本文關(guān)鍵詞：鐵基催化劑的碳煙催化燃燒研究　出處：《中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)》2017年博士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：近年來(lái),顆粒物質(zhì)污染是我國(guó)主要的空氣污染之一,化石燃料燃燒產(chǎn)生的碳煙則是空氣中顆粒物質(zhì)的重要組成部分。碳煙顆粒不僅嚴(yán)重污染大氣環(huán)境,而且危害人體健康,導(dǎo)致心血管等疾病的高發(fā),因此控制碳煙顆粒污染顯得十分必要。汽車發(fā)動(dòng)機(jī)尾氣排放,以及生活、生產(chǎn)燃料的燃燒都是產(chǎn)生碳煙顆粒的重要來(lái)源。在汽車尾氣處理上一般使用顆粒物過(guò)濾器來(lái)凈化碳煙顆粒,但過(guò)濾器的再生問(wèn)題是影響凈化效率的關(guān)鍵,一直是學(xué)者的研究重點(diǎn)。過(guò)濾器的被動(dòng)再生主要有兩種解決方式:燃料中添加催化劑和過(guò)濾器上涂覆催化劑。在燃料中添加催化劑不僅能解決汽車尾氣碳煙排放問(wèn)題,而且能應(yīng)用在一般燃燒器中,因此是本文的重點(diǎn)研究?jī)?nèi)容。此外,本文也研究了在過(guò)濾器上涂覆固體催化劑對(duì)碳煙顆粒的催化效果。鐵基催化劑因具有良好的催化效果、低廉的價(jià)格以及對(duì)人體無(wú)危害,一直是催化燃燒領(lǐng)域的重要研究對(duì)象。本文以二茂鐵作為燃料添加劑,研究其對(duì)丙烷氧氣擴(kuò)散火焰中碳煙顆粒生成的影響,測(cè)量了二茂鐵對(duì)火焰溫度、碳煙顆粒基本形貌特征、碳煙顆粒化學(xué)成分以及物理結(jié)構(gòu)的影響。本文以鐵的氧化物負(fù)載貴金屬作為固體催化劑,研究其對(duì)碳煙顆粒的催化效果。首先,研究了二茂鐵對(duì)火焰溫度以及碳煙顆�；咎匦缘挠绊憽Ｍㄟ^(guò)水浴加熱的方式將二茂鐵添加進(jìn)丙烷氧氣擴(kuò)散火焰中;使用三色法測(cè)溫裝置測(cè)得添加二茂鐵后,火焰溫度在軸線方向上的分布;利用熱泳取樣原理在不同火焰位置處收集碳煙顆粒,并對(duì)其進(jìn)行TEM、XRD、TGA測(cè)試分析。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn):在丙烷中添加二茂鐵能夠降低火焰溫度,在火焰末端抑制燃燒效果最為明顯,且隨著二茂鐵在丙烷中濃度的升高,溫度下降更為顯著。在火焰同一高度處,二茂鐵對(duì)不同當(dāng)量比的丙烷氧氣火焰溫度抑制效果并不相同,當(dāng)量比為2.1時(shí),溫度下降達(dá)260 K,.當(dāng)量比越大,溫度下降越少。二茂鐵在火焰中分離出鐵原子,并與環(huán)境中的OH等自由基反應(yīng)生成鐵的氧化物,透射電鏡實(shí)驗(yàn)表明碳煙顆粒以鐵的氧化物為核進(jìn)行生長(zhǎng),在火焰末端處,添加二茂鐵后的碳煙顆粒直徑比添加之前大一倍以上。熱重實(shí)驗(yàn)分析表明,燃料中添加二茂鐵能夠提高碳煙顆粒的氧化活性,使其在低溫下更容易被催化氧化。其次,研究了二茂鐵對(duì)碳煙顆粒中主要有機(jī)物多環(huán)芳烴以及碳成鍵方式的影響。多環(huán)芳烴為碳煙顆粒形成的重要前軀體,通過(guò)超聲萃取的方法將碳煙顆粒中的多環(huán)芳烴溶解在有機(jī)溶液中,使用氣相色譜質(zhì)譜對(duì)多環(huán)芳烴進(jìn)行定性分析,確定芳烴的種類;使用氣相色譜定量研究添加二茂鐵前后芳烴質(zhì)量的變化。結(jié)果表明:在燃料中添加二茂鐵并不能改變碳煙顆粒中多環(huán)芳烴的種類,但是會(huì)使小分子的多環(huán)芳烴質(zhì)量增加,大分子的多環(huán)芳烴質(zhì)量減少,也就是說(shuō)二茂鐵抑制了火焰中多環(huán)芳烴的生長(zhǎng)。此外,通過(guò)同步輻射裝置對(duì)碳煙顆粒進(jìn)行了近邊吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)光譜分析,研究了二茂鐵對(duì)碳煙顆粒中碳的成鍵方式以及含氧官能團(tuán)的影響。結(jié)果表明二茂鐵降低了碳煙中碳的π峰和σ峰比值,減少了碳煙中含氧官能團(tuán)如酚類、酮類和羧基的形成,促進(jìn)了脂肪族鏈烴的生成。再次,研究了二茂鐵對(duì)碳煙顆粒納觀結(jié)構(gòu)的影響。在MATLAB軟件平臺(tái)上,針對(duì)碳煙顆粒的高分辨透射電鏡圖像處理分析,編譯了圖像處理程序。通過(guò)對(duì)圖像的負(fù)相變換、提高對(duì)比度、頂帽轉(zhuǎn)換、二值化、骨架化、打斷連接點(diǎn)和除去小的碎片等處理,提取到碳煙顆粒納觀結(jié)構(gòu)的表征參數(shù):微晶長(zhǎng)度、碳層扭曲度和碳層間距,來(lái)表征二茂鐵對(duì)碳煙顆粒納觀結(jié)構(gòu)的影響。結(jié)果表明二茂鐵使得碳層微晶長(zhǎng)度減小,扭曲度和碳層間距增大,石墨化程度降低,這有利于碳煙在低溫時(shí)的氧化。最后,制備了鐵的氧化物負(fù)載貴金屬催化劑,分別以緊接觸和松接觸的方式與碳煙顆�；旌�,在熱重分析儀上測(cè)試了他們對(duì)碳煙顆粒的催化效果,并且使用TEM、XPS和XRD等技術(shù)手段對(duì)催化劑進(jìn)行了表征分析。結(jié)果表明鐵的氧化物對(duì)碳煙顆粒有一定的催化效果,負(fù)載貴金屬Au之后催化效果更好,碳煙轉(zhuǎn)化溫度能夠降低100 ℃左右。由此可見(jiàn),不管是以燃料添加的方式還是負(fù)載在過(guò)濾器上,鐵基催化劑都對(duì)碳煙顆粒有著很好的催化效果。
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：X734.2;O643.36

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本文編號(hào)：1331120