本文選題：KNN晶體　切入點：頂部籽晶提拉法　出處：《哈爾濱工業(yè)大學》2017年博士論文　論文類型：學位論文

【摘要】：在過去幾十年,傳統(tǒng)的鉛基壓電材料由于其良好的溫度穩(wěn)定性和優(yōu)異的壓電性能,一直占據(jù)著壓電器件的統(tǒng)治地位。然而由于含鉛材料對環(huán)境和人體會造成很大的危害,以及世界各國相繼出臺了限制含鉛材料使用的法令,開發(fā)可替代的、優(yōu)良的以及對環(huán)境友好的無鉛壓電材料已成為目前材料科學領域的主要課題之一。目前,鈮酸鉀鈉(K1-xNax NbO3,簡稱KNN)基無鉛壓電材料由于其優(yōu)異的壓電、鐵電和介電性能,且具有較高的居里溫度,被認為是最有可能取代鉛基材料的無鉛壓電材料之一。對于KNN基無鉛壓電材料的研究主要集中在陶瓷領域,而以化學摻雜為主來改善壓電性能的方法將造成KNN基無鉛壓電材料存在比較差的溫度穩(wěn)定性。此外,研究提高壓電性能的物理機制也不適合用陶瓷來作為研究介質(zhì)。相比于陶瓷,壓電單晶具有高取向性、結構簡單的特點,更適合進行物理機制研究。因此,本文就純KNN晶體的生長,電學性能、壓電性能演變、大應變和大壓電系數(shù)進行研究。首先采用頂部籽晶助溶劑法生長了組分x=0.11 0.70的KNN單晶。通過觀察晶體生長的溫場和工藝條件,探索最佳的生長條件。不斷優(yōu)化生長參數(shù),生長得到高質(zhì)量、大尺寸和無裂痕的KNN晶體。通過分析生長溫度、組分和過量的助溶劑之間的關系,討論了單晶中K和Na元素的分凝以及溫度對組分的影響。系統(tǒng)地研究了KNN晶體的結構,通過XRD衍射技術分析了在室溫下不同組分的結構,研究了其晶格常數(shù)隨組分的變化。通過第一性原理,計算并分析了KNN晶體的生長形貌,證實了實際生長的單晶中存在晶體圓角的形貌。系統(tǒng)地研究了KNN基單晶的電學性能。通過電橋法研究了KNN晶體的介電性能,判斷了晶體的居里溫度和四方 正交相變溫度,分析它們隨組分的變化規(guī)律。通過對鐵電性能的研究,發(fā)現(xiàn)低I/V曲線說明KNN晶體具有良好的質(zhì)量,但是在低頻電滯回線中出現(xiàn)漏電現(xiàn)象,表明KNN晶體中存在氧空位。測量分析了[001]C方向極化的K0.47Na0.53NbO3和K0.8Na0.2NbO3兩種組分晶體的全矩陣宏觀機電參數(shù)。發(fā)現(xiàn)K0.47Na0.53NbO3和K0.8Na0.2NbO3晶體都具有較大的厚度機電系數(shù),在厚度機電器件中具有可觀的應用前景。并利用坐標變化方法研究了鐵電晶體宏觀機電性能的取向效應,發(fā)現(xiàn)鐵電疇的取向在晶體的宏觀機電性能中起主要作用。系統(tǒng)研究了不同組分KNN晶體壓電性能的演變。通過準靜態(tài)法研究了不同組分晶體在極化前和極化后的壓電系數(shù),并分析自發(fā)極化方向與組分之間的關系。確定組分、自發(fā)極化方向和自由能之間的關系,認為自由能能夠影響自發(fā)極化方向,最終形成宏觀壓電性能。通過電致應變測量,發(fā)現(xiàn)只有當x=0.54和0.57時出現(xiàn)巨大的電致應變行為,進一步驗證了自由能影響自發(fā)極化的理論。系統(tǒng)研究了不同溫度和頻率對電致應變的影響,表明KNN晶體具有良好的工作溫區(qū)和穩(wěn)定性,以及良好可恢復性。在頻率越低時,電致應變越大,在0.1 Hz的測試頻率下,多次循環(huán)應變S達到0.55%。KNN晶體壓電系數(shù)的演變可以很好的解釋K/Na在0.5/0.5附近具有最大壓電性能的機理,同時KNN晶體大應變的發(fā)現(xiàn)增添了應變領域的高性能材料,且異于相變溫度處發(fā)現(xiàn)大應變的機理更加有助于了解晶體應變的內(nèi)在本質(zhì)問題。通過調(diào)控頂部籽晶助溶劑法,生長出了巨壓電系數(shù)的KNN晶體,壓電性能達到1500 pC/N。分析該晶體電疇結構,可以發(fā)現(xiàn)電疇的面密度要比正常壓電系數(shù)晶體大的多,同時在PLM顯微鏡下觀察到電疇彎曲現(xiàn)象及階梯狀電疇的形貌,在PFM顯微鏡中觀察到電疇的扭曲現(xiàn)象可能是單斜相,在電鏡中觀察到電疇的多變和復雜性。并且通過XRD搖擺曲線更加直觀的反映了晶格在應力引入后發(fā)生巨大的變化。通過朗道理論分析,可以預測當KNN晶體中引入應力增大時,其壓電系數(shù)可達到3000 pC/N以上,并且研究了KNN晶體自由能的變化,確定壓電性能的提高是由于體系自由能降低,導致自發(fā)極化容易偏轉造成的。KNN晶體的巨壓電系數(shù)發(fā)現(xiàn)可以證實應力是可以使壓電性能得到非常大提高的根本原因,通過對內(nèi)應力的觀察可以更好的了解內(nèi)應力作用到晶格上的過程,進而更加清晰的認識了解壓電性能的本質(zhì)問題。
[Abstract]:......
【學位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：O782

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