本文關(guān)鍵詞：氧化石墨烯薄膜在放射化學(xué)分離中的應(yīng)用研究　出處：《中國科學(xué)院研究生院(上海應(yīng)用物理研究所)》2017年博士論文　論文類型：學(xué)位論文

  更多相關(guān)文章： 氧化石墨烯膜 高放廢液 滲透 分離 Sr~(2+)

【摘要】：核能作為一種清潔能源已經(jīng)成為各國為解決社會經(jīng)濟(jì)快速發(fā)展、能源需求及環(huán)境保護(hù)之間矛盾的重要選項(xiàng)。核燃料的前端生產(chǎn)、核電廠的運(yùn)行、乏燃料后處理等核燃料循環(huán)過程會產(chǎn)生大量的放射性廢液。這些廢液的組成成分復(fù)雜,放射性強(qiáng),會對人類健康和生態(tài)環(huán)境造成直接或潛在的危險(xiǎn)。因此,對放射性廢液中的放射性核素進(jìn)行分離處理,可減小其對環(huán)境的危害,便于進(jìn)一步進(jìn)行地質(zhì)處置,是促進(jìn)核能可持續(xù)發(fā)展的必要環(huán)節(jié)。由單層氧化石墨烯(GO)納米片緊密地平行堆垛而形成的層狀結(jié)構(gòu)的分離薄膜,具有獨(dú)特的選擇傳質(zhì)特性,在水溶液中以濃度差為驅(qū)動力,可以精確地根據(jù)分子和離子水合半徑的大小不同進(jìn)行篩分分離。放射性廢液中主要離子的水合離子半徑存在明顯差異,可以利用GO薄膜進(jìn)行分離。但離子在GO薄膜上的滲透機(jī)制還不是很明確,為研究利用GO薄膜進(jìn)行放射性廢液中金屬離子分離的可行性,本論文系統(tǒng)探討了高放廢液(HLLW)中主要離子在GO薄膜上的滲透行為。首先,采用improved Hummers方法合成了GO固體,將其在去離子水中超聲得到穩(wěn)定的GO分散液,隨后通過真空抽濾的方法制備了厚度為5μm的GO薄膜。采用原子力顯微鏡(AFM)、傅氏轉(zhuǎn)換紅外線光譜分析儀(FT-IR)、X射線衍射儀(XRD)、拉曼光譜(Raman)、掃描電子顯微鏡(SEM)和透射電子顯微鏡(TEM)等分析技術(shù)對GO和GO薄膜進(jìn)行表征。利用自組設(shè)計(jì)和制造的U型裝置考察了高放廢液中常見離子在GO薄膜上的滲透行為,并探討研究了離子初始濃度、料液酸度和絡(luò)合劑對離子在GO薄膜跨膜滲透分離行為的影響及混合離子在GO薄膜上的滲透分離行為。離子在GO薄膜上滲透結(jié)果表明,離子在GO薄膜上的滲透速率隨著水合離子半徑的增大而降低,水合半徑比較小的離子,例如Cs~+、Sr~(2+)、Cl-和NO_3-等可以很快通過GO薄膜,而水合半徑比較大的鑭系和錒系金屬離子滲透速率則非常慢;離子在GO薄膜上的滲透速率與離子初始濃度成正比例關(guān)系,隨著離子濃度的增加而增大,但離子濃度的增加對水合離子半徑不同的離子滲透能力的影響程度不同,可以根據(jù)此現(xiàn)象提高不同離子間的分離系數(shù);GO薄膜在酸性溶液中的層間距與酸度密切相關(guān),在酸度大于0.1 M時,層間距隨著酸度的增加而降低。因此,離子在GO薄膜上的滲透能力隨著酸度的增加而降低,但是離子之間的分離系數(shù)不斷增大�；旌想x子滲透實(shí)驗(yàn)結(jié)果證明GO薄膜可以將水合離子半徑小的Cs~+和Sr~(2+)與鑭系和錒系金屬離子分離,單次滲透分離系數(shù)可以達(dá)到10。另外,水合質(zhì)子H~+在GO薄膜上的滲透速率比鑭系和錒系金屬離子要高出2個數(shù)量級以上,因此,GO薄膜也可用于放射性廢液中酸的去除。研究表明,GO薄膜在放射化學(xué)分離領(lǐng)域極具應(yīng)用潛力。此外,為了去除HLLW中高釋熱,半衰期比較長的放射性核素90Sr,合成了具有良好的耐酸和耐輻照性的無機(jī)/有機(jī)復(fù)合離子交換劑聚銻酸/聚丙烯腈(PAA-PAN),并利用其進(jìn)行了一系列靜態(tài)吸附及柱分離實(shí)驗(yàn)研究。靜態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)研究表明,復(fù)合劑PAA-PAN對Sr~(2+)具有良好的吸附性能,吸附過程是吸熱和自發(fā)的,并符合Langmuir等溫吸附模型,為單分子層吸附。在較廣的酸度范圍內(nèi),復(fù)合吸附劑PAA-PAN對Sr~(2+)的吸附效率遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于對模擬HLLW中其他裂片元素的吸附效率,在3 M酸度下,其對Sr~(2+)飽和吸附量高達(dá)20.05 mg g-1。而且,干擾離子Na~+、Fe~(3+)、Cs~+、Ru~(3+)、Rh~(2+)、Zr~(4+)、UO2~(2+)、Th~(4+)和Ce~(3+)對Sr~(2+)在PAAPAN吸附行為影響不顯著。通過柱操作,Sr~(2+)可以保留在PAA-PAN柱上,其他裂片元素可以定量回收,成功去除了模擬HLLW中的鍶。因此,PAA-PAN復(fù)合離子交換劑可以選擇性地去除高放射廢液中的Sr~(2+),進(jìn)而有效地降低高放廢液的放射強(qiáng)度和釋熱量。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)院研究生院(上海應(yīng)用物理研究所)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：TL941;TQ127.11

【相似文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前8條

1 侯瑛 ,李肇輝;鋇與鈣、鍶、鐳、銫的放射化學(xué)分離[J];原子能科學(xué)技術(shù);1965年05期

2 陸志仁;硅膠吸附在放射化學(xué)分離中的應(yīng)用[J];核技術(shù);1981年04期

3 牛芳;滕人瑞;馬桃桃;;用P-204萃淋樹脂從克量Er_2O_3中分離放射性Tm[J];分析化學(xué);1983年05期

4 ;國際會議消息[J];核化學(xué)與放射化學(xué);1985年01期

5 張?zhí)烀?杜金洲,徐樹威,謝元祥,李占魁;~(130)Ce(EC+β~+)衰變研究及其放射化學(xué)分離[J];核技術(shù);2002年01期

6 楊維凡,袁雙貴,熊兵,徐巖冰,何建軍,潘強(qiáng)巖,王棟,李英俊,馬桃桃,楊振國;Ba放射性同位素生成截面的測定[J];同位素;2000年02期

7 毛國淑;張生棟;丁有錢;趙雅平;梁小虎;楊磊;孫宏清;;核反應(yīng)堆中高能中子份額的測量[J];核化學(xué)與放射化學(xué);2010年05期

8 ;[J];;年期

相關(guān)會議論文 前1條

1 袁雙貴;揚(yáng)維凡;徐巖冰;潘強(qiáng)巖;何建軍;熊兵;李英俊;;~(230)Acβ-延發(fā)裂變的觀測[A];第十一屆全國核物理大會論文集[C];2000年

相關(guān)博士學(xué)位論文 前1條

1 馬付銀;氧化石墨烯薄膜在放射化學(xué)分離中的應(yīng)用研究[D];中國科學(xué)院研究生院(上海應(yīng)用物理研究所);2017年

，

本文編號：1350957