本文關(guān)鍵詞：Eu(Ⅲ)、Th(Ⅳ)、U(Ⅵ)在鐵氧化物及Np(V)在鈉基膨潤(rùn)土上的吸附行為研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

《蘭州大學(xué)》 2015年

Eu(Ⅲ)、Th(Ⅳ)、U(Ⅵ)在鐵氧化物及Np(V)在鈉基膨潤(rùn)土上的吸附行為研究

李平  

【摘要】：高放廢物能否安全、合理地處理和處置是決定核能是否能夠高速、可持續(xù)發(fā)展的重要因素之一。開(kāi)展放射性核素在高放廢物地質(zhì)處囂庫(kù)多層屏障中的吸附、遷移研究可以為處置庫(kù)的性能和安全評(píng)價(jià)提供一定的參考。長(zhǎng)期以來(lái),人們重點(diǎn)關(guān)注的是放射性核素在緩沖回填材料和圍巖上的吸附、遷移行為,而關(guān)于放射性核素在高放廢物包裝容器及其腐蝕產(chǎn)物上的吸附、遷移的研究報(bào)道較少。本文將主要探討多種放射性核素與鐵氧化物的相互作用,考察體系pH值、背景電解質(zhì)、腐殖酸(HA/FA)及溫度等因素對(duì)不同放射性核素在鐵氧化物表面上吸附種態(tài)、結(jié)構(gòu)及吸附機(jī)理等的影響,并構(gòu)建相應(yīng)的吸附模型。此外,本文還考察了不同物理、化學(xué)條件下吸附能力較弱的放射性核素在緩沖、回填材料上的吸附行為。本研究旨在為了解高放廢物地質(zhì)處置庫(kù)中各層屏障介質(zhì)對(duì)放射性核素遷移的阻滯作用提供一定的參考。(1)使用SEM、XRD、BET等方法對(duì)鐵氧化物進(jìn)行了詳細(xì)表征,利用連續(xù)電位滴定對(duì)鐵氧化物表面的酸堿性質(zhì)進(jìn)行了研究,計(jì)算了鐵氧化物表面的本征反應(yīng)常數(shù)和表面位點(diǎn)密度。鐵氧化物表面在低pH值下主要以≡SSOH和≡SwOH兩種形式存在,在高pH值范圍內(nèi)時(shí),去質(zhì)子化位≡S2O-和三SwO-則占主導(dǎo)。(2)采用批式法詳細(xì)研究了體系pH值、Eu(Ⅲ)初始濃度、離子強(qiáng)度、溫度及HA等環(huán)境因素對(duì)Eu(Ⅲ)在鐵氧化物上吸附的影響。結(jié)果表明,Eu(Ⅲ)在鐵氧化物上的吸附受pH值影響強(qiáng)烈而受離了強(qiáng)度影響較弱；升高溫度有利于Eu(Ⅲ)的吸附：體系中存在HA時(shí),在低pH下能夠極大地促進(jìn)Eu(Ⅲ)在鐵氧化物t的吸附,而在高pH值范圍內(nèi),HA的存在會(huì)明顯地抑制Eu(Ⅲ)的吸附；HA濃度越大,促進(jìn)/抑制作用越明顯；其他條件相同時(shí),HA濃度在低于12 mgL范圍內(nèi)時(shí),增大HA濃度能夠明顯促進(jìn)Eu(Ⅲ)在鐵氧化物上的吸附,而當(dāng)HA濃度高于]2 mg/L時(shí),繼續(xù)增大HA的濃度則會(huì)使得Eu(Ⅲ)在鐵氧化物上的吸附率快速下降。(3)采用批式法研究了Th(Ⅳ)在鐵氧化物上的吸附,考察了平衡時(shí)間、溶液pH值、背景電解質(zhì)、固液比、HA、干擾離子及溫度等因素對(duì)Th(Ⅳ)在鐵氧化物上吸附的影響。研究結(jié)果表明,Th(Ⅳ)在鐵氧化物上的吸附受pH值影響顯著,而高離子強(qiáng)度對(duì)吸附有一定的抑制作用。動(dòng)力學(xué)研究表明,Th(Ⅳ)在鐵氧化物上的吸附符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)過(guò)程和粒徑內(nèi)擴(kuò)散過(guò)程,粒徑內(nèi)擴(kuò)散過(guò)程是控制Th(Ⅳ在鐵氧化物上吸附速率的主要步驟：Th(Ⅳ)初始濃度增大時(shí)不利于吸附反應(yīng)的進(jìn)行；一價(jià)陽(yáng)離子對(duì)Th(Ⅳ)吸附的抑制作用為K+Na+L1+；ca2+、Mg2+和Cu2+對(duì)1h(Ⅳ)的吸附有明顯的抑制作用。一價(jià)陰離子對(duì)Th(Ⅳ)吸附的抑制作用為Cl≈ClO4-NO3-,而SO42-對(duì)吸附抑制作用明顯,體系中加入P043。對(duì)吸附則有明顯的促進(jìn)作用：酸性條件下,HA會(huì)對(duì)Th(Ⅳ)在鐵氧化物上的吸附起促進(jìn)作用,當(dāng)體系pH值升高時(shí)HA對(duì)吸附則有一定的抑制作用,且促進(jìn)/抑制作用隨HA濃度的增大而變得更明顯：Th(Ⅳ)在鐵氧化物上的吸附為吸熱過(guò)程,吸附過(guò)程符合Langmuir吸附平衡模型。(4)U(Ⅵ)在固-液界面上的滯留過(guò)程決定了U(Ⅵ)在自然環(huán)境中的移動(dòng)、遷移行為,其主要受U(Ⅵ)在固體上的吸附作用的影響。實(shí)驗(yàn)以鐵氧化物為吸附劑,采用批式法研究了不同物理、化學(xué)條件(如pH值、離子強(qiáng)度、HA、溫度等)下U(Ⅵ)的吸附行為。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,U(Ⅵ)在鐵氧化物上的吸附為化學(xué)吸附過(guò)程且粒徑內(nèi)擴(kuò)散步驟是影響該反應(yīng)進(jìn)行的速率控制步驟。U(Ⅵ)在鐵氧化物上的吸附強(qiáng)烈依賴于體系的pH值,而幾乎不受離子強(qiáng)度的影響。酸性條件下,體系中存在HA時(shí)會(huì)在一定程度上促進(jìn)U(Ⅵ)的吸附,而在堿性條件下可明顯地觀察到HA對(duì)吸附的抑制作用,這是由于體系中的HA會(huì)與U(Ⅵ)形成可溶性的U(Ⅵ)-HA絡(luò)合物。熱力學(xué)研究表明,U(Ⅵ)在鐵氧化物上的吸附為吸熱過(guò)程,高溫有利于吸附的進(jìn)行。表面配位模型擬合結(jié)果顯示,在所研究pH范圍內(nèi),U(Ⅵ)在鐵氧化物上主要形成三種單齒的內(nèi)層配合物(≡SsOUO2+(logK=1.65).≡ SWOU020H0(logK=-8.00).≡SwOU02(C03)23-(logK=17.50))。(5)在研究237Np在膨潤(rùn)土上吸附的實(shí)驗(yàn)中,建立了用液閃譜儀直接測(cè)量237Np樣品的方法,并結(jié)合批式法吸附實(shí)驗(yàn)的特點(diǎn),確定了最優(yōu)的樣品測(cè)量方式。在利用脈沖形狀分析技術(shù)(PSA)測(cè)量2。7Np樣品之前,首先用含237Np及其子體233pa的混合樣及一本底樣選定了實(shí)驗(yàn)所需的PSA-level為38；其次,通過(guò)對(duì)樣品的液閃譜圖進(jìn)行數(shù)學(xué)分析,驗(yàn)證了將PSA-level設(shè)置為38時(shí),測(cè)得的α計(jì)數(shù)約為237Np總α計(jì)數(shù)的～86%,此時(shí)可以有效地排除233pa對(duì)2。7Np測(cè)量的影響,直接用于237Np樣品的液閃測(cè)量。最后,針對(duì)批式吸附實(shí)驗(yàn)中樣品測(cè)量的特點(diǎn),通過(guò)實(shí)驗(yàn)確認(rèn)了當(dāng)樣品中膨潤(rùn)土懸浮液的固液比為0～10g/L時(shí),膨潤(rùn)土的存在對(duì)液閃測(cè)量幾乎沒(méi)有影響。因而可以通過(guò)測(cè)量同一樣品的懸浮液與上清液中237Np的計(jì)數(shù)率而計(jì)算出樣品中237Np的吸附率。從而建立了一套在237Np的批式法吸附實(shí)驗(yàn)中用液閃測(cè)量237Np的簡(jiǎn)單、快速、有效的實(shí)驗(yàn)方法。(6)使用TEM、XRD.BET、Zeta電位滴定等方法對(duì)鈉基膨潤(rùn)土進(jìn)行了細(xì)致的表征,利用連續(xù)電位滴定對(duì)鈉基膨潤(rùn)土表面的酸堿性質(zhì)進(jìn)行了研究,計(jì)算了鈉基膨潤(rùn)土表面的本征反應(yīng)常數(shù)和表面位點(diǎn)密度。采用批式法詳細(xì)研究了離子強(qiáng)度、pH值、溫度、HA、固液比等因素對(duì)Np(Ⅴ)在鈉基膨潤(rùn)土上吸附的影響。研究發(fā)現(xiàn),Np(Ⅴ)在鈉基膨潤(rùn)土上的吸附強(qiáng)烈依賴于體系pH值,而與溫度無(wú)關(guān)。向吸附體系中加入HA會(huì)使得低pH下Np(Ⅴ)在鈉基膨潤(rùn)土上的吸附率明顯上升,而在高pH范圍內(nèi)則會(huì)抑制Np(Ⅴ)的吸附。Np(Ⅴ)在鈉基膨潤(rùn)土上的吸附過(guò)程符合Freundlich吸附等溫模型。表面配位模型(SCM)擬合結(jié)果顯示,在酸性條件下Np(V)在鈉基膨潤(rùn)土上的吸附主要為較弱的離子交換反應(yīng),而在高pH范圍內(nèi)主要有兩種單齒的內(nèi)層配合物組成(≡SiONpO20(logK=-4.55)和≡AlO(Np02OH)-(logK=-13.80))。

【關(guān)鍵詞】：
【學(xué)位授予單位】：蘭州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：O647.31
【目錄】：

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3 廖洋;以負(fù)載型鐵氧化物降解水中鄰苯二甲酸酯的研究[D];廣東工業(yè)大學(xué);2011年

4 李放;鐵氧化物—腐殖酸復(fù)合物對(duì)重金屬汞的吸持特性研究[D];西南大學(xué);2012年

5 陶正興;低分子有機(jī)酸對(duì)鐵氧化物形成轉(zhuǎn)化的影響[D];華中農(nóng)業(yè)大學(xué);2013年

6 雷靜;鐵氧化物-草酸體系中典型有機(jī)污染物的光化學(xué)降解[D];廣西大學(xué);2005年

7 張紹衛(wèi);EDTA存在下光誘導(dǎo)鐵氧化物的形成及機(jī)理[D];河北工業(yè)大學(xué);2006年

8 姜利榮;鐵氧化物光催化降解有毒有機(jī)污染物[D];華中師范大學(xué);2007年

9 周超;兩種鐵氧化物礦物對(duì)As（Ⅲ）的吸附—解吸及氧化特性研究[D];安徽農(nóng)業(yè)大學(xué);2013年

10 李贊;多種形貌鐵氧化物的控制合成及光催化性質(zhì)研究[D];河北師范大學(xué);2013年

  本文關(guān)鍵詞：Eu(Ⅲ)、Th(Ⅳ)、U(Ⅵ)在鐵氧化物及Np(V)在鈉基膨潤(rùn)土上的吸附行為研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

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