本文關(guān)鍵詞：食品中不同形態(tài)的有機(jī)錫化合物同時(shí)分析新方法研究，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：有機(jī)錫化合物廣泛用作木材防腐劑、化工生產(chǎn)的催化劑及穩(wěn)定劑、船舶防污劑、農(nóng)業(yè)殺蟲(chóng)劑,使得食品中有可能受到有機(jī)錫化合物不同程度的污染,給消費(fèi)者的身體健康造成了一定威脅。因此,研究探索食品中不同形態(tài)的有機(jī)錫化合物同時(shí)檢測(cè)新技術(shù),具有一定的現(xiàn)實(shí)意義。本論文應(yīng)用低溫高壓冷凍提取、微波輔助萃取、基質(zhì)固相分散提取等樣品前處理技術(shù),結(jié)合色譜及其聯(lián)用技術(shù),研究構(gòu)建了食品(包括飲用水、酒、海鮮產(chǎn)品及食用植物油等)中多種形態(tài)的有機(jī)錫化合物同時(shí)分析檢測(cè)的新方法,為這些食品品質(zhì)監(jiān)控提供了新的技術(shù)支撐。其主要研究成果如下:1.采用低溫高壓冷凍提取,結(jié)合高效液相色譜-電感耦合等離子體質(zhì)譜分析技術(shù),建立了水樣中五種有機(jī)錫化合物(二甲基錫、二丁基錫、二苯基錫、三丁基錫和三苯基錫)同時(shí)分析新方法。實(shí)驗(yàn)對(duì)水樣的提取溶劑、提取方式、提取溫度、提取時(shí)間及有機(jī)相與水相的比例等因素分別進(jìn)行了考察。該五種有機(jī)錫化合物在0.5-100.0μg/L范圍內(nèi)呈良好的線性(r=0.9965-0.9995),檢測(cè)限在0.029~0.049μg/L之間,相應(yīng)的定量限在0.097-0.16μg/L之間。對(duì)水樣選取三個(gè)水平(5.0μg/L、10.0μg/L和20.0μg/L)的加標(biāo)回收實(shí)驗(yàn)中,回收率在78.3%~102.3%之間,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差都小于10%。該前處理方法操作簡(jiǎn)單,易于批量處理,其檢測(cè)技術(shù)靈敏,可應(yīng)用于鄱陽(yáng)湖流域水樣及南昌大學(xué)自來(lái)水等樣品中五種有機(jī)錫化合物的同時(shí)測(cè)定,均能獲得滿意的結(jié)果。2.應(yīng)用微波輔助提取技術(shù),結(jié)合高效液相色譜-電感耦合等離子體質(zhì)譜法,建立了白酒、紅酒和黃酒中五種有機(jī)錫化合物(二甲基錫、二苯基錫、二丁基錫、三苯基錫和三丁基錫)同時(shí)檢測(cè)新方法。實(shí)驗(yàn)對(duì)樣品提取方式、有機(jī)提取溶劑的選擇以及微波提取條件等參數(shù)進(jìn)行了優(yōu)化。在已優(yōu)化的最佳實(shí)驗(yàn)條件下,五種有機(jī)錫化合物在0.5-100.0μg/L的濃度范圍內(nèi)呈良好的線性關(guān)系,線性相關(guān)系數(shù)分別為0.9920、0.9967、0.9973、0.9956和0.9983,檢測(cè)限分別為0.041、0.042、0.049、0.033和0.029μg/L。選取三個(gè)不同基質(zhì)酒樣品進(jìn)行回收率實(shí)驗(yàn),其回收率在65.18%~102.70%之間,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差在2.56%-9.43%之間。該方法成功地應(yīng)用于不同基質(zhì)的酒樣品分析,有部分酒中檢測(cè)到含有一種或多種有機(jī)錫化合物,其含量在0.053-1.14μg/L之間。3.建立了海產(chǎn)品中三乙基錫、三苯基錫、三丁基錫及三唑錫四種三取代有機(jī)錫化合物同時(shí)分析新方法。由于海產(chǎn)品因品種不同,基質(zhì)復(fù)雜且有機(jī)錫化合物含量較低,開(kāi)展其不同形態(tài)的有機(jī)錫化合物同時(shí)檢測(cè)具有較大的挑戰(zhàn)性。實(shí)驗(yàn)采用微波輔助提取法對(duì)樣品中的有機(jī)錫化合物進(jìn)行提取,并對(duì)提取條件(包括提取溫度,提取時(shí)間及提取溶劑體積)進(jìn)行了正交實(shí)驗(yàn)優(yōu)化。應(yīng)用磁固相分散技術(shù)對(duì)提取液進(jìn)行凈化,可有效地除去了海產(chǎn)品中大部分共存干擾成分。采用高效液相色譜-電感耦合等離子體質(zhì)譜法對(duì)不同品種的海產(chǎn)品分別進(jìn)行測(cè)定。對(duì)樣品選取三個(gè)水平(0.01μg/g,0.02μg/g和0.05μg/g)的進(jìn)行加標(biāo)回收實(shí)驗(yàn),回收率在73.8%~105.4%之間,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差都小于10.4%。結(jié)合高效液相色譜-電感耦合等離子體質(zhì)譜法對(duì)多種海產(chǎn)品進(jìn)行測(cè)定,測(cè)定結(jié)果令人滿意。4.建立了氣相色譜-質(zhì)譜法同時(shí)測(cè)定食用植物油中多種形態(tài)有機(jī)錫化合物分析新方法。系統(tǒng)考察了不同提取溶劑對(duì)二苯基錫、二丁基錫、三丁基錫及三苯基錫四種有機(jī)錫化合物的提取效果,探討了最佳衍生化條件及凈化條件。在最優(yōu)條件下,二苯基錫、二丁基錫、三丁基錫及三苯基錫在0.01-1.0 mg/L的濃度范圍內(nèi)具有良好的線性關(guān)系,其相關(guān)系數(shù)分別為0.9926、0.9980、0.9990和0.9994,檢測(cè)限分別為0.41、0.49、0.37和0.31μg/L。實(shí)驗(yàn)對(duì)提取溶劑、衍生化條件及活性炭的用量分別進(jìn)行了考察,結(jié)果表明食用植物油樣品通過(guò)甲醇低溫冷凍提取兩次,提取液經(jīng)Na BEt4衍生化后,再以50 mg活性炭?jī)艋?通過(guò)氣相色譜-質(zhì)譜測(cè)定。四種有機(jī)錫化合物在芝麻油中4.0μg/kg、20μg/kg及100μg/kg三個(gè)水平的添加回收實(shí)驗(yàn)中,平均回收率分別在83.5%~95.6%,92.0%~102.4%,87.8%~98.9%,88.5%~104.3%之間,RSD小于10.0%,結(jié)果基本令人滿意,能滿足食用植物油中四種有機(jī)錫化合物同時(shí)測(cè)定的要求。5.采用低溫冷凍提取-分散固相萃取技術(shù),結(jié)合高效液相色譜-電感耦合等離子體質(zhì)譜法,建立了不同食用植物油中四種有機(jī)錫殘留量(二苯基錫、二丁基錫、三丁基錫及三苯基錫)同時(shí)分析新方法。食用植物油樣品通過(guò)甲醇低溫冷凍提取及活性炭分散技術(shù)來(lái)凈化提取液,四種有機(jī)錫化合物均可獲得滿意的提取效率。該樣品前處理方法操作簡(jiǎn)便、易于操作、尤其是凈化方法縮短了分析時(shí)間和減少了溶劑用量。四種有機(jī)錫化合物在0.5~100.0μg/L濃度范圍內(nèi)線性良好,線性相關(guān)系數(shù)為0.9965~0.9995,檢測(cè)限為0.28~0.59μg/L。在三個(gè)不同水平的添加回收中,有機(jī)錫化合物回收率在72.1%~99.0%之間,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差小于10%,這些結(jié)果均表明上述所建立的方法能滿足食用植物油中有機(jī)錫測(cè)定的要求。6.應(yīng)用低溫冷凍提取和分散固相凈化技術(shù)對(duì)食用油進(jìn)行前處理,有效地去除了植物油中大部分脂肪,結(jié)合高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜(HPLC-MS/MS)分析技術(shù),建立了同時(shí)測(cè)定不同食用植物油中二苯基錫、二丁基錫、三苯基錫及三丁基錫四種有機(jī)錫化合物分析新方法。四種有機(jī)錫化合物在選定的濃度范圍內(nèi)線性關(guān)系良好,相關(guān)系數(shù)在0.9967-0.9997之間。在三個(gè)不同添加水平的平均回收率分別為:DPh T 74.2%-84.1%,DBT 76.1%-81.8%,TPh T 82.6%-94.7%,TBT83.1%-99.5%,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差在3.44%-8.26%之間。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明方法具有良好的準(zhǔn)確度和精密度,可應(yīng)用于不同基質(zhì)的食用植物油中有機(jī)錫化合物同時(shí)測(cè)定。7.對(duì)應(yīng)用氣相色譜-質(zhì)譜、高效液相色譜-電感耦合等離子體質(zhì)譜及高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜三種不同的檢測(cè)技術(shù)所建立的食用植物油中二苯基錫、二丁基錫、三苯基錫及三丁基錫同時(shí)分析的三種方法進(jìn)行了評(píng)價(jià)。結(jié)果發(fā)現(xiàn),三種分析方法對(duì)同一樣品測(cè)定的結(jié)果無(wú)顯著的差異性,但相對(duì)來(lái)說(shuō),高效液相色譜-電感耦合等離子體質(zhì)譜法因其靈敏度更高,操作更加簡(jiǎn)便,應(yīng)用于市場(chǎng)上不同產(chǎn)地不同原料的食用植物油中四種有機(jī)錫化合物分析。
【關(guān)鍵詞】：有機(jī)錫化合物 高效液相色譜-電感耦合等離子體質(zhì)譜 高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜 氣相色譜-質(zhì)譜 水 酒 海產(chǎn)品 食用植物油 低溫高壓冷凍提取 微波輔助提取 磁固相分散凈化 低溫冷凍提取 分散固相萃取
【學(xué)位授予單位】：南昌大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類(lèi)號(hào)】：O657.63;TS207.3
【目錄】：

• 摘要3-6
• ABSTRACT6-15
• 第1章 緒論15-33
• 1.1 概述15-16
• 1.2 有機(jī)錫化合物的分類(lèi)16
• 1.3 有機(jī)錫化合物的毒性及應(yīng)用16-17
• 1.4 食品中的有機(jī)錫化合物的分析研究17-23
• 1.4.1 食品中有機(jī)錫化合物的提取技術(shù)18-19
• 1.4.2 食品中有機(jī)錫化合物的凈化技術(shù)19-20
• 1.4.3 食品中有機(jī)錫化合物的檢測(cè)技術(shù)20-23
• 1.5 本論文主要研究?jī)?nèi)容23-25
• 參考文獻(xiàn)25-33
• 第2章 低溫高壓冷凍提取-高效液相色譜-電感耦合等離子體質(zhì)譜聯(lián)用測(cè)定水中多種有機(jī)錫化合物33-53
• 2.1 前言33-35
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分35-38
• 2.2.1 主要儀器、試劑及樣品35-36
• 2.2.2 溶液的配制36
• 2.2.3 儀器工作條件36-37
• 2.2.4 樣品前處理37-38
• 2.3 結(jié)果與討論38-49
• 2.3.1 流動(dòng)相的選擇38-42
• 2.3.2 HPLC-ICP-MS的聯(lián)機(jī)條件的優(yōu)化42
• 2.3.3 標(biāo)準(zhǔn)工作曲線及檢測(cè)限42-43
• 2.3.4 提取溶劑及提取方法的選擇43-44
• 2.3.5 樣品前處理?xiàng)l件的優(yōu)化44-45
• 2.3.6 方法的回收率和精密度45-46
• 2.3.7 樣品測(cè)定46-47
• 2.3.8 液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜確證47-49
• 2.4 結(jié)論49-50
• 參考文獻(xiàn)50-53
• 第3章 微波輔助提取-高效液相色譜-電感耦合等離子體質(zhì)譜測(cè)定酒中多種有機(jī)錫化合物53-70
• 3.1 前言53-55
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分55-56
• 3.2.1 儀器、試劑及樣品55-56
• 3.2.2 樣品中有機(jī)錫化合物的提取56
• 3.2.3 儀器工作條件56
• 3.3 結(jié)果與討論56-66
• 3.3.1 色譜條件的優(yōu)化56-57
• 3.3.2 有機(jī)錫化合物穩(wěn)定性試驗(yàn)57-59
• 3.3.3 標(biāo)準(zhǔn)曲線及檢測(cè)限59-60
• 3.3.4 提取溶劑及提取方法的選擇60-61
• 3.3.5 樣品前處理?xiàng)l件的優(yōu)化61-62
• 3.3.6 方法的回收率和精密度62-63
• 3.3.7 樣品測(cè)定63-64
• 3.3.8 HPLC-MS/MS確認(rèn)64-66
• 3.4 結(jié)論66-67
• 參考文獻(xiàn)67-70
• 第4章 微波輔助提取結(jié)合磁固相分散技術(shù)用于海產(chǎn)品中多種有機(jī)錫化合物的同時(shí)分析70-87
• 4.1 前言70-72
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分72-74
• 4.2.1 試劑及樣品72
• 4.2.2 主要儀器及裝置72
• 4.2.3 OA-MNPs的制備72-73
• 4.2.4 樣品的提取73
• 4.2.5 樣品的凈化73
• 4.2.6 HPLC-ICP-MS工作條件73-74
• 4.3 結(jié)果與討論74-83
• 4.3.1 色譜條件的選擇74
• 4.3.2 OA-MNPs的表征74-76
• 4.3.3 提取溶劑的選擇76-77
• 4.3.4 微波輔助提取條件的優(yōu)化77-78
• 4.3.5 凈化條件的選擇78-80
• 4.3.6 工作曲線及檢測(cè)限80
• 4.3.7 加標(biāo)回收實(shí)驗(yàn)80-81
• 4.3.8 樣品測(cè)定81-82
• 4.3.9 HPLC-MS-MS確證實(shí)驗(yàn)82-83
• 4.4 結(jié)論83-84
• 參考文獻(xiàn)84-87
• 第5章 氣相色譜-質(zhì)譜法測(cè)定食用植物油中有機(jī)錫化合物87-100
• 5.1 前言87-88
• 5.2 實(shí)驗(yàn)部分88-90
• 5.2.1 主要儀器與試劑88
• 5.2.2 氣相色譜-質(zhì)譜分析條件88
• 5.2.3 溶液的配制88-89
• 5.2.4 樣品提取89
• 5.2.5 提取溶液的衍生89
• 5.2.6 樣品凈化89-90
• 5.3 結(jié)果與討論90-96
• 5.3.1 色譜條件的選擇90
• 5.3.2 監(jiān)測(cè)離子的選擇90-92
• 5.3.3 樣品前處理?xiàng)l件的優(yōu)化92-94
• 5.3.4 標(biāo)準(zhǔn)工作曲線及檢測(cè)限94-95
• 5.3.5 方法回收率和精密度95-96
• 5.3.6 樣品分析96
• 5.4 結(jié)論96-97
• 參考文獻(xiàn)97-100
• 第6章 高效液相色譜-電感耦合等離子體質(zhì)譜測(cè)定食用油中多種有機(jī)錫化合物100-109
• 6.1 前言100-101
• 6.2 實(shí)驗(yàn)部分101-102
• 6.2.1 主要儀器與試劑101
• 6.2.2 標(biāo)準(zhǔn)工作儲(chǔ)備液配制101
• 6.2.3 儀器工作條件101-102
• 6.2.4 樣品提取102
• 6.2.5 樣品凈化102
• 6.3 結(jié)果與討論102-107
• 6.3.1 色譜分離條件的選擇102-103
• 6.3.2 提取條件的優(yōu)化103-104
• 6.3.3 凈化條件的選擇104-105
• 6.3.4 工作曲線及檢測(cè)限105
• 6.3.5 方法的回收率和精密度105-106
• 6.3.6 樣品測(cè)定106-107
• 6.4 結(jié)論107-108
• 參考文獻(xiàn)108-109
• 第7章 高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法測(cè)定食用植物油中多種有機(jī)錫化合物109-120
• 7.1 前言109-110
• 7.2 實(shí)驗(yàn)部分110-111
• 7.2.1 主要儀器與試劑110
• 7.2.2 儀器工作條件110-111
• 7.2.3 樣品提取111
• 7.2.4 樣品凈化111
• 7.3 結(jié)果與討論111-118
• 7.3.1 色譜分離條件優(yōu)化111-112
• 7.3.2 質(zhì)譜條件優(yōu)化112-116
• 7.3.3 標(biāo)準(zhǔn)曲線及檢測(cè)限116-117
• 7.3.4 方法的回收率和精密度117
• 7.3.5 樣品分析117-118
• 7.4 結(jié)論118-119
• 參考文獻(xiàn)119-120
• 第8章 食用油中有機(jī)錫化合物的分析方法評(píng)價(jià)及應(yīng)用120-126
• 8.1 前言120
• 8.2 三種分析方法的評(píng)價(jià)120-122
• 8.3 HPLC-ICP-MS法應(yīng)用于食用油樣品的檢測(cè)122-125
• 參考文獻(xiàn)125-126
• 結(jié)論與展望126-128
• 致謝128-129
• 攻讀博士學(xué)位期間的研究成果129

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  本文關(guān)鍵詞：食品中不同形態(tài)的有機(jī)錫化合物同時(shí)分析新方法研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

本文編號(hào)：271188