N-十二酰基乙二胺三乙酸鈉(LED3A)淋洗重金屬污染土壤的行為研究
本文選題:螯合型表面活性劑 + 重金屬。 參考:《蘭州交通大學(xué)》2017年博士論文
【摘要】:污染土壤中的有毒有害物質(zhì)可在動植物體內(nèi)積累,通過食物鏈威脅人類的健康,因此對污染土壤的修復(fù)具有重要意義。化學(xué)淋洗修復(fù)因其時間短、效率高、可與其它修復(fù)技術(shù)聯(lián)用而受到廣泛關(guān)注。而化學(xué)淋洗的關(guān)鍵是淋洗劑的選擇,高效和綠色是淋洗劑必備要素。現(xiàn)有報道的淋洗試劑種類有酸、堿、鹽、螯合劑和表面活性劑等;雖能有效去除污染物質(zhì),但酸、堿、鹽對土壤結(jié)構(gòu)的破壞較為嚴重,且會產(chǎn)生二次污染。螯合試劑及表面活性劑成為近年來諸多學(xué)者研究的重點。但是,螯合劑只針對重金屬污染土壤,無法有效去除復(fù)合污染土壤中的有機物;而傳統(tǒng)的表面活性劑對重金屬的去除效果不佳。因此,尋找一類既能螯合重金屬又能增溶有機物且對環(huán)境友好的淋洗試劑成為污染土壤化學(xué)淋洗修復(fù)的關(guān)鍵。新型螯合型表面活性不僅具有普通表面活性劑的所有性能,還具有螯合重金屬離子的能力。該類表面活性劑在環(huán)境中易降解,對哺乳動物和水生生物無毒,不會對環(huán)境造成二次污染。因此,本論文選用新型螯合型表面活性劑N-十二;叶啡宜猁}(LED3A)作為淋洗試劑,選擇西北地區(qū)黃土作為受試土壤,Pb、Zn作為重金屬污染物代表,系統(tǒng)研究了LED3A膠束的影響因素、LED3A對土壤吸附Pb、Zn的影響以及LED3A對Pb、Zn污染土壤的修復(fù)效果。以期為LED3A修復(fù)污染土壤提供理論支撐,為污染土壤的化學(xué)淋洗修復(fù)提供新的技術(shù)途徑。主要研究結(jié)論如下:(1)通過Zeta電位探究不同影響因素對LED3A膠束穩(wěn)定性的影響。結(jié)果表明,當LED3A濃度達到7000 mg·L-1時,膠束的穩(wěn)定性最好;最佳pH為9;K+較Na+更易使LED3A膠束穩(wěn)定,Mg2+對LED3A膠束穩(wěn)定性的影響規(guī)律與K+和Na+相反。(2)通過批次實驗,研究LED3A對重金屬Pb、Zn在土壤上單一及競爭吸附的影響。LED3A對單一Pb、Zn吸附的影響實驗結(jié)果表明,LED3A能夠削弱土壤對Pb、Zn的吸附,LED3A膠束與土壤對Pb、Zn的競爭作用大于LED3A單體,且其對Zn的螯合能力大于Pb。在LED3A-土壤-Pb-Zn共存體系下,Pb、Zn競爭吸附過程與土壤-Pb-Zn體系下類似。LED3A的存在使Pb、Zn競爭吸附的平衡時間分別縮短了2 h和4 h,LED3A使Pb、Zn的最大吸附量分別減小了2.56和4.97 g·kg-1。LED3A對不同比例Pb、Zn在土壤上競爭吸附的影響表現(xiàn)為PbZn。(3)通過批次實驗,研究了LED3A對單一及復(fù)合Pb、Zn污染土壤的洗脫效果。不同濃度的LED3A對單一污染土壤的洗脫動力學(xué)過程符合準二級動力學(xué)模型,當LED3A濃度大于3.0 g·L-1時,最佳洗脫平衡時間應(yīng)小于12 h,洗脫平衡時Pb、Zn的最大去除率分別為55.1%和65.1%;LED3A對Pb、Zn的洗脫過程為吸熱過程,常溫下最佳洗脫濃度為7.0 g·L-1;洗脫最佳pH為9;K+和Na+均使LED3A對Pb、Zn的去除率降低,但Na+對去除率的影響更大。經(jīng)LED3A洗脫后,酸可提取態(tài)的Pb、Zn所占比例均大幅降低;氧化物結(jié)合態(tài)、有機結(jié)合態(tài)和殘余態(tài)的Pb、Zn所占比例呈現(xiàn)增加趨勢。不同濃度的LED3A對Pb-Zn復(fù)合污染土壤的洗脫平衡時間均表現(xiàn)為Pb大于Zn,洗脫過程符合準二級動力學(xué)模型。溫度升高有利于LED3A洗脫Pb-Zn復(fù)合污染土壤。洗脫后,土壤中酸可提取態(tài)和殘余態(tài)重金屬所占比例分別表現(xiàn)為降低和增加。顆粒內(nèi)擴散是LED3A洗脫Pb、Zn的速率控制步驟,但其并非唯一的速率控制機制。(4)由振蕩洗脫實驗可知,LED3A洗脫最佳條件為7.0 g·L-1。因此本部分只研究動態(tài)非平衡條件下流速對LED3A淋洗單一及復(fù)合Pb、Zn污染土壤的淋洗效果。對單一污染土壤淋洗的結(jié)果表明,淋洗速度增大使淋洗液中Pb、Zn的最大濃度減小,Pb、Zn的最大累積去除率分別為50.2%和60.3%。隨著淋洗深度的增加和淋洗速度的增大,各形態(tài)Pb、Zn的去除率均呈減小趨勢;LED3A對各形態(tài)Pb、Zn的去除率大小順序與淋洗速度和深度有關(guān)。淋洗后土柱中不同深度處的酸可提取態(tài)Pb、Zn所占比例明顯減小;其它三種形態(tài)所占比例均有不同程度的增大。對復(fù)合污染土壤的淋洗結(jié)果表明,Pb、Zn淋洗曲線的對稱性均好于單一污染土壤。低流速時Pb、Zn的最大去除率分別為48.9%和52.9%。各形態(tài)Pb、Zn去除率的規(guī)律基本與淋洗單一污染土壤類似。但是在下層土壤中存在Pb、Zn的再吸附現(xiàn)象;且再吸附現(xiàn)象隨著淋洗速度的增大而減弱。因此LED3A淋洗單一及復(fù)合Pb、Zn污染土壤后,污染土壤中殘留重金屬Pb、Zn的遷移性明顯降低,且低速淋洗效果最好。綜上所述,論文所選取的新型螯合型表面活性劑LED3A對重金屬Pb、Zn表現(xiàn)出優(yōu)良的螯合性能;在洗脫和淋洗修復(fù)單一及復(fù)合Pb、Zn污染土壤的過程中,對重金屬Pb、Zn的去除率較高,同時LED3A淋洗后污染土壤中重金屬的環(huán)境風險明顯降低。因此,LED3A能夠作為環(huán)境友好型的淋洗試劑應(yīng)用于污染土壤的化學(xué)淋洗修復(fù)中。
[Abstract]:A new chelating type surfactant N - dodecylethylenediamine triacetate ( LED3A ) has been used as leaching agent . ( 2 ) The effect of LED 3A on the adsorption of Pb and Zn on soil was studied by batch experiments . The effect of LED 3A on the adsorption of Pb and Zn was studied . The results showed that the equilibrium time of Pb and Zn was decreased by 2 . 56 and 4 . 97 g 路 kg - 1 respectively . The equilibrium time of Pb and Zn was decreased by 2 . 56 and 4 . 97 g 路 kg - 1 respectively . The results showed that the removal rates of Pb and Zn in the leaching solution decreased by 48.9 % and 52.9 % respectively . The results showed that the removal rates of Pb and Zn in the leaching solution decreased obviously with the increase of leaching depth and the leaching speed .
【學(xué)位授予單位】:蘭州交通大學(xué)
【學(xué)位級別】:博士
【學(xué)位授予年份】:2017
【分類號】:X53
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,本文編號:2015801
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