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真空紫外輻射處理氣態(tài)污染物硫化氫和甲苯的效能及機(jī)理

發(fā)布時(shí)間:2018-03-27 23:20

  本文選題:高頻無極真空紫外燈 切入點(diǎn):紫外光解反應(yīng)器模型 出處:《哈爾濱工業(yè)大學(xué)》2017年博士論文


【摘要】:氣態(tài)污染物嚴(yán)重危害大氣環(huán)境及人體健康。紫外光解技術(shù)是一種較新型的氣態(tài)污染物治理技術(shù)。但是在實(shí)際的工業(yè)應(yīng)用中還存在一些問題:第一,紫外燈所產(chǎn)生的短波紫外光強(qiáng)度比例低造成能量利用效率低;第二,紫外燈使用壽命短造成維護(hù)成本高;第三,光解時(shí)需添加輔助氧化劑和催化劑,在實(shí)際應(yīng)用中催化劑易失活且工藝流程復(fù)雜;第四,尾氣中的臭氧副產(chǎn)物需處理;第五,污染物降解不徹底生成中間產(chǎn)物。因此,針對(duì)以上問題,第一,研究并開發(fā)強(qiáng)度高、波長185nm的真空紫外光(UV_(185))比例高的長壽命新型紫外燈,解決紫外燈能量利用效率低和壽命短的問題;第二,研究將紫外光與UV_(185)光解O_2所產(chǎn)生的O_3進(jìn)行協(xié)同作用降解氣態(tài)污染物,不需要添加輔助氧化劑和催化劑;第三,研究紫外光解技術(shù)與其他后處理技術(shù)聯(lián)用而產(chǎn)生協(xié)同作用,使生成的O_3等副產(chǎn)物去除的同時(shí)提高有機(jī)氣態(tài)污染物中間產(chǎn)物的去除效果,達(dá)到無O_3排放和提高有機(jī)氣態(tài)污染物礦化率的雙重目的。以上三個(gè)研究方向?qū)Υ龠M(jìn)紫外光解技術(shù)在氣態(tài)污染物治理上的實(shí)際應(yīng)用具有一定意義。本論文自主研制高頻無極真空紫外燈,UV_(185)比例占總光強(qiáng)的10%,光電轉(zhuǎn)化效率為30%,理論壽命達(dá)5萬小時(shí)。將高頻無極真空紫外燈用于處理氣態(tài)污染物,解決常規(guī)紫外燈在使用中存在的能量利用效率低和壽命短的問題。采用高頻無極真空紫外燈降解無機(jī)氣態(tài)污染的代表污染物硫化氫時(shí),將紫外光與UV_(185)所產(chǎn)O_3進(jìn)行協(xié)同作用,發(fā)現(xiàn)硫化氫降解率隨初始濃度的升高而降低,隨濕度和含氧量的升高而提升。單獨(dú)紫外光解和單獨(dú)臭氧氧化對(duì)硫化氫的處理能力均有限,而二者產(chǎn)生協(xié)同作用后硫化氫的降解率比單獨(dú)光解和單獨(dú)臭氧氧化的降解率之和還要高30%-66%,且初始硫化氫濃度越高,協(xié)同作用越明顯。為研究降解硫化氫的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和協(xié)同作用機(jī)理,建立降解硫化氫的紫外光解反應(yīng)器模型,模擬紫外光解反應(yīng)器的流場(chǎng)和輻射場(chǎng),對(duì)單獨(dú)光解硫化氫、單獨(dú)臭氧氧化和協(xié)同降解的過程進(jìn)行數(shù)學(xué)模擬和反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究。降解率的模擬值和實(shí)驗(yàn)值基本一致,硫化氫單獨(dú)光解的產(chǎn)物主要是H_2和S,單獨(dú)臭氧氧化的產(chǎn)物主要是SO_2和SO_3,協(xié)同降解的主要產(chǎn)物為H_2SO4。對(duì)協(xié)同作用降解硫化氫時(shí)的初始硫化氫濃度、停留時(shí)間和相對(duì)濕度對(duì)降解率的影響進(jìn)行數(shù)學(xué)模擬,模擬結(jié)果和實(shí)驗(yàn)的趨勢(shì)一致,數(shù)值偏差較小,證明了模型的正確性和有效性。采用高頻無極真空紫外燈降解有機(jī)氣態(tài)污染的代表污染物甲苯時(shí),在紫外光解反應(yīng)器之后串聯(lián)臭氧催化氧化反應(yīng)器,以負(fù)載Mn O_2的活性炭床層作為催化劑,以光解反應(yīng)器出口殘留O_3作為臭氧催化氧化反應(yīng)器的臭氧源,兩個(gè)反應(yīng)器產(chǎn)生協(xié)同作用,對(duì)尾氣中殘留O_3進(jìn)行后處理的同時(shí)進(jìn)一步礦化中間產(chǎn)物。既解決目前以紫外光解技術(shù)為核心的空氣凈化器處理室內(nèi)有機(jī)氣態(tài)污染物時(shí)尾氣中殘留O_3的問題,又能進(jìn)一步提高有機(jī)氣態(tài)污染物的中間產(chǎn)物去除效果,達(dá)到無O_3排放和提高污染物礦化率的雙重目的。降解甲苯時(shí),優(yōu)化并設(shè)計(jì)光解反應(yīng)器和臭氧催化氧化反應(yīng)器,分析單獨(dú)紫外光解對(duì)甲苯降解效果的影響因素,包括初始甲苯濃度、相對(duì)濕度和進(jìn)氣流量。分析單獨(dú)臭氧催化氧化對(duì)甲苯降解效果的影響因素,包括初始甲苯濃度、進(jìn)氣流量和O_3濃度。研究紫外光解反應(yīng)器和臭氧催化氧化反應(yīng)器的協(xié)同作用和機(jī)理,發(fā)現(xiàn)二者串聯(lián)之后甲苯的礦化率高于單獨(dú)紫外光解和單獨(dú)臭氧催化氧化的礦化率之和,因此存在協(xié)同作用。協(xié)同作用的機(jī)理是由于185 nm真空紫外光的存在,增強(qiáng)了·OH和·O的氧化能力,能在生成苯甲醇和苯甲醛后在酸化的同時(shí)打開苯環(huán),生成小分子中間產(chǎn)物,苯甲酸的存在時(shí)間極短或生成量極低。與完整的甲苯相比,苯甲醇、苯甲醛、甲酸和乙酸這些中間產(chǎn)物更容易在臭氧催化氧化反應(yīng)器中被完全礦化。
[Abstract]:In order to solve the problems of low energy use efficiency and short service life of UV lamp , it is found that the degradation rate of hydrogen sulfide is 30 % -66 % higher than that of UV _ ( 185 ) . In order to solve the problem of residual O _ 3 in the tail gas when the organic gaseous pollutants in the tail gas have been treated by high - frequency electrodeless vacuum ultraviolet lamp , the effect factors including initial toluene concentration , relative humidity and inlet flow rate are discussed .

【學(xué)位授予單位】:哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【學(xué)位授予年份】:2017
【分類號(hào)】:X51

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本文編號(hào):1673714

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