本文關鍵詞：鈣鈦礦晶體生長及形貌控制對電池性能的影響及機理研究

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【摘要】：從染料敏化太陽電池演化而來的有機-無機雜化異質結鈣鈦礦太陽電池發(fā)展迅速。自從2009年,經過數年的發(fā)展,電池性能已經遠遠超過了染料敏化太陽電池DSSC、有機電池OPV、聚合物太陽電池,接近與商業(yè)化的硅太陽電池,成為了當今最有發(fā)展前途的光伏技術之一。目前已認證的電池效率已達到22.1%。作為鈣鈦礦太陽電池的核心,光吸收層對器件最終的性能有至關重要的影響。在電池器件的制備過程中,不連續(xù)的、沒有完全覆蓋的、存在孔隙的薄膜,生長方向混亂、結晶度差、內部缺陷多、陷阱態(tài)多的鈣鈦礦晶體,導致吸光度變差和光電流、填充因子變小,破壞鈣鈦礦電池的性能。鈣鈦礦材料晶體生長過程和薄膜形貌與電池的制備工藝條件、材料及環(huán)境氛圍等息息相關。優(yōu)化鈣鈦礦薄膜制備工藝、調控鈣鈦礦晶體生長與形貌、提高薄膜覆蓋性及均勻性、減少薄膜內部缺陷的形成,獲得連續(xù)、無針孔、覆蓋率高平整度高質量鈣鈦礦晶體對于太陽電池性能至關重要。本論文工作主要聚焦于鈣鈦礦晶體生長及形貌控制來提高鈣鈦礦電池器件的效率和穩(wěn)定性。以制備高質量鈣鈦礦薄膜為基礎,開展一系列研究工作,具體如下:(1)鈣鈦礦帽子層晶體形貌的調控,通過弱腐蝕性混合反溶劑配合超干氣流控制帽子層形貌,并誘導低缺陷晶體形成。帽子層厚度在240nm及低缺陷大尺寸鈣鈦礦晶體電池的最優(yōu)電池平均效率為17.57%。我們期望這種方法可以應用于不同類型的鈣鈦礦材料制備鈣鈦礦太陽電池,為后面的工作打好基礎。(2)鈣鈦礦大顆粒晶體制備。我們開發(fā)了一種溫度在220℃退火的快速制備鈣鈦礦太陽電池的方法,薄膜會在15s內迅速制備。我們使用(FAPbI3)0.85(MAPbBr3)0.15鈣鈦礦前驅體,通過高溫退火工藝可以成功制備較大尺寸和定向生長的鈣鈦礦晶體薄膜。(3)鈣鈦礦表面形貌控制。我們在鈣鈦礦旋涂過程中通過調節(jié)周圍環(huán)境的氛圍溫度,可以有效地抑制表面開裂的情況并恢復鏡面狀的表面形貌。在氛圍溫度為18℃,基于(FAPbI3)0.85(MAPbBr3)0.15結構的鈣鈦礦電池得到了 18.46%的最高效率。(4)超平滑鈣鈦礦表面形貌制備。我們近一步對常規(guī)的反溶劑誘導晶體生長的方法進行了創(chuàng)新性的變革,摸索出一種高度可重復的控制鈣鈦礦晶體生長的方法:反溶劑噴涂法(SAP)。當反溶劑通過噴涂的方法落在基底上時,霧化的溶劑顆粒可以均勻分散,與膜接觸力度更加柔和均勻,減少了沖擊波紋現象,消除了沖擊和離心力造成的鈣鈦礦薄膜的環(huán)缺陷。優(yōu)化噴涂工藝后,光電轉換效率由15.34%提高到18.78%。基于FA0.81MA0.5Cs0.025PbI2.5Br0.45為吸光層結構的電池在標準條件下測得的最高效率達到19.21%,同時填充因子高達80.84%。(5)鈣鈦礦層狀晶體的制備,通過控制晶體的堆疊方式來提高穩(wěn)定性。基于混合維(MD)鈣鈦礦的吸光層,具有層狀晶體結構,這種源于3D和2D鈣鈦礦的混合維鈣鈦礦,使MD鈣鈦礦電池同時具有高性能和穩(wěn)定性的特征。我們已經成功地制備了[CF3CH2NH2]2(FA0.825MA0.15Cs0.025)29Pb30(I0.85Br0.15)91 為吸光層的鈣鈦礦電池,最高得到18.17%PCE。此外,由于疏水三氟乙胺烷基鏈的疏水作用和層狀的結構屏障,使MD鈣鈦礦具有優(yōu)良的耐濕性能。通過以上對鈣鈦礦晶體形貌調控、裂紋的抑制及層狀鈣鈦礦晶體的制備,我們能夠在不同環(huán)境氛圍條件下制備出光滑平整和高覆蓋率的薄膜,得到高效穩(wěn)定的太陽電池。
【學位授予單位】：中國科學技術大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：TM914.4

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