本文關(guān)鍵詞：基于功能化介孔二氧化硅載體酶的固定化及其催化芳烴降解研究，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：酶法催化降解廢水中有機(jī)污染物具有效率高,不產(chǎn)生二次污染等優(yōu)點(diǎn)。酶進(jìn)行固定化以后,其熱穩(wěn)定性和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性均有所提高,且易于從反應(yīng)體系中分離,可重復(fù)利用。氨基改性的介孔二氧化硅孔徑可調(diào)、比表面積大且穩(wěn)定,在酶固定化領(lǐng)域具有應(yīng)用潛力。本研究以三嵌段共聚物P123為模板,采用水熱法直接合成氨基改性二氧化硅載體。利用上述合成的載體,通過(guò)交聯(lián)結(jié)合法對(duì)漆酶和纖維素酶進(jìn)行固定化研究。探討了先交聯(lián)后固定(以下簡(jiǎn)稱(chēng)兩步法)和交聯(lián)固定同步進(jìn)行(以下簡(jiǎn)稱(chēng)一步法)的兩種固定化方法,并進(jìn)行對(duì)比分析,進(jìn)而優(yōu)化了固定化條件�？疾炝斯潭ɑ概c游離酶的酶學(xué)性質(zhì)差異。研究了固定化漆酶降解2,4-二氯酚的影響因素。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:(1)采用水熱法直接合成氨基改性介孔二氧化硅載體。由對(duì)載體表征可知,介孔二氧化硅表面已經(jīng)成功接入了氨基基團(tuán),其比表面積和孔徑分別為33.14m2/g和4.13nm。(2)固定化方法對(duì)比實(shí)驗(yàn)研究。對(duì)于漆酶,兩種方法的時(shí)間和pH大致相同,但兩步法的戊二醛濃度和酶濃度遠(yuǎn)大于一步法。一步法反應(yīng)體系中漆酶和戊二醛共存,戊二醛對(duì)漆酶抑制作用顯著,因此兩步法固定化漆酶的酶活遠(yuǎn)大于一步法:一步法固定化漆酶的酶活僅為239.5U/g,兩步法的酶活可達(dá)2977.5U/g。對(duì)于纖維素酶,兩種方法的時(shí)間、pH和戊二醛濃度大致相同,戊二醛對(duì)纖維素酶的抑制作用大于漆酶,纖維素酶的濃度仍然是兩步法遠(yuǎn)大于一步法。同樣,兩步法固定化纖維素酶的酶活遠(yuǎn)大于一步法:一步法的酶活僅為384.1μmol?min-1?g-1,兩步法的酶活可達(dá)2123.7μmol?min-1?g-1。根據(jù)兩種酶的固定化酶酶活可以得出:兩步法固定化酶的效果更好。(3)固定化酶的酶學(xué)性質(zhì)實(shí)驗(yàn)研究。與游離酶相比,兩步法固定化漆酶和固定化纖維素酶的最適溫度都有所提高,一步法則沒(méi)有變化。同時(shí)酶固定化后,對(duì)高溫的適應(yīng)性都有大幅度的提高。固定化酶的最適pH均向酸性方向偏移,這是因?yàn)楣潭ɑd體上的氨基在溶液中顯弱堿性。固定化酶在重復(fù)操作5次后,仍然保持較高的操作穩(wěn)定性,剩余酶活均為原來(lái)的50%左右。游離酶、兩步法和一步法固定化酶的米氏常數(shù)Km依次增加,說(shuō)明酶固定化后,對(duì)底物的親和力下降,且兩步法固定化酶對(duì)底物的催化效果優(yōu)于一步法。(4)固定化漆酶降解2,4-二氯酚實(shí)驗(yàn)研究。溶液的pH向堿性偏移時(shí),有利于2,4-二氯酚降解。固定化漆酶對(duì)2,4-二氯酚去除及降解的最適溫度為40℃。2,4-二氯酚的去除率、吸附率和降解率都隨初始濃度的增加而逐漸減小。當(dāng)濃度較大時(shí),其某些反應(yīng)產(chǎn)物對(duì)漆酶活性有抑制作用,從而導(dǎo)致2,4-二氯酚的降解率迅速下降。2,4-二氯酚初始濃度升高時(shí),溶液中過(guò)多的分子無(wú)法與載體的活性位點(diǎn)結(jié)合,從而導(dǎo)致吸附率下降。
【關(guān)鍵詞】：氨基改性 介孔二氧化硅 酶固定化 2 4-二氯酚 降解
【學(xué)位授予單位】：青島科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類(lèi)號(hào)】：X703;O643.3
【目錄】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-11
• 1 緒論11-27
• 1.1 選題背景與意義11
• 1.2 游離酶11-18
• 1.2.1 漆酶11-15
• 1.2.2 纖維素酶15-18
• 1.3 固定化酶18-22
• 1.3.1 固定化酶方法19-21
• 1.3.2 固定化酶載體21-22
• 1.4 以介孔二氧化硅為載體酶的固定化22-26
• 1.4.1 介孔二氧化硅的合成機(jī)理23-24
• 1.4.2 改性介孔二氧化硅的制備24-25
• 1.4.3 酶的固定化及污染物降解研究進(jìn)展25-26
• 1.5 研究目的及內(nèi)容26-27
• 1.5.1 研究目的26
• 1.5.2 研究?jī)?nèi)容26-27
• 2 氨基改性擴(kuò)孔二氧化硅載體制備27-32
• 2.1 實(shí)驗(yàn)部分27-28
• 2.1.1 試劑與材料27
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器27-28
• 2.1.3 實(shí)驗(yàn)步驟28
• 2.1.4 主要分析方法28
• 2.2 結(jié)果與討論28-31
• 2.2.1 掃描電子顯微鏡28-29
• 2.2.2 傅立葉紅外光譜分析29-30
• 2.2.3 低溫氮?dú)馕矫摳?/span>30-31
• 2.3 小結(jié)31-32
• 3 漆酶固定化方法實(shí)驗(yàn)研究32-41
• 3.1 實(shí)驗(yàn)部分32-34
• 3.1.1 試劑與材料32
• 3.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器32-33
• 3.1.3 實(shí)驗(yàn)方法33-34
• 3.2 結(jié)果與討論34-40
• 3.2.1 交聯(lián)時(shí)間對(duì)固定化漆酶的影響34-35
• 3.2.2 戊二醛濃度對(duì)固定化漆酶的影響35-36
• 3.2.3 固定時(shí)間對(duì)固定化漆酶的影響36-38
• 3.2.4 pH對(duì)固定化漆酶的影響38
• 3.2.5 酶濃度對(duì)固定化漆酶的影響38-39
• 3.2.6 固定化方法對(duì)比分析39-40
• 3.3 小結(jié)40-41
• 4 纖維素酶固定化方法實(shí)驗(yàn)研究41-49
• 4.1 實(shí)驗(yàn)部分41-44
• 4.1.1 試劑與材料41
• 4.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器41
• 4.1.3 實(shí)驗(yàn)方法41-44
• 4.2 結(jié)果與分析44-48
• 4.2.1 交聯(lián)時(shí)間對(duì)固定化纖維素酶的影響44
• 4.2.2 戊二醛濃度對(duì)固定化纖維素酶的影響44-45
• 4.2.3 固定時(shí)間對(duì)固定化纖維素酶的影響45-46
• 4.2.4 pH對(duì)固定化纖維素酶的影響46-47
• 4.2.5 初始酶濃度對(duì)固定化纖維素酶的影響47-48
• 4.2.6 固定化方法對(duì)比分析48
• 4.3 小結(jié)48-49
• 5 固定化酶酶學(xué)性質(zhì)研究49-60
• 5.1 試劑與儀器49
• 5.2 實(shí)驗(yàn)方法49-52
• 5.2.1 固定化漆酶49-50
• 5.2.2 固定化纖維素酶50-52
• 5.3 結(jié)果與討論52-59
• 5.3.1 固定化漆酶的酶學(xué)性質(zhì)研究52-55
• 5.3.2 固定化纖維素酶的酶學(xué)性質(zhì)研究55-59
• 5.4 小結(jié)59-60
• 6 固定化漆酶降解 2,4-二氯酚研究60-66
• 6.1 實(shí)驗(yàn)部分60-63
• 6.1.1 試劑與儀器60
• 6.1.2 實(shí)驗(yàn)方法60-63
• 6.2 結(jié)果與討論63-65
• 6.2.1 初始濃度對(duì)固定化漆酶降解 2,4-DCP的影響63
• 6.2.2 反應(yīng)pH對(duì)固定化漆酶降解 2,4-DCP的影響63-64
• 6.2.3 溫度對(duì)固定化漆酶降解 2,4-DCP的影響64-65
• 6.3 小結(jié)65-66
• 7 結(jié)論與展望66-68
• 7.1 結(jié)論66-67
• 7.2 展望67-68
• 參考文獻(xiàn)68-75
• 致謝75-76
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文76
• 攻讀學(xué)位期間參與的課題76-77

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