本文選題：鐵錳復(fù)合氧化膜 + 氨氮和錳��； 參考：《西安建筑科技大學(xué)》2017年博士論文

【摘要】：當(dāng)前我國(guó)地下水源氨氮和錳污染問(wèn)題日益嚴(yán)重,飲用水中過(guò)量的氨氮和錳會(huì)直接危害人體健康。氨氮在人體內(nèi)可被氧化成亞硝氮和硝氮,而這些物質(zhì)可誘發(fā)產(chǎn)生致癌的亞硝胺和高鐵血紅蛋白癥。人體如攝入過(guò)量的錳,會(huì)使人的中樞神經(jīng)系統(tǒng)損害,引起記憶力減退、誘發(fā)肺炎,導(dǎo)致慢性中毒等。因此,地下水中氨氮和錳的同步高效去除,對(duì)保證飲用水安全起著至關(guān)重要的作用。本課題利用高錳酸鉀持續(xù)氧化進(jìn)水中錳和鐵,可快速在石英砂濾料表面形成一層“活性氧化膜”(以下簡(jiǎn)稱氧化膜),這層氧化膜對(duì)于氨氮和錳具有同步高效的去除作用。據(jù)此本文以地下水中鐵錳氧化膜催化氧化氨氮和錳的機(jī)理為研究重點(diǎn),并依此展開(kāi)其它相關(guān)研究,取得了以下成果和結(jié)論:(1)縮短了濾料成熟周期,建立了氧化膜增長(zhǎng)動(dòng)力學(xué)模型。經(jīng)工藝優(yōu)化,濾料成熟期可縮短至26天,比生物掛膜縮短了2~3倍。濾料表面的氧化膜對(duì)于氨氮和錳的氧化具有高效、穩(wěn)定、持久的氧化去除作用。建立了膜增長(zhǎng)動(dòng)力學(xué)模型,在一個(gè)運(yùn)行周期內(nèi),濾料表面氧化膜厚度隨時(shí)間呈線性增長(zhǎng)。2年運(yùn)行結(jié)果表明,該動(dòng)力學(xué)模型可準(zhǔn)確描述氧化膜的增長(zhǎng)厚度和預(yù)測(cè)不同進(jìn)水錳濃度條件下的理論脫膜時(shí)間。反沖洗周期縮短一半作為脫膜的標(biāo)志,氧化膜厚度不應(yīng)超過(guò)150μm。(2)確定了氨氮去除的主要影響因素。當(dāng)進(jìn)水中僅含氨氮時(shí),溶解氧濃度越高,氨氮達(dá)標(biāo)可去除的負(fù)荷越高。氧化膜化學(xué)催化氧化氨氮的最大去除負(fù)荷為22.2g/(m3×h),遠(yuǎn)高于生物條件下氨氮的去除負(fù)荷(1.5~6 g/(m3×h))。當(dāng)濾速為7~18 m/h,進(jìn)水氨氮濃度為1.0~1.6 mg/L時(shí),出水氨氮均能穩(wěn)定達(dá)標(biāo)。進(jìn)水中鐵的存在會(huì)阻礙氨氮的氧化,氨氮對(duì)鐵的去除影響不大。錳的存在對(duì)于氨氮的去除沒(méi)有直接影響,氨氮會(huì)削弱錳的去除。當(dāng)進(jìn)水中同時(shí)含有氨氮、錳和鐵時(shí),系統(tǒng)持續(xù)運(yùn)行6個(gè)月,氧化膜可高效穩(wěn)定地同步去除上述污染物。當(dāng)水溫低于6.6℃時(shí),氧化膜仍具有很高的氧化活性。pH值的降低會(huì)削弱氨氮的去除。高濃度的Na+、K+和Cl-并未影響氨氮的去除,高濃度的Mg~(2+)和Ca~(2+)對(duì)氨氮去除的削弱作用較大。整個(gè)濾層對(duì)于氨氮和錳的去除均有催化能力,中下部濾層“失效”的主要原因是溶解氧不足。當(dāng)成熟濾料的高度為100 cm時(shí),即使停止運(yùn)行60天,也可在3.5天后恢復(fù)對(duì)氨氮和錳的有效去除。(3)進(jìn)一步驗(yàn)證了氧化膜的化學(xué)催化氧化作用,初步探討了作用機(jī)理。利用現(xiàn)場(chǎng)中試系統(tǒng),在對(duì)催化氧化過(guò)濾系統(tǒng)進(jìn)行紫外、臭氧和過(guò)氧化氫協(xié)同、持續(xù)完全滅活條件下,對(duì)水中氨氮和錳的去除率保持在90%以上,充分證明了氧化膜的化學(xué)催化氧化作用是去除水中氨氮和錳的主導(dǎo)作用。該成果改變了國(guó)內(nèi)外廣泛認(rèn)可的氨氮去除的生物氧化主導(dǎo)作用的結(jié)論,提出了一種水中氨氮去除的新技術(shù)和工藝。通過(guò)SEM、XRF和XPS等表征方法初步提出了氨氮的催化氧化機(jī)理:O2吸附到氧化膜表面生成具有強(qiáng)氧化性的中間產(chǎn)物·O,活化態(tài)的·O和吸附態(tài)的NH4+反應(yīng)生成[NH]和H+,然后·O和[NH]繼續(xù)反應(yīng)生成最終產(chǎn)物NO3-。(4)Mn~(2+)的催化氧化過(guò)程符合偽一級(jí)動(dòng)力學(xué),初步探討了其催化氧化機(jī)理。氧化膜對(duì)水中Mn~(2+)的吸附過(guò)程可用Lagergren偽一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程描述,相關(guān)系數(shù)R2達(dá)0.98以上。log([Mn~(2+)]t/[Mn~(2+)]0)與空床接觸時(shí)間(EBCT)為線性關(guān)系,初始低濃度Mn~(2+)的k值(0.57)明顯要大于初始高濃度的k值(0.14),主要是由于氧化膜表面活性位的限制。Mn~(2+)的去除過(guò)程并不需要消耗DO。XPS表征結(jié)果可知,氧化膜表面有錳的氫氧化物([≡Mn-OH])存在,據(jù)此提出了Mn~(2+)去除的催化氧化機(jī)理:吸附態(tài)的Mn~(2+)和[≡Mn-OH]在氧化膜界面上發(fā)生催化氧化反應(yīng),生成復(fù)雜的氧化物,其中僅少量氧化物轉(zhuǎn)化為新的氧化膜。(5)優(yōu)化確定了氧化膜的脫膜條件。為有效恢復(fù)濾池的反沖洗周期,且同時(shí)不影響水處理效果,分別利用O3、H2O2、ClO2、Na2SO3和HCl五種脫膜劑對(duì)濾料進(jìn)行化學(xué)脫膜實(shí)驗(yàn),脫膜劑處理后,部分氧化膜自濾料表面剝離脫落。靜態(tài)實(shí)驗(yàn)可知:O3的最適投量為30.1 g/(L·濾料·h),H2O2、ClO2和Na2SO3的最適投量均為4.10 g/(L·濾料),HCl的最適投量為5.11 g/(L·濾料),所有脫膜劑最適脫膜時(shí)間均為40 min。中試實(shí)驗(yàn)可知,與其它四種脫膜劑相比,HCl的剝離效果最佳,且其反沖洗周期恢復(fù)效果最顯著(從35.2 h增加到61.6 h),同時(shí)藥劑費(fèi)用明顯低于其它脫膜劑。故HCl為最優(yōu)的脫膜劑。
[Abstract]:The results and conclusions are as follows : ( 1 ) The oxidation of ammonia nitrogen and manganese in the groundwater can be shortened to 26 days , which can lead to the removal of ammonia nitrogen and manganese . The results and conclusions are as follows : ( 1 ) The oxidation film has a high efficiency , stability and lasting oxidation removal effect . The catalytic oxidation mechanism of ammonia nitrogen in water is studied by means of SEM , XRF and XPS . The catalytic oxidation mechanism of Mn ~ ( 2 + ) is determined by means of SEM , XRF and XPS . The catalytic oxidation mechanism of Mn ~ ( 2 + ) is determined by means of SEM , XRF and XPS . The results show that the optimum dosage of O3 is 30 . 1 g / ( L 路 filter material 路 h ) , H2O2 , ClO 2 and Na2SO3 are the best dosage of 4 . 10 g / ( L 路 filter material ) , the optimum dosage of HCl is 5 . 11 g / ( L 路 filter material ) , the optimal dosage of HCl is 5 . 11 g / ( L 路 filter material ) , and the optimal dosage of HCl is 5 . 11 g / ( L 路 filter material ) .
【學(xué)位授予單位】：西安建筑科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類(lèi)號(hào)】：X523

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本文編號(hào)：1938977