當(dāng)前量子通訊領(lǐng)域發(fā)展日新月異,單光子源是影響通訊安全性的重要因素,然而當(dāng)下研究的各種單光子源的性能各有優(yōu)劣。為了探究一種新型的金剛石CeV相關(guān)缺陷的單光子源是否存在,以及其可能存在的結(jié)構(gòu)形式和電子結(jié)構(gòu),本文采用理論計(jì)算與實(shí)驗(yàn)相結(jié)合的方法對(duì)鈰空位缺陷存在形式和相關(guān)性質(zhì)進(jìn)行了研究。為驗(yàn)證該相關(guān)缺陷能否成為一種發(fā)光中心提供理論依據(jù),同時(shí)進(jìn)一步驗(yàn)證其能否成為一種優(yōu)秀的單光子源,并且應(yīng)用于量子通訊等領(lǐng)域奠定了理論基礎(chǔ)。本文采用第一性原理的方法,利用VASP軟件包,對(duì)當(dāng)前研究最為深入的金剛石氮空位(NV)色心進(jìn)行了計(jì)算,確定了電荷轉(zhuǎn)移及其成鍵情況,進(jìn)行了能帶和能級(jí)分析,通過文獻(xiàn)對(duì)比,證明了計(jì)算方法的準(zhǔn)確性,為之后的金剛石鈰相關(guān)缺陷的研究奠定基礎(chǔ)。研究了金剛石CeV色心3種可能存在的構(gòu)型,利用內(nèi)聚能和形成能的計(jì)算,從理論上確定當(dāng)Ce位于替代位,且旁邊存在兩個(gè)空位的CeV_2結(jié)構(gòu)最為穩(wěn)定,弛豫后Ce原子位于三空位中心。然后分析了這一穩(wěn)定結(jié)構(gòu)的電荷轉(zhuǎn)移情況,并計(jì)算分析了其能帶和態(tài)密度結(jié)構(gòu),通過能級(jí)分析確定其可能的熒光波長。之后對(duì)金剛石CeV_2色心結(jié)構(gòu)內(nèi)存在N、Si、B三種雜質(zhì)原子時(shí),建立了8種不同的共摻雜結(jié)構(gòu),并將雜質(zhì)原子放置在結(jié)構(gòu)內(nèi)的不同位置,通過對(duì)結(jié)構(gòu)內(nèi)聚能的計(jì)算,確定了不同雜質(zhì)原子在金剛石CeV色心內(nèi)存在的穩(wěn)定結(jié)構(gòu);然后對(duì)各穩(wěn)定結(jié)構(gòu)的電子結(jié)構(gòu)進(jìn)行了計(jì)算,通過分析不同共摻雜結(jié)構(gòu)的能帶和態(tài)密度,確定了不同雜質(zhì)在金剛石CeV_2色心中存在時(shí),對(duì)金剛石CeV_2色心熒光躍遷能級(jí)產(chǎn)生的影響,為之后的實(shí)驗(yàn)探究制備檢測CeV色心提供了理論指導(dǎo)。利用微波等離子化學(xué)氣相沉積設(shè)備(MPCVD)制備了金剛石NV色心,通過熒光檢測結(jié)果證明了實(shí)驗(yàn)方法及相關(guān)參數(shù)的正確性,為后續(xù)制備金剛石CeV色心積累了實(shí)踐經(jīng)驗(yàn)。同時(shí)我們制定了利用MPCVD制備CeV色心的實(shí)驗(yàn)方案,以及相應(yīng)的操作流程和初步參數(shù),為后續(xù)實(shí)驗(yàn)制備樣品提供指導(dǎo)。
【學(xué)位單位】：內(nèi)蒙古科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2020
【中圖分類】：O413;TN918;O773
【部分圖文】：

內(nèi)蒙古科技大學(xué)碩士學(xué)位論文-3-圖1.1金剛石晶胞結(jié)構(gòu)圖[13]納米金剛石結(jié)構(gòu)通常具有納米維度結(jié)構(gòu)單元以及較大的界面和自由表面，同時(shí)不同結(jié)構(gòu)單元之間存在一定的交互作用。通常納米金剛石呈現(xiàn)黑色或灰色，摻氮元素呈黃色，摻硼元素呈藍(lán)色[14]。納米材料一般是指其自身有一維亦或一維以上的尺寸處于納米維度內(nèi)，或者材料是以納米材料為基本組成單元，相當(dāng)于10-100個(gè)物質(zhì)原子的尺度構(gòu)成。因?yàn)榧{米顆粒的尺度與電子的相干長度相近，所以在強(qiáng)相干作用下，會(huì)導(dǎo)致其性質(zhì)發(fā)生變化。金剛石是無論是天然存在還是人工合成的，根據(jù)含氮量分為Ⅰ型和Ⅱ型，其中Ⅰ型為氮雜質(zhì)含量較多，Ⅱ型為氮雜質(zhì)含量較少，根據(jù)光學(xué)透明度或者光吸收能力分為a型和b型，其中a型光學(xué)透明度較好，而b型具有一定的光學(xué)吸收能力[15]。實(shí)際研究中當(dāng)金剛石氮含量>5ppm時(shí)，將其稱為Ⅰ型金剛石，依據(jù)氮在金剛石內(nèi)的存在方式的不同可以將其分為Ⅰa型金剛石及Ⅰb型金剛石，其中氮在金剛石內(nèi)是以聚合方式存在的稱為Ⅰa型金剛石，而氮以分散的替代位方式存在的則稱為Ⅰb型金剛石；當(dāng)?shù)暮?lt;5ppm時(shí)，將其稱為Ⅱ型金剛石，并且依據(jù)金剛石內(nèi)雜質(zhì)的主要成分將其分為Ⅱa型金剛石和Ⅱb型金剛石，氮作為主要雜質(zhì)時(shí)稱其為Ⅱa型金剛石，然而當(dāng)主要雜質(zhì)是硼原子時(shí)稱其為Ⅱb型金剛石[16]。通常合成金剛石的方法主要有化學(xué)氣相沉積（CVD）、高溫高壓法、爆炸法等。通過化學(xué)氣相沉積法合成金剛石的優(yōu)點(diǎn)是：可以選擇不同的基底來生長金剛石，并且晶體的大小和密度都可以控制[17]，還可以定向的引入不同的雜質(zhì)[18,19]。在研究中，色心是指透明晶體中由點(diǎn)缺陷、點(diǎn)缺陷對(duì)或點(diǎn)缺陷群捕獲電子或空穴而構(gòu)成的一種可導(dǎo)致可見光譜區(qū)的光吸收的缺陷。

內(nèi)蒙古科技大學(xué)碩士學(xué)位論文-4-色心的性質(zhì)：由于晶體中空位缺陷的影響，色心會(huì)產(chǎn)生相關(guān)的效應(yīng)。實(shí)際中大多數(shù)色心的效應(yīng)與空位缺陷有關(guān)，同時(shí)也存在一部分與間隙離子有關(guān)的色心。其主要特征如下[20]：晶體的結(jié)構(gòu)會(huì)對(duì)色心的吸收帶產(chǎn)生影響，色心濃度越大，會(huì)導(dǎo)致色心吸收帶越強(qiáng)。另外晶格振動(dòng)會(huì)導(dǎo)致能量的分布發(fā)生改變，當(dāng)溫度升高時(shí)引起吸收帶的變寬。晶體中如果存在F心（由一個(gè)負(fù)離子晶格空位束縛一個(gè)電子構(gòu)成），V心，M心(兩個(gè)相鄰的F心形成一個(gè)M心)和R心(三個(gè)F心形成一個(gè)R心)，會(huì)導(dǎo)致晶體密度的下降。在一定的環(huán)境下不僅會(huì)引起色心的褪色現(xiàn)象，還會(huì)導(dǎo)致輻照產(chǎn)生的缺陷會(huì)相較于化學(xué)摻雜產(chǎn)生的缺陷更容易褪色。色心可能有一定的光導(dǎo)活性，而且不同色心能夠相互轉(zhuǎn)換。金剛石NV色心由于具有光學(xué)穩(wěn)定性和電子自旋以及其固態(tài)量子比特比較理想等優(yōu)點(diǎn)，使其成為一種性能優(yōu)異的量子固體單自旋基質(zhì)材料[21]。金剛石NV色心由一顆占據(jù)金剛石晶格位置的氮原子與一顆相鄰晶格位置的空缺組成，其結(jié)構(gòu)如圖1.2所示，從圖中可以看出，以氮原子和近鄰空位的連接軸為軸，NV色心具有C3v的對(duì)稱性，對(duì)稱軸沿著金剛石的[111]軸[22]。圖1.2金剛石NV色心結(jié)構(gòu)示意圖[22]NV色心以帶負(fù)電的NV-和中性的NV0兩種形式存在于金剛石中。其中，NV-色心所攜帶的電子可由附近的一個(gè)完全替換碳原子位置氮原子提供，或者由電子束輻射的方式提供。研究表明NV-與NV0可在人為操作下轉(zhuǎn)換[23]，一是加載紅外脈沖激光束輻射NV0,通過附近雜質(zhì)為其提供電子；二是用較強(qiáng)的激發(fā)光長時(shí)間照射下，源于對(duì)附近雜質(zhì)原子的光致電離[24]；三是對(duì)金剛石樣品表面處理方式也能影響淺層NV色心的電性[25]。

內(nèi)蒙古科技大學(xué)碩士學(xué)位論文-5-在實(shí)際應(yīng)用上，帶負(fù)電的NV-比中性的NV0更重要。NV-缺陷在量子光學(xué)領(lǐng)域獲得廣泛的關(guān)注，因?yàn)樗悄壳拔ㄒ谎菔境鱿喔晒庑?yīng)如電磁感應(yīng)透明和相干布居捕獲的金剛石色心。單個(gè)的NV-具有六個(gè)未配對(duì)電子：其中五個(gè)來自于鄰近的碳原子和固有的氮原子，還有一個(gè)電子在缺陷位置被捕獲而形成負(fù)電荷態(tài)[26]。實(shí)驗(yàn)中測得金剛石NV0和NV-色心的熒光光譜如圖1.3所示。檢測過程中激發(fā)波長為532nm，從圖中能夠清晰看到兩種金剛石NV色心的零聲子線(ZeroPhononLine,ZPL)分別位于575nm和637nm處。圖1.3金剛石NV色心熒光光譜圖[2]。雖然基于單個(gè)金剛石NV-色心的量子密鑰分配已經(jīng)研制成功，但其激發(fā)態(tài)熒光壽命長，這就不能實(shí)現(xiàn)單光子源的高效率激發(fā)[27]。2014年AndrewMagyar等[11]采用逐層的方法（Alayer-by-layer）,首先將帶正電的聚合物靜電組裝于已經(jīng)氧化過的金剛石表面，然后基于這一表面組裝帶負(fù)電的含Eu配合物，之后把已經(jīng)組裝好的金剛石放入到化學(xué)氣相沉積室，隨后生成摻Eu的金剛石層。經(jīng)過CL信號(hào)記錄顯示在460nm(歸因于金剛石中的氮聚集體)，738nm的窄峰SiV和集中在612nm處的發(fā)射集中在a波段（歸因于金剛石中Eu的混合物）。熒光測量表明，Eu在金剛石晶格中仍保留了Eu的光學(xué)特征，并且由所觀察到的熒光與SiV發(fā)射的次序相同，我們推斷Eu的濃度在p.p.m水平。Eu缺陷在金剛石中熒光壽命為325us，在塊體樣品中壽命略長為391us。
【參考文獻(xiàn)】

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