光催化(Photocatal ysis)是一種基于光能資源的綠色催化技術,能夠有效利用太陽能實現污染物去除及資源化,且綠色無污染,在環(huán)境及能源領域有著廣闊的應用前景。尖晶石金屬氧化物半導體納米材料以其穩(wěn)定的結構、多變的性質、低廉的價格、綠色環(huán)保等特點,在光催化領域受到國內外研究人員的廣泛關注。通過對尖晶石金屬氧化物微觀形貌及電子態(tài)結構的合理調控,深入探究其微納性質與光催化活性之間的構效關系,對于光催化技術在環(huán)境污染控制領域的應用具有重要意義。因此,本論文從晶面調控、元素摻雜、微觀形貌優(yōu)化及多組分復合等方面對材料進行表/界面修飾改性,制備出具有不同功能性的尖晶石金屬氧化物納米材料,討論了改性手段對其光催化性能的影響,并結合原位紅外光譜分析技術及密度泛函理論計算等手段,研究了催化反應機理及內在活性增強機制。主要的研究發(fā)現如下:(1)通過水熱法制備了一系列ZnFe2O4納米顆粒,考察了不同晶面暴露對其可見光催化降解氣相甲苯性能的影響。研究發(fā)現{001}和{111}晶面共同暴露的切角八面體ZnFe2O4納米顆粒對氣相甲苯表現出最佳的降解效果,甲苯降解率可達到65%:相對于單一{001}、{11...

【文章頁數】：154 頁

【學位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
英文縮寫對照表
主要符號表
1 緒論
    1.1 尖晶石金屬氧化物半導體光催化材料
        1.1.1 尖晶石金屬氧化物半導體材料概述
        1.1.2 半導體光催化劑光響應過程
        1.1.3 光響應表/界面行為及影響因素
    1.2 半導體光催化劑改性方法
        1.2.1 晶面工程改性策略
        1.2.2 元素摻雜調控手段
        1.2.3 微觀形貌結構優(yōu)化
        1.2.4 多元組成復合結構
    1.3 尖晶石金屬氧化物在光催化領域的研究進展
        1.3.1 尖晶石金屬氧化物材料在環(huán)境修復領域中的研究進展
        1.3.2 尖晶石金屬氧化物材料在能源轉化領域中的研究進展
    1.4 本文主要研究思路
        1.4.1 選題依據與選題意義
        1.4.2 研究內容
        1.4.3 技術路線
2 晶面調控ZnFe₂O₄納米顆粒的制備及其光催化性能研究
    2.1 引言
    2.2 實驗部分
        2.2.1 實驗材料與儀器
        2.2.2 不同晶面暴露的ZnFe₂O₄納米顆粒的制備
        2.2.3 ZnFe₂O₄納米顆粒的表征方法
        2.2.4 ZnFe₂O₄的DFT理論計算
        2.2.5 光催化降解甲苯性能研究
    2.3 結果與討論
        2.3.1 晶體結構分析
        2.3.2 形貌表征
        2.3.3 FTIR分析及氮氣吸附脫附曲線
        2.3.4 光學性質表征
        2.3.5 光催化降解氣相甲苯活性
        2.3.6 光催化活性的機理闡述
    2.4 本章小結
3 碳氮共摻雜卵黃殼結構ZnFe₂O₄納米球的制備及其光催化性能研究
    3.1 引言
    3.2 實驗部分
        3.2.1 實驗材料與儀器
        3.2.2 卵黃殼結構CN-ZnFe₂O₄納米球的制備
        3.2.3 卵黃殼結構CN-ZnFe₂O₄納米球的表征方法
        3.2.4 ZnFe₂O₄材料的DFT理論計算
        3.2.5 光催化降解o-DCB的性能研究
    3.3 結果與討論
        3.3.1 XRD表征和TGA測試
        3.3.2 形貌分析
        3.3.3 組成和結構分析
        3.3.4 光學性質分析
        3.3.5 光催化活性及降解路徑分析
        3.3.6 理論計算研究及降解機理
    3.4 本章小結
4 碳點復合卵黃殼結構ZnFe₂O₄納米球的制備及其光催化性能研究
    4.1 引言
    4.2 實驗部分
        4.2.1 實驗材料與儀器
        4.2.2 NCDs-ZnFe₂O₄卵黃殼結構復合催化劑的制備
        4.2.3 NCDs-ZnFe₂O₄催化劑的表征方法
        4.2.4 NCDs-ZnFe₂O₄催化劑的DFT理論計算
        4.2.5 光催化降解o-DCB的性能研究
    4.3 結果與討論
        4.3.1 XRD表征和TGA測試
        4.3.2 形貌及元素分布分析
        4.3.3 FTIR、XPS分析及氮氣吸附脫附曲線
        4.3.4 光學性質分析
        4.3.5 光催化活性及降解路徑分析
        4.3.6 理論計算研究及降解機理
    4.4 本章小結
5 梯度硫摻雜CuCo₂O₄微米花的制備及其光催化性能研究
    5.1 引言
    5.2 實驗部分
        5.2.1 實驗材料與儀器
        5.2.2 Grad-S-CuCo₂O₄微米花催化劑的制備
        5.2.3 Grad-S-CuCo₂O₄微米花催化劑的表征方法
        5.2.4 光催化還原CO₂性能研究
    5.3 結果與討論
        5.3.1 Grad-S-CuCo₂O₄微米花的制備及光催化過程概述
        5.3.2 晶體結構與形貌分析
        5.3.3 FTIR及氮氣吸附脫附等溫線分析
        5.3.4 刻蝕XPS表征及低溫EPR測試
        5.3.5 光學性質表征
        5.3.6 光催化還原CO₂性能研究
    5.4 本章小結
6 CoMnO_x尖晶石氧化物空心球的制備及其光催化耦合PMS活化性能研究
    6.1 引言
    6.2 實驗部分
        6.2.1 實驗材料與儀器
        6.2.2 尖晶石氧化物空心球催化劑的制備
        6.2.3 材料表征及測試
        6.2.4 尖晶石金屬氧化物DFT理論計算
        6.2.5 光催化耦合PMS活化性能研究
    6.3 結果與討論
        6.3.1 晶體結構理論計算
        6.3.2 XRD表征
        6.3.3 FTIR和XPS分析
        6.3.4 形貌結構表征
        6.3.5 DRS表征
        6.3.6 光催化耦合PMS降解NOR及其機理研究
    6.4 本章小結
7 結論與展望
    7.1 結論
    7.2 創(chuàng)新點摘要
    7.3 展望
參考文獻
作者簡介
攻讀博士學位期間科研項目及科研成果
致謝



本文編號：3846652