本文關(guān)鍵詞：基于鐵氫氧化物的負(fù)載型光催化材料的制備及其性能研究

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【摘要】：光催化技術(shù)是一種可應(yīng)用于降解有機(jī)污染物的水處理技術(shù),很著重要的應(yīng)用前景。鐵的氫氧化物由于具有較好的光穩(wěn)定性、安全無毒等優(yōu)點(diǎn)而被作為一種常見的光催化劑。但由于其催化效率的低下限制了它的應(yīng)用。本論文將鐵的氫氧化物組裝于各種載體之上,利用不同的方法制備了基于鐵氫氧化物的復(fù)合催化劑材料,并研究了各種材料的性能。以介孔分子篩SBA-15為載體,先后制備出FeOOH/SBA-15及Ag/FeOOH/SBA-15光催化材料,采用XRD,TEM,XPS等技術(shù)對其結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征。結(jié)果表明,所制備的鐵的氫氧化物為針鐵礦,Ag為單質(zhì)0價金屬。N2吸附-脫附技術(shù)測試結(jié)果表明,FeOOH及Ag已經(jīng)部分占據(jù)了SBA-15的孔道。根據(jù)UV-Vis分光光度法的結(jié)果,Ag/FeOOH/SBA-15比FeOOH/SBA-15具備更好的可見光響應(yīng)能力。選取苯酚的水溶液為目標(biāo)物,實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)得到Ag/FeOOH/SBA-15比FeOOH/SBA-15具備更好的光催化效果。通過對苯酚不同時間的殘液pH,TOC的分析,確定苯酚的光催化機(jī)理,先將苯酚降解為具有一定酸性的中間產(chǎn)物,進(jìn)而轉(zhuǎn)化為CO_2和H_2O。以活性炭為載體,制備出FeOOH/AC催化劑,并通過沉淀-光還原的方法制備出Ag/FeOOH/AC,對其結(jié)構(gòu)性質(zhì)進(jìn)行了表征。選取萘的水溶液為目標(biāo)物,研究不同的條件下兩種材料對萘有機(jī)廢水的去除效果,結(jié)果表明Ag單質(zhì)的負(fù)載可增加材料的催化性能,且兩種材料在多次使用之后具備比較穩(wěn)定的性能。結(jié)合GC-MS的分析,確定萘的光催化機(jī)理為先將苯環(huán)打開變?yōu)楸唤到鉃檩刘戎虚g產(chǎn)物,進(jìn)一步產(chǎn)生甲苯等小分子有機(jī)物,進(jìn)一步礦化為CO_2和H_2O。以蒙脫石(mmt)為載體,分別采用貴金屬沉積和半導(dǎo)體復(fù)合的方法制備了新型的Ag/FeOOH/mmt以及FeOOH/ZnO/mmt光催化材料,通過XRD,TEM表征,并確定蒙脫石表面所負(fù)載的材料的屬性;以Fe OOH/mmt作為對比材料,研究兩類材料針對五氯酚的去除效果。針對五氯酚不同時間的殘液FT-IR分析,確定五氯酚的光催化過程中的反應(yīng)機(jī)理分為三步:第一,活性基團(tuán)對取代氯的攻擊,致使C-Cl被切斷,Cl離子脫落;第二,生成具有芳酮的中間產(chǎn)物,苯環(huán)被打開;第三,最終生成若干小分子物質(zhì)如H_2O,CO_2,HCl等。通過研究Ag/FeOOH/AC,Ag/FeOOH/SBA-15和Ag/FeOOH/mmt三種催化劑對同一有機(jī)物催化效果的影響,載體的比表面積越大,催化效果越好;同時也發(fā)現(xiàn),催化效果也與材料的透光性有關(guān)。選取Ag/FeOOH/AC為催化劑,探究有機(jī)物分子大小對催化效果的影響,較大的有機(jī)物分子,較多的氯取代基更不利于光催化降解程度。以五氯酚為目標(biāo)物,比較Ag/Fe OOH/mmt與FeOOH/ZnO/mmt催化性能,相同條件下得出半導(dǎo)體復(fù)合與貴金屬沉積相比,具有更好的催化效果。通過自由基捕獲實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,光催化劑在降解有機(jī)污染物的過程中,與羥基自由基相比,空穴以及超氧自由基的作用更為明顯。結(jié)合貴金屬沉積以及半導(dǎo)體復(fù)合的原理,探究了材料在光催化反應(yīng)中的作用機(jī)理。
【學(xué)位授予單位】：青島科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O643.36

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本文編號：1293143