本論文針對水中抗生素污染問題,以構(gòu)筑高效的電催化材料、探究抗生素的降解行為為目標。利用廉價無毒的FeOOH為基礎(chǔ)材料,通過橘皮碳改性、Mo摻雜、CQDs原位調(diào)控和W/S球磨摻雜等手段,制備了Bio-FeOOH、1D-FeOOH@Mo、CQDs@FeOOH和WS2@FeOOH四類復(fù)合材料。以自然水體中常檢出的三種抗生素(四環(huán)素、甲硝唑和左氧氟沙星)為目標物,通過降解效果與特性優(yōu)選,分別設(shè)計了 Bio-FeOOH電催化降解四環(huán)素、1D-FeOOH@Mo電催化降解甲硝唑和CQDs@FeOOH電催化降解左氧氟沙星體系,并進一步探索了在機械力活化下,WS2@FeOOH材料壓電催化降解左氧氟沙星的性能。重點研究了抗生素的降解機理及氮元素的遷移和轉(zhuǎn)化規(guī)律,旨在開發(fā)降解抗生素的新方法,并豐富電催化降解抗生素的系統(tǒng)理論。在材料改性方面,側(cè)重于材料微結(jié)構(gòu)的調(diào)控,優(yōu)化其對自由基的激發(fā)作用。借助高倍透射電鏡、原子力顯微鏡等表征手段和循環(huán)伏安、電化學阻抗及線性掃描伏安等電化學分析方法,對復(fù)合材料的形貌、結(jié)構(gòu)和電化學性能進行表征;在降解特性方面,重點研究抗生素的降解機理與產(chǎn)物的轉(zhuǎn)化路徑。借助自由基淬滅和電子順磁共...

【文章頁數(shù)】：177 頁

【學位級別】：博士

【部分圖文】：

圖1.1中國抗生素污染分布圖

，其他國家的地下水、地表水和飲用水中也檢測到了抗生素和其衍立橫濱大學的＾＾以１１［２２］課題組研宄發(fā)現(xiàn)，在孟加拉國的周邊海域素殘留，包括磺胺甲惡唑（０？２０．０２?ｎｇ／Ｌ）、甲氧芐氨嘧啶（０？４１．６７ｎ￣?１０６．３?ｎｇ／Ｌ）等，嚴重影響了其水產(chǎn)養(yǎng)殖業(yè)的發(fā)展。２０１０年，科....

圖１．２壓電催化的原理示意圖：（ａ）Ｆ為常數(shù)、（ｂ）?ＡＦ?＞?０、（ｃ）?Ｆ＋ＡＦ為常數(shù)和（ｄ）ＡＦ?＜?０??Ｆｉｇ?１．２?Ｔｈｅ?ｐｒｉｎｃｉｐｌｅ?ｓｃｈｅｍｅ?ｏｆ?ｔｈｅ?ｐｉｅｚｏｅｌｅｃｔｒｉｃａｌｌｙ－ｉｎｄｕｃｅｄ?ｖｉｂｒａｔｉｏｎ－ｃａｔａｌｙｓｉｓ，?（ａ）?Ｆ＝??

機械力來誘導(dǎo)電子和空穴分離，在材料界面產(chǎn)生表面電勢，形成內(nèi)部電場而實現(xiàn)的［５７，５８］。??例如，Ｃｕ２〇、ＮｉＯ、Ｃ〇３０４、Ｆｅ３０４和ＢａＴｉ０３等材料均能通過機械力活化產(chǎn)生內(nèi)部電場。??壓電催化降解污染物的基本原理如圖１．２所示（以鈦酸鋇納米纖維為例）。壓電材料的??固有....

圖１．４電催化直接氧化降解有機物機理示意圖??Ｆｉｇ．?１．４?Ｓｃｈｅｍｅ?ｏｆ?ｄｉｒｅｃｔ?ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｓｉｓ?ｐｒｏｃｅｓｓ?ｉｎ?ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌ?ｏｘｉｄａｔｉｏｎ??

直接氧化機理只涉及陽極表面和目標污染物之間的直接電荷轉(zhuǎn)移反應(yīng)［７Ｇ］，僅涉及電??子的轉(zhuǎn)移。電子能夠在一定電位下直接氧化某些有機污染物，生成有機物小分子或者將??其徹底降解為Ｈ２０和Ｃ０２［７１］。如圖１．４所示，直接氧化機理的第一步是目標污染物吸附??到陽極表面，這個過程也是決....

圖１．５電催化間接氧化降解有機物機理示意圖??Ｆｉｇ．?１．５?Ｓｃｈｅｍｅ?ｏｆ?ｉｎｄｉｒｅｃｔ?ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｓｉｓ?ｐｒｏｃｅｓｓ?ｉｎ?ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌ?ｏｘｉｄａｔｉｏｎ??

間接氧化機理主要分為兩個部分，首先是在電場作用下，電極表面產(chǎn)生具有強氧化??性的活性物種（ＨＯ＼?０廣和活性氯等），接著生成的活性物種與有機物發(fā)生氧化降解反??應(yīng)如圖１．５所示。間接電催化的效率高度依賴于污染物分子從本體到陽極表面的傳??質(zhì)過程和自由基的產(chǎn)生效率。近二十年的相關(guān)研....

本文編號：3892992