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金屬酞菁負(fù)載化及其可見(jiàn)光敏化降解氯苯酚

發(fā)布時(shí)間:2024-04-21 06:26
  環(huán)境污染是影響21世紀(jì)人類生存和國(guó)民經(jīng)濟(jì)發(fā)展的重大問(wèn)題;谔(yáng)光和分子氧在常溫常壓下產(chǎn)生各種活性氧自由基的高級(jí)氧化技術(shù),有望實(shí)現(xiàn)有毒有機(jī)污染物的降解或徹底礦化,因而越來(lái)越受到人們的關(guān)注。其中,金屬酞菁光敏化體系能夠直接利用可見(jiàn)光,敏化分子氧產(chǎn)生單線態(tài)氧,快速消除水體中的氯苯酚等生物難降解有機(jī)污染物,具有較好的發(fā)展前景。 本論文圍繞金屬酞菁負(fù)載化這一主題,系統(tǒng)地研究了有機(jī)膨潤(rùn)土和水滑石的結(jié)構(gòu)、負(fù)載方式和負(fù)載量等對(duì)吸附和可見(jiàn)光光敏降解水中氯苯酚的影響及其反應(yīng)機(jī)理。在大幅度提高光敏效率的同時(shí),解決了有機(jī)粘土吸附劑的再生問(wèn)題。首次嘗試金屬酞菁-雜多酸復(fù)合體系,提高了酞菁激發(fā)態(tài)的利用率。論文取得了一些具有重要學(xué)術(shù)價(jià)值和應(yīng)用前景的研究成果。 (1)經(jīng)陽(yáng)離子表面活性劑改性的膨潤(rùn)土能有效吸附水中的有機(jī)污染物,進(jìn)一步往粘土層間插入疏水性的酞菁鋁(AlPc),通過(guò)光敏化產(chǎn)生單線態(tài)氧,成功實(shí)現(xiàn)了有機(jī)膨潤(rùn)土的循環(huán)使用。在可見(jiàn)光照下,此復(fù)合粘土能高效富集和快速消除水中的硝基、氯代苯酚等生物難降解有機(jī)污染物。反應(yīng)的起始速率隨有機(jī)物吸附的增加而加快,并很好地符合Langmuir-Hinshelwood模型。增加A...

【文章頁(yè)數(shù)】:138 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:博士

【部分圖文】:

圖1.4球形反相膠束的橫截面,內(nèi)層為含光敏劑的水相[40]

圖1.4球形反相膠束的橫截面,內(nèi)層為含光敏劑的水相[40]

DMso,醇等),能夠顯著地提高單體的濃度;增加溶液的pH,也可以促進(jìn)酞菩的解聚[39]。有研究發(fā)現(xiàn),在含表面活性劑的水溶液或反相膠束中,水溶性的金屬酞著可以解聚(圖1.4)[40]。例如,將四梭基酞菩鋅(znTcPc)加入到由陽(yáng)離子表面活性劑十六烷基三甲基溟化錢(qián)甚至陰離子表面活....


圖1.5PdPcS水溶液在(A)室溫及(B)90℃時(shí)的吸收光譜

圖1.5PdPcS水溶液在(A)室溫及(B)90℃時(shí)的吸收光譜

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圖1.6四取代陽(yáng)離子酞著稼在水溶液中的吸收光譜[48】

圖1.6四取代陽(yáng)離子酞著稼在水溶液中的吸收光譜[48】

在水中很多只能發(fā)生部分的解離。可能由于軸向氯離子也起很大的空間產(chǎn)物溶于水后能在很大的濃度范圍主要以單體存在(圖1.6)[48]。因此,選用合適的中心金屬離子(如Al,Si,Ge,Sn,Ga等)增加軸向配位的能力[49一5‘],從空間上阻止酞著分子之間的聚合也是一種很好的途徑。值得....


圖1.12電子給體一光敏劑一電子受體三元體系超分子的組成[’‘“]

圖1.12電子給體一光敏劑一電子受體三元體系超分子的組成[’‘“]

極大地抑制了酞著氧欽的聚合,提高了酞菩氧欽一TIO:在藍(lán)光區(qū)域的光電轉(zhuǎn)換效率[“3]。此外,酞著還可與單墻碳納米管[’‘“]、富勒烯[“5,‘’“]、葉琳[“7〕等發(fā)生光致電子轉(zhuǎn)移(圖1.12)。表1.4酞著基態(tài)和激發(fā)態(tài)時(shí)的氧化還原電位(evvs.NHE),其中P*T表示激發(fā)三線....



本文編號(hào):3960544

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