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離子液體基Janus材料的合成及其性能研究

發(fā)布時(shí)間:2017-10-26 08:16

  本文關(guān)鍵詞:離子液體基Janus材料的合成及其性能研究


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【摘要】:Janus材料以其獨(dú)特的物理、化學(xué)性質(zhì)近年來(lái)受到了越來(lái)越多的關(guān)注。Janus材料不對(duì)稱(chēng)的化學(xué)組成及結(jié)構(gòu)對(duì)其性能有著直接的影響。本文首次將離子液體及聚合離子液體引入Janus材料,賦予Janus材料離子響應(yīng)性、催化和分離等一系列獨(dú)特性能。主要工作內(nèi)容如下:1.采用乳液界面材料化法,得到了一側(cè)為親水的咪唑啉基,另外一側(cè)為親油的苯基的中空球,經(jīng)過(guò)機(jī)械破碎得到咪唑啉基Janus納米片,進(jìn)一步通過(guò)咪唑啉與氯代正丁烷的反應(yīng),得到一側(cè)是陰離子為Cl-的離子液體,另外一側(cè)為苯基的離子液體基Janus納米片。繼而通過(guò)離子交換,實(shí)現(xiàn)了離子液體基Janus納米片從雙親到單親的可逆調(diào)控;通過(guò)調(diào)節(jié)對(duì)離子的加入量,實(shí)現(xiàn)了離子液體修飾一側(cè)浸潤(rùn)性的連續(xù)調(diào)控。作為一種顆粒乳化劑,離子液體基Janus納米片不僅可以很好地乳化油、水兩相體系,而且通過(guò)改變水相的離子環(huán)境可以實(shí)現(xiàn)對(duì)乳液穩(wěn)定性的可逆調(diào)控。2.采用乳液界面材料化法,得到了一側(cè)為氨基修飾,另一側(cè)為苯基修飾的二氧化硅Janus納米片。將ATRP引發(fā)劑通過(guò)酰胺化反應(yīng)接枝于Janus納米片的一側(cè),以溴化1-乙烯基-3-乙基咪唑(ViEtIm+Br-)為單體,通過(guò)ATRP反應(yīng)在該側(cè)接枝聚合離子液體聚合物刷。通過(guò)離子交換,PW12O403-被引入到聚合離子液體基Janus納米片上。以陰離子為PW120403-的聚合離子液體基Janus.納米片為固體顆粒乳化劑對(duì)甲苯和甲基橙水溶液進(jìn)行乳化,甲基橙作為一種模型有機(jī)染料被吸附到聚合離子液體聚合物刷上并被有效的降解,而油溶性的降解中間產(chǎn)物被萃取至甲苯相中。乳液催化體系中界面催化、萃取的協(xié)同效應(yīng),大大的提高了催化效率。3.通過(guò)溶膠-凝膠反應(yīng)在磁性介孔二氧化硅(Fe3O4@mSiO2)顆粒表面修飾咪唑啉基,再利用其與氯代正丁烷的反應(yīng),得到離子液體基Fe3O4@mSiO2顆粒。利用稀鹽酸對(duì)Fe3O4內(nèi)核進(jìn)行部分刻蝕,得到離子液體修飾的具有蛋黃-蛋殼結(jié)構(gòu)的磁性顆粒,最后在二氧化硅殼層內(nèi)表面接枝具有溫度響應(yīng)性的聚(N-異丙基丙烯酰胺)(PNIPAM),得到了IL/PNIPAM復(fù)合二氧化硅Janus籠。通過(guò)離子交換在IL/PNIPAM復(fù)合二氧化硅Janus籠外側(cè)固載了PW12O403-。以陰離子為PW12o403-的IL/PNIPAM復(fù)合二氧化硅Janus籠為異相催化劑,對(duì)水環(huán)境下甲苯中的模型有機(jī)染料蘇丹Ⅳ異相催化降解,利用Janus籠內(nèi)側(cè)NIPAM的溫度響應(yīng)性,通過(guò)改變溫度,實(shí)現(xiàn)了反應(yīng)后水環(huán)境中有機(jī)相和產(chǎn)物的富集以及可控釋放。
【關(guān)鍵詞】:離子液體 Janus納米片 Janus籠 離子響應(yīng)性 界面催化
【學(xué)位授予單位】:遼寧大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【學(xué)位授予年份】:2015
【分類(lèi)號(hào)】:TB383.1
【目錄】:
  • 摘要4-6
  • ABSTRACT6-14
  • 第1章 緒論14-34
  • 1.1 Janus材料14-28
  • 1.1.1 Janus材料的制備方法14-24
  • 1.1.1.1 界面保護(hù)法15-18
  • 1.1.1.2 相分離法18-20
  • 1.1.1.3 自組裝法20-22
  • 1.1.1.4 其它方法22-24
  • 1.1.2 Janus材料的應(yīng)用24-28
  • 1.1.2.1 顆粒乳化劑24-26
  • 1.1.2.2 在催化方面的應(yīng)用26-27
  • 1.1.2.3 彩色顯示27-28
  • 1.2 離子液體28-33
  • 1.2.1 離子液體的應(yīng)用29-31
  • 1.2.2 聚合離子液體的應(yīng)用31-33
  • 1.3 本文的研究背景及思路33-34
  • 第2章 離子液體基Janus納米片34-52
  • 2.1 引言34-36
  • 2.2 實(shí)驗(yàn)部分36-38
  • 2.2.1 實(shí)驗(yàn)原料36
  • 2.2.2 咪唑啉基Janus納米片的制備36-37
  • 2.2.3 離子液體基Janus納米片的制備37
  • 2.2.4 離子液體基Janus納米片的離子交換過(guò)程37
  • 2.2.5 離子液體基Janus納米片的乳化作用37
  • 2.2.6 順磁性四氧化三鐵(Fe_3O_4)納米顆粒的合成37-38
  • 2.2.7 離子液體基Janus納米片的標(biāo)記38
  • 2.2.8 樣品表征38
  • 2.3 結(jié)果與討論38-51
  • 2.4 小結(jié)51-52
  • 第3章 聚合離子液體基Janus納米片52-68
  • 3.1 引言52-53
  • 3.2 實(shí)驗(yàn)部分53-57
  • 3.2.1 實(shí)驗(yàn)原料53-54
  • 3.2.2 ATRP引發(fā)劑改性的二氧化硅納米片的制備54
  • 3.2.3 聚合離子液體基Janus納米片的制備54-55
  • 3.2.4 聚合離子液體基Janus納米片的標(biāo)記55
  • 3.2.5 雜多酸修飾的聚合離子液體基Janus納米片的制備55
  • 3.2.6 聚合離子液體基Janus納米片乳液催化甲基橙降解55-56
  • 3.2.7 催化劑的循環(huán)使用56
  • 3.2.8 樣品表征56-57
  • 3.3 結(jié)果與討論57-67
  • 3.4 小結(jié)67-68
  • 第4章 多重響應(yīng)性離子液體基Janus籠68-85
  • 4.1 引言68-70
  • 4.2 實(shí)驗(yàn)部分70-74
  • 4.2.1 實(shí)驗(yàn)原料70-71
  • 4.2.2 Fe_3O_4納米顆粒的制備71
  • 4.2.3 磁性介孔二氧化硅(Fe_3O_4@mSiO_2)顆粒的制備71
  • 4.2.4 離子液體基磁性介孔二氧化硅(Fe_3O_4@mSiO_2@IL)顆粒的制備71
  • 4.2.5 IL/PNIPAM復(fù)合二氧化硅Janus籠的制備71-72
  • 4.2.6 IL/PNIPAM復(fù)合二氧化硅Janus籠對(duì)蘇丹Ⅳ的催化降解72-73
  • 4.2.7 樣品表征73-74
  • 4.3 結(jié)果與討論74-83
  • 4.4 小結(jié)83-85
  • 第5章 結(jié)論85-87
  • 參考文獻(xiàn)87-102
  • 致謝102-103
  • 攻讀博士學(xué)位期間取得的科研成果103

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本文編號(hào):1097809

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