煤、石油、天然氣等物質(zhì)的燃燒滿足了人類對于能源的需求，但排放的燃燒尾氣造成了嚴重的環(huán)境污染，SO₂，NO_x(90％為NO)，CO，CO₂等污染物的排放對人類的生存環(huán)境產(chǎn)生了極大的威脅。尤其是NO_x不僅能形成酸雨和光化學霧，而且能引起溫室效應，人類的很多疾病都或多或少與NO_x的排放有關(guān)。如何有效地消除尾氣中的NO_x是一項世界性的難題，盡管NH₃作還原劑選擇還原NO_x在固定源(發(fā)電廠)NO_x等行業(yè)已經(jīng)投入商業(yè)運營，但由于NH₃容易泄漏、腐蝕性強、設備投資大、操作難度高、能形成硫酸銨等造成管道堵塞，將該技術(shù)應用于移動源NO_x(汽車尾氣)的治理幾乎是不可能。三效催化劑(TWC)應用于汽車等移動源尾氣時能同時脫除尾氣中的CO，HC和NO_x，但該技術(shù)只能應用在空燃比(A/F=14.6)附近狹窄的范圍內(nèi)。富氧燃燒是當前提倡節(jié)約能源和減少廢氣...

【文章頁數(shù)】：150 頁

【學位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 文獻綜述及選題
    1.1 NO_x污染現(xiàn)狀
        1.1.1 氮、氧化物存在狀態(tài)及其排放
        1.1.2 NOx對環(huán)境和人類健康的影響
        1.1.3 排放標準
        1.1.4 NOx的治理方法
    1.2 應用碳氫化合物選擇催化還原NO_x(HC-SCR)的研究現(xiàn)狀
        1.2.1 HC-SCR的研究起源及現(xiàn)狀
        1.2.2 HC-SCR中作還原劑的碳氫化合物
        1.2.3 碳氫化合物作還原劑的反應機理
    1.3 CH₄作還原劑選擇催化還原NO的研究進展
        1.3.1 CH4作還原劑選擇催化還原NO的研究起源及現(xiàn)狀
        1.3.2 CH4-SCR反應機理的研究
    1.4 HC-SCR(包括CH₄-SCR)過程面臨的挑戰(zhàn)
    1.5 本論文的研究目的和結(jié)構(gòu)
    參考文獻
第二章 實驗總述
    2.1 催化劑制備
        2.1.1 CoH-FBZ,CoH-Beta,CoH-Y催化劑的制備
        2.1.2 MnH-FBZ,MnH-Beta,MnH-Y,MnNa-FBZ催化劑的制備
        2.1.3 CoH-ZSM-5,CoNa-ZSM-5的制備
        2.1.4 其它催化劑的制備
    2.2 催化劑活性評價
    2.3 催化劑表征
        2.3.1 XRD表征
        2.3.2 掃描電子顯微鏡(SEM)表征
        2.3.3 BET比表面積測定
        2.3.4 FT-IR吸收譜圖
        2.3.5 漫反射紫外-可見光譜(DRS-UV-Vis)
        2.3.6 原子吸收光譜分析(AAS)
        2.3.7 NH₃程序升溫脫附(TPD)
        2.3.8 H₂-TPR(H₂程序升溫還原)
    2.4 毒化性能評價
    2.5 SO₂程序升溫表面反應(TPSR)
    2.6 瞬態(tài)法測定NO,NO+O₂和NO₂程序升溫脫附(TPD)
第三章 催化劑的性能研究
    3.1 引言
    3.2 催化劑的XRD表征
    3.3 催化劑的SEM表征
    3.4 Co系催化劑的UV-Vis表征
    3.5 催化劑的FT-IR表征
    3.6 催化劑的NH₃-TPD表征
    3.7 催化劑的H₂-TPR表征
    本章小結(jié)
    參考文獻
第四章 催化劑的催化性能
    4.1 引言
    4.2 CoH-FBZ催化劑與機械混合催化劑催化性能的比較
    4.3 CoH-FBZ催化劑中FAU和BEA拓撲結(jié)構(gòu)相對含量對催化性能的影響
    4.4 Co含量對CoH-FBZ催化性能的影響
    4.5 沸石分子篩中酸位對CoH-FBZ催化性能的影響
    4.6 氧氣濃度對CoH-FBZ催化性能的影響
    4.7 空速對CoH-FBZ催化性能的影響
    4.8 H₂O,SO₂對CoH-FBZ催化性能的影響
    4.9 MnH-FBZ催化劑與機械混合催化劑催化性能的比較
    4.10 MnH-FBZ催化劑中FAU和BEA拓撲結(jié)構(gòu)相對含量對催化性能的影響
    4.11 Mn含量對MnH-FBZ催化性能的影響
    4.12 沸石分子篩中酸位對MnH-FBZ催化性能的影響
    4.13 氧氣濃度對MnH-FBZ催化性能的影響
    4.14 H₂O,SO₂對MnH-FBZ催化性能的影響
    4.15 MnH-FBZ和CoH-FBZ催化劑催化性能比較
    本章小結(jié)
    參考文獻
第五章 CH₄-SCR反應機理的探究
    5.1 引言
    5.2 CoH-ZSM-5催化劑上的CH₄-SCR反應
        5.2.1 CoH-ZSM-5中Co含量對CH₄-SCR催化活性的影響
        5.2.2 反應物料分別為NO和NO₂對反應的影響
    5.3 NO在催化劑上的氧化
    5.4 瞬態(tài)法研究氮氧化物與催化劑CoH-ZSM-5的相互作用
        5.4.1 Co含量對NO-TPD的影響
        5.4.2 吸附溫度對NO-TPD的影響
        5.4.3 吸附過程中NO濃度對NO-TPD的影響
        5.4.4 Co含量對于NO₂-TPD的影響
        5.4.5 吸附溫度對NO₂-TPD的影響
        5.4.6 NO₂濃度對NO₂-TPD的影響
        5.4.7 NO對NO₂-TPD的影響
        5.4.8 CoH-ZSM-5催化劑中Co含量對NO+O₂-TPD的影響
        5.4.9 吸附溫度對NO+O₂-TPD的影響
        5.4.10 程序升溫分解Co(NO₃)2

        5.4.11 CoH-ZSM-5的H₂-TPR
    5.5 對于上述實驗結(jié)果的一些討論
    5.6 瞬態(tài)法研究Co系復合結(jié)構(gòu)催化劑表面NO-,NO+O₂-,NO₂-TPD
    5.7 CoH-FBZ催化劑CH₄-SCR催化特性的探討
    5.8 TPSR研究SO₂毒化的催化劑CoH-FBZ
    本章小結(jié)
    參考文獻
第六章 結(jié)論、創(chuàng)新點和今后工作的展望
    6.1 論文的結(jié)論
    6.2 論文的創(chuàng)新點
    6.3 今后工作的展望
作者簡介
攻讀博士學位期間發(fā)表的學術(shù)論文
致謝



本文編號：3902672

boshi