本文關(guān)鍵詞：新型類芬頓體系的構(gòu)建及其對(duì)水體中持久性有機(jī)污染物的降解研究

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【摘要】：對(duì)持久性有機(jī)污染物的處理一直是水處理領(lǐng)域的重點(diǎn)問題,芬頓工藝作為一種備受關(guān)注的高級(jí)氧化技術(shù),由于其處理效率高、成本相對(duì)較低、容易工業(yè)化,有非常好的發(fā)展前景。近年來(lái),許多研究工作都致力于探索改進(jìn)芬頓反應(yīng)的條件和機(jī)理,以期獲得更高效的降解效率。一些新型的芬頓或類芬頓工藝都成為了近年來(lái)的研究熱點(diǎn),如電化學(xué)/芬頓法,超聲/芬頓法,UV/可見光芬頓法,多相芬頓法等。但是這些方法目前大都限于實(shí)驗(yàn)室研究階段,如何能將這些工藝應(yīng)用到工業(yè)領(lǐng)域還需要進(jìn)行大量研究。本課題目的就是探索芬頓工藝的改進(jìn),設(shè)計(jì)新型類芬頓催化劑,構(gòu)建新型類芬頓體系,并研究其降解機(jī)制和效率,具體內(nèi)容主要有以下三個(gè)部分：1.設(shè)計(jì)制備缺陷TiO2-x SCs作為芬頓體系的固相催化劑,激活雙氧水構(gòu)成以缺陷機(jī)理為中心的類芬頓反應(yīng)體系,同時(shí)制取Fe3O4、TiO2作為對(duì)照材料。通過(guò)SEM、TEM、XRD等分析缺陷催化劑的形貌、結(jié)構(gòu)和性質(zhì),并通過(guò)模擬廢水的降解實(shí)驗(yàn)檢測(cè)了催化劑的催化降解效率,解釋了缺陷催化劑TiO2-x SCs的氧化還原機(jī)理。通過(guò)結(jié)構(gòu)性質(zhì)和降解速率的對(duì)比分析發(fā)現(xiàn),通過(guò)缺陷技術(shù)改造得到的TiO2-x SCs在催化活性上遠(yuǎn)超過(guò)TiO2,而與Fe3O4相比的優(yōu)勢(shì)在于缺陷催化劑性能的穩(wěn)定性。2.將p型半導(dǎo)體Cu2O負(fù)載于碳納米材料載體以獲得復(fù)合半導(dǎo)體光催化劑。共采用了三種載體：氮摻雜的石墨烯氧化物(NrGO),石墨烯氧化物(rGO),碳納米管(CNT)。制取的光催化劑在可見光激發(fā)下,可以與H2O和O2作用產(chǎn)生H2O2,用來(lái)取代外加雙氧水試劑,為芬頓反應(yīng)體系提供H2O2。在光催化反應(yīng)溶液體系中加入Fe2+,即組成由可見光驅(qū)動(dòng)的芬頓體系。通過(guò)SEM. XRD分析三種光催化劑的形貌結(jié)構(gòu),對(duì)三種催化劑進(jìn)行ORR(氧還原反應(yīng))分析,同時(shí)也利用所構(gòu)建的體系進(jìn)行了有機(jī)物降解實(shí)驗(yàn)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果證實(shí)這種體系的設(shè)計(jì)是成功的、可行的,三種催化劑中用NrGO作為載體時(shí)擁有最佳的光催化效率。3.鐵氧化物既可以作為多相芬頓催化劑,又能高效吸附水體中的砷�；阼F氧化物的這種特性,考慮采用鐵氧化物的多相芬頓體系處理含有有機(jī)砷化合物的廢水。選取了三種鐵氧化物FeOOH、Fe3O4、Fe2O3:結(jié)果顯示,實(shí)驗(yàn)的設(shè)計(jì)思路是很好地得到了實(shí)現(xiàn)的,最終出水中的無(wú)機(jī)砷控制在40μg/L以下；三種催化劑中FeOOH具有最穩(wěn)定的處理效果。
【關(guān)鍵詞】：芬頓 光催化 TiO_2 石墨烯 鐵氧化物
【學(xué)位授予單位】：合肥工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：X703
【目錄】：

• 致謝7-8
• 摘要8-9
• Abstract9-17
• 第一章 緒論17-26
• 1.1 課題研究的目的和意義17-18
• 1.2 國(guó)內(nèi)外研究現(xiàn)狀18-26
• 1.2.1 芬頓體系研究現(xiàn)狀18-23
• 1.2.2 光催化反應(yīng)研究現(xiàn)狀23-26
• 第二章 材料與方法26-29
• 2.1 主要儀器設(shè)備(常規(guī))26
• 2.2 主要試劑藥品(常規(guī))26-27
• 2.3 常規(guī)數(shù)據(jù)檢測(cè)方法27-29
• 2.3.1 對(duì)硝基苯酚液相色譜檢測(cè)方法27
• 2.3.2 羥基自由基檢測(cè)27-28
• 2.3.3 體系中產(chǎn)生的雙氧水檢測(cè)方法28
• 2.3.4 洛克沙胂(ROX)液相色譜檢測(cè)28
• 2.3.5 中間產(chǎn)物液相色譜(定性分析)28
• 2.3.6 無(wú)機(jī)砷檢測(cè)28-29
• 第三章 缺位功能化TiO_(2-x)單晶體激活H_2O_2降解難降解有機(jī)污染物29-48
• 3.1 背景和意義29-30
• 3.2 材料與方法30-32
• 3.2.1 TiO_2,TiO_(2-x)和Fe_3O_4的制備30
• 3.2.2 形貌結(jié)構(gòu)分析30-31
• 3.2.3 污染物降解31
• 3.2.4 分析31-32
• 3.3 結(jié)果與討論32-47
• 3.3.1 TiO_(2-x)SCs的形貌與結(jié)構(gòu)特性32-35
• 3.3.2 TiO_(2-x)SCs的光、電、催化方面的性能35-37
• 3.3.3 TiO_(2_x)SCs加H_2O_2降解MO37-42
• 3.3.4 TiO_(2-x)SCs以缺陷為中心的類芬頓機(jī)理42-45
• 3.3.5 芳香族化合物的降解45-47
• 3.4 結(jié)論47-48
• 第四章 可見光驅(qū)動(dòng)的芬頓反應(yīng)降解水中有機(jī)污染物的實(shí)驗(yàn)研究48-68
• 4.1 簡(jiǎn)介48-49
• 4.2 材料與方法49-51
• 4.2.1 催化劑的制備49-50
• 4.2.2 羅丹明B(RhB)降解實(shí)驗(yàn)50
• 4.2.3 PNP降解實(shí)驗(yàn)50
• 4.2.4 催化體系自產(chǎn)雙氧水檢測(cè)50
• 4.2.5 催化反應(yīng)過(guò)程生成的·OH檢測(cè)50-51
• 4.2.6 分析方法51
• 4.3 結(jié)果與討論51-66
• 4.3.1 染料RhB降解實(shí)驗(yàn)51-58
• 4.3.2 活性氧族物種的檢測(cè)58-59
• 4.3.3 芳香族化合物PNP的降解分析59-61
• 4.3.4 復(fù)合光催化劑的形貌和結(jié)構(gòu)61-64
• 4.3.5 氧還原反應(yīng)(ORR)分析64-66
• 4.4 總結(jié)66-68
• 第五章 鐵氧化物多相芬頓體系降解水中的有機(jī)砷同時(shí)吸附釋放的無(wú)機(jī)砷68-77
• 5.1 研究背景68-70
• 5.2 材料與方法70-71
• 5.2.1 鐵氧化物的制取70
• 5.2.2 洛克沙胂(ROX)的降解吸附實(shí)驗(yàn)70
• 5.2.3 鐵氧化物多相芬頓體系中羥基自由基的檢測(cè)70
• 5.2.4 分析方法70-71
• 5.3 結(jié)果與討論71-74
• 5.3.1 不同pH條件下的ROX降解對(duì)照實(shí)驗(yàn)71-72
• 5.3.2 不同雙氧水濃度的梯度對(duì)照實(shí)驗(yàn)72-73
• 5.3.3 不同底物濃度的對(duì)照實(shí)驗(yàn)73-74
• 5.4 反應(yīng)體系中·OH檢測(cè)74-75
• 5.5 催化劑的循環(huán)使用實(shí)驗(yàn)75
• 5.6 循環(huán)實(shí)驗(yàn)溶液中殘留無(wú)機(jī)砷的檢測(cè)75-76
• 5.7 總結(jié)76-77
• 第六章 總結(jié)77-81
• 6.1 缺位功能化TiO_(2-x)單晶體激活H_2O_2降解難降解污染物77-78
• 6.1.1 形貌結(jié)構(gòu)77
• 6.1.2 光、電性能77
• 6.1.3 氧化降解有機(jī)物效率測(cè)試77
• 6.1.4 機(jī)理分析77-78
• 6.2 可見光驅(qū)動(dòng)的芬頓反應(yīng)降解水中有機(jī)污染物的實(shí)驗(yàn)研究78-79
• 6.2.1 催化劑的表征78
• 6.2.2 ORR(氧還原反應(yīng))分析與反應(yīng)機(jī)理78-79
• 6.2.3 有機(jī)物氧化效率79
• 6.2.4 不足與建議79
• 6.3 鐵氧化物多相芬頓體系降解水中的有機(jī)砷同時(shí)吸附釋放的無(wú)機(jī)砷79-81
• 6.3.1 實(shí)際降解實(shí)驗(yàn)效果79-80
• 6.3.2 催化劑的形貌結(jié)構(gòu)表征80
• 6.3.3 不足與建議80-81
• 參考文獻(xiàn)81-86
• 攻讀碩士學(xué)位期間的學(xué)術(shù)活動(dòng)及成果情況86

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