本文關(guān)鍵詞：超臨界二氧化碳環(huán)境下鈣鎂礦物碳酸鹽化實(shí)驗(yàn)研究　出處：《南京大學(xué)》2017年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：二氧化碳礦物封存被普遍認(rèn)為是一種持久的、零泄露風(fēng)險(xiǎn)的碳捕獲與封存技術(shù),然而對(duì)于實(shí)際封存條件下基巖與CO_2相互作用的熱力學(xué)及動(dòng)力學(xué)原理的認(rèn)識(shí)仍相對(duì)貧乏。盡管現(xiàn)在已經(jīng)有了局部成功以及新的理念,但成功之路仍需探索。地質(zhì)封存過(guò)程中,在注入點(diǎn)會(huì)由于局部pH值降低而發(fā)生附近巖石的溶解,溶解后離子運(yùn)移至距離注入點(diǎn)較遠(yuǎn)處,隨著運(yùn)移過(guò)程H+的消耗,pH值逐漸升高后又會(huì)發(fā)生礦物碳酸鹽化反應(yīng)。因此,本次研究針對(duì)硅酸鹽礦物溶解和碳酸鹽礦物生成,分別從次生礦物生成以及對(duì)于超臨界二氧化碳體系中水作用,對(duì)礦物碳酸鹽化的過(guò)程進(jìn)行動(dòng)力學(xué)的研究。本研究選取了鈣長(zhǎng)石作為研究對(duì)象,為了研究鈣長(zhǎng)石溶解與次生礦物生成之間的關(guān)系,溶解實(shí)驗(yàn)反應(yīng)溫度壓力分別為160℃,15MPa,反應(yīng)時(shí)間分別為2、5、10、20、50天。隨著時(shí)間的推移,出現(xiàn)了勃姆石和假勃姆石兩種次生礦物。假勃姆石是一種亞穩(wěn)定相,結(jié)構(gòu)與勃姆石相似,但在A1原子排列方式和化學(xué)性上有所不同。實(shí)驗(yàn)表明,在超臨界二氧化碳-水-礦物體系中,鈣長(zhǎng)石的溶解速率分為兩個(gè)階段,第一階段比第二階段速率快一個(gè)數(shù)量級(jí)。原因是由于次生礦物會(huì)通過(guò)降低吉布斯自由能的方式來(lái)加速鈣長(zhǎng)石的溶解速率,且超臨界條件下比常壓下速率要快兩個(gè)數(shù)量級(jí)。在礦物碳酸鹽化方面,我們選取水鎂石與方鎂石作為研究對(duì)象。已有研究顯示,水的存在決定了水鎂石在超臨界CO_2中能否碳酸鹽化并生成三水菱鎂礦,并且碳酸鹽化速率隨水含量增高而增高。該反應(yīng)的作用機(jī)制及水在其中的作用有如下兩種可能:1)水電離產(chǎn)生H+和OH-,從而釋放Mg2+同時(shí)形成HCO3-,致使離子接觸反應(yīng);2)水分子的極性使CO_2產(chǎn)生部分電荷并與礦物通過(guò)電荷吸引產(chǎn)生作用(Churakov et al.,2004;Zhaoet al.,2010)。本實(shí)驗(yàn)通過(guò)對(duì)水鎂石、方鎂石分別在無(wú)溶劑、飽和水、飽和甲酰胺溶于超臨界二氧化碳的體系下,在50℃,10MPa的條件下進(jìn)行的反應(yīng)的研究,探討了水溶于超臨界CO_2條件下,礦物碳酸鹽化反應(yīng)中的水的作用機(jī)制,確定了水參與到了反應(yīng)當(dāng)中。結(jié)果顯示,水作為溶質(zhì)溶于超臨界二氧化碳時(shí),水不僅僅只是提供極性作用,同時(shí)還會(huì)作為反應(yīng)物之一參加到礦物碳酸鹽化過(guò)程中。而只提供極性作用的甲酰胺則扮演催化劑的角色,且其作用程度有限。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：南京大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：X701;P579

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本文編號(hào)：1348448