本文關(guān)鍵詞：APEC前后北京高層（260米）大氣亞微米細顆粒物化學組分特征及來源研究

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【摘要】：作為我國的經(jīng)濟、政治和文化中心,北京的空氣污染問題越來越嚴重。有關(guān)北京氣溶膠污染的來源和形成機制已經(jīng)有很多研究,但大都集中在地面,而城市高層氣溶膠實時在線的觀測研究仍是一個空白。本文詳細介紹了亞太經(jīng)合組織(APEC)峰會前后(2014年10月10日-11月30日)北京高層(260米)大氣亞微米細顆粒物的組分特性和來源分析。2014年APEC峰會期間,為保障空氣質(zhì)量,北京及其周邊地區(qū)實施了嚴格的污染控制措施。利用高分辨率飛行時間質(zhì)譜儀(HR-ToF-AMS)和顆粒物化學組分監(jiān)測儀(ACSM)對地面和260米高度處的非難熔性亞微米細顆粒物(NR-PM1)中的有機物、硫酸鹽、硝酸鹽、銨鹽和氯化物進行了同步實時在線監(jiān)測,并對上下兩層的SO2及其對二次硫酸鹽的生成機制進行了分析。本文的主要結(jié)論包括以下幾點：(1)整個研究時段,北京260米高度處非難熔性亞微米細顆粒物(NR-PM1)的主要組分為有機物,平均質(zhì)量占比為48%,其次為硝酸鹽(23%)、硫酸鹽(14%)、銨鹽(8%)和氯化物(6%),硝酸鹽已經(jīng)越來越重要。通過正矩陣因子分解(PMF)分析,發(fā)現(xiàn)APEC前后,二次有機氣溶膠(SOA)均為有機氣溶膠的主要組成部分,有機物在采暖前(APEC前和APEC期間)和采暖后對OA的貢獻分別61%和67%。與地面結(jié)果不同,高層一次有機氣溶膠(POA)與SOA具有很好的相關(guān)性,二者具有同源性,如區(qū)域輸送。(2)觀測期間,北京高層NR-M1在不同時期的平均濃度分別為：APEC前(65.8μgm-3)、APEC期間(24.8μgm-3)和APEC后(74.3μgm-3)。APEC期間,由于污染控制措施的實施,NR-PM1及各個組分濃度下降了40%-80%,但是氣溶膠的組成并沒有發(fā)生明顯改變,均以有機物和硝酸鹽為主。APEC后,受城市供暖影響,污染物濃度明顯增高,硫酸鹽和氯化物的貢獻增大,硝酸鹽的貢獻降低。氣象要素對污染物的濃度影響顯著。APEC期間,山谷風對“APEC藍”的實現(xiàn)具有一定的輔助作用。后向軌跡分析表明,南部氣團攜帶污染物濃度高,區(qū)域輸送和本地排放是高層污染物的重要來源。區(qū)域協(xié)同控制措施對于華北地區(qū)空氣質(zhì)量的保障具有可行性和有效性。(3)高層(260米)和地面污染物濃度雖然總體具有相似的變化趨勢,但是在污染嚴重時段存在明顯差異。APEC前上下垂直差異主要是二次無機氣溶膠,APEC期間受本地排放源的影響,氣溶膠的差異以有機物為主導(dǎo),所占比例為68%。采暖后,上下兩層的濃度物無明顯差異。污染狀況在垂直方向上的發(fā)生發(fā)展受邊界層理化特征的影響顯著。(4)通過分析SO2的垂直分布特征及其對硫酸鹽的影響發(fā)現(xiàn),采暖前,地面SO2和SO42-濃度較低,高層由于受到區(qū)域輸送的影響,濃度較高,兩層污染物變化趨勢存在明顯差異；APEC后,本地供暖排放的SO2和S042-增多,兩層的總體差異減小,具有相似的變化趨勢。近地面較高的濕度,有利于SO2轉(zhuǎn)化成S042-,硫氧化率(SOR)高于260米。通過相關(guān)性和后向軌跡分析表明,區(qū)域輸送(特別是途經(jīng)北京西部和南部的氣團)和本地燃煤排放分別是采暖前后污染物的主要來源。采暖后,供暖排放大量污染物,地表污染物通過擴散影響冠層以上大氣,區(qū)域輸送對高層污染物的貢獻減弱,本地排放更為重要。
【關(guān)鍵詞】：APEC 260米NR-PM_1 后向軌跡分析 垂直分布
【學位授予單位】：南京信息工程大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：X513
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-9
• 第一章 緒論9-19
• 1.1 大氣氣溶膠9
• 1.2 研究目的和意義9-11
• 1.3 國內(nèi)外研究進展11-16
• 1.3.1 國外研究進展11-14
• 1.3.2 國內(nèi)研究進展14-16
• 1.4 研究背景、關(guān)注的科學問題及研究內(nèi)容、目標16-19
• 1.4.1 研究背景與關(guān)注的科學問題16-17
• 1.4.2 研究內(nèi)容和目標17-19
• 第二章 實驗與方法19-27
• 2.1 實驗站點描述19-20
• 2.2 觀測平臺及數(shù)據(jù)采集20-22
• 2.3 儀器介紹與數(shù)據(jù)分析22-26
• 2.3.1 顆粒物化學組分監(jiān)測儀(ACSM)22-25
• 2.3.1.1 ACSM儀器介紹22-24
• 2.3.1.2 ACSM觀測與標定24
• 2.3.1.3 ACSM數(shù)據(jù)分析24-25
• 2.3.2 SO_2氣體分析儀25-26
• 2.3.3 風廓線雷達26
• 2.3.4 高分辨率飛行時間質(zhì)譜儀(HR-ToF-AMS)26
• 2.3.5 后向軌跡分析(HYSPLIT)26
• 2.4 本章小結(jié)26-27
• 第三章 高層(260m)亞微米氣溶膠理化特性及來源解析27-49
• 3.1 數(shù)據(jù)整體介紹27-35
• 3.1.1 亞微米細顆粒物總質(zhì)量濃度及氣象要素27-29
• 3.1.2 亞微米細顆粒物化學組成29-31
• 3.1.3 有機氣溶膠(OA)的來源解析31-35
• 3.1.3.1 APEC前和APEC期間有機氣溶膠來源解析32-33
• 3.1.3.2 APEC后有機氣溶膠來源解析33-35
• 3.2 APEC前后高層(260m)氣溶膠的化學特征——污染控制效應(yīng)35-47
• 3.2.1 氣溶膠組成35-39
• 3.2.2 日變化39-41
• 3.2.3 顆粒物酸性41-42
• 3.2.4 氣象要素的作用42-44
• 3.2.5 來源分析44-47
• 3.3 本章小結(jié)47-49
• 第四章 氣溶膠化學特性的垂直差異及其與邊界層的相互作用49-64
• 4.1 上下兩層氣溶膠化學特性的垂直差異49-53
• 4.1.1 氣溶膠組分差異49-51
• 4.1.2 個例分析51-53
• 4.2 APEC前后SO_2的垂直分布及其對二次硫酸鹽生成的影響53-62
• 4.2.1 濃度特征53-56
• 4.2.2 日變化56-58
• 4.2.3 濕度的影響58-59
• 4.2.4 來源分析59-62
• 4.3 本章小結(jié)62-64
• 第五章 總結(jié)與展望64-67
• 5.1 主要結(jié)論64-65
• 5.2 創(chuàng)新性及實用價值65-66
• 5.3 展望與不足66-67
• 參考文獻67-77
• 個人簡歷77-79
• 致謝79-80

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