jié)出，合適的金屬粒??徑以及較高的分散度可以有效提高貴金屬催化劑的活性。雖然貴金屬具有十分優(yōu)異的催??化特性，但價格較昂貴，因此通常將少量的貴金屬負載在氧化物上形成負載型催化劑，??既節(jié)約了成本，又能有效利用活性組分和載體的相互作用，提高催化劑對ＶＯＣｓ的反應(yīng)??性能。??－５－??

應(yīng)的進行，因此Ａｇ??對于催化氧化反應(yīng)具有十分重大的作用，Ａｇ系催化劑的開發(fā)和應(yīng)用對提高催化劑活性??和降低成本具有十分重要的意義。??ＭｅＯＨ??ｒｖ．?０，?０，??ｙ１？?Ｍｅｔｅ?？?Ｐ〇ｍｔ．ｎｅ?／?￣??ＵＡ?微齡?ｆ＼?Ｖ?ｓｐｅｃｉｅｓ?＾?＼??，、ｃｈ３?＾?ｃｉｌ?⑴?９?？ｏ＊??ＯＨ?０?ａ?ａ８?１?（）?Ｏ?ＯＨ?ｔ?＇?Ａｇ?１?—??Ｉ?ｃｚ＾＞?｜?Ｉ?Ｉ?Ｉ?（？〇??�。荩荆�?Ｈ２０?????Ｚｒ０２??圖１．４?Ａｇ／Ｚｒ０２上甲醇氧化反應(yīng)機理圖［３６］??Ｆｉｇ．?１．４?Ｒｅａｃｔｉｏｎ?ｍｅｃｈａｎｉｓｍ?ｏｖｅｒ?Ａｇ／ＺｒＣｈ?ｆｏｒ?ＭｅＯＨ?ｏｘｉｄａｔｉｏｎ［３６］??－８－??


本文編號：2968648