砷(Arsenic,As)是一種普遍存在的有毒類金屬元素,廣泛存在于水體、土壤和大氣等環(huán)境介質(zhì)中,被認(rèn)為是需要首要控制的污染物之一,同時也是世界衛(wèi)生組織(World Health Organization,WHO)、美國環(huán)保署(U.S.Environmental Protection Agency,EPA)等組織認(rèn)為是具有強致癌、致畸、致突變的物質(zhì)。砷污染事件近年來頻繁發(fā)生,砷的防控和治理引起人們的重視,同時也是世界范圍內(nèi)研究的熱點。不同形態(tài)的砷其毒性差異顯著,通過對砷的吸附、氧化、還原以及甲基化等手段,可以有效降低砷的毒性以及在自然界中的遷移轉(zhuǎn)化能力。鐵(氫)氧化物礦物因具有較高的比表面積和化學(xué)反應(yīng)活性、較強的吸附性等特點,通過對介質(zhì)中砷的吸附、氧化以及共沉淀等作用可以有效地達(dá)到降低砷毒性以及阻礙其遷移的目的,是治理含砷土壤或廢水的理想材料之一。自然界中鐵的氧化還原影響著砷的遷移轉(zhuǎn)化,微生物對鐵形態(tài)轉(zhuǎn)化的同時也影響了砷的形態(tài)變化和環(huán)境行為。目前,國內(nèi)外研究主要集中于砷污染環(huán)境中的微生物菌種分離以及鐵氧化物對砷的吸附、氧化、共沉淀作用等方面,對于環(huán)境中微生物介導(dǎo)的鐵的氧化還原與砷的氧化...

【文章頁數(shù)】：138 頁

【學(xué)位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 文獻(xiàn)綜述
    1.1 砷的地球化學(xué)循環(huán)
        1.1.1 砷的來源與危害
        1.1.2 砷在水、土壤以及大氣環(huán)境中的循環(huán)與轉(zhuǎn)化
        1.1.3 砷污染的修復(fù)
    1.2 鐵氧化物對砷在環(huán)境中遷移轉(zhuǎn)化的影響
        1.2.1 鐵氧化物對砷的吸附
        1.2.2 鐵氧化物對砷的絡(luò)合沉淀
        1.2.3 鐵氧化物對砷的氧化還原
    1.3 微生物對砷在環(huán)境中遷移轉(zhuǎn)化的影響
        1.3.1 砷代謝微生物的種類
        1.3.2 砷的生物甲基化作用機制
        1.3.3 鐵還原微生物的種類及還原機制
    1.4 本論文研究的目的與意義
第二章 鐵氧化物對As(Ⅲ)和As(V)的吸附
    2.1 引言
    2.2 材料與方法
        2.2.1 藥品和試劑
        2.2.2 鐵氧化物的制備
        2.2.3 砷儲備液的制備
        2.2.4 主要儀器設(shè)備
        2.2.5 三種鐵氧化物對As(Ⅲ)和As(V)的吸附動力學(xué)
        2.2.6 三種鐵氧化物對As(Ⅲ)和As(V)的吸附等溫線
        2.2.7 pH、HPO4
2-以及HA對鐵氧化物吸附As(Ⅲ)和As(V)的影響
        2.2.8 樣品分析測定方法
        2.2.9 數(shù)據(jù)處理
    2.3 結(jié)果與分析
        2.3.1 鐵氧化物對As(Ⅲ)的平衡吸附時間及平衡吸附量
        2.3.2 鐵氧化物對As(Ⅲ)和As(V)的吸附動力學(xué)
        2.3.3 鐵氧化物對As(Ⅲ)和As(V)的吸附等溫線
        2.3.4 pH對鐵氧化物吸附As(Ⅲ)和As(V)的影響
        2.3.5 HPO4
2-對鐵氧化物吸附As(Ⅲ)和As(V)平衡吸附量的影響
        2.3.6 HA對鐵氧化物吸附As(Ⅲ)和As(V)平衡吸附量的影響
        2.3.7 吸附反應(yīng)前后三種鐵氧化物的XRD表征
    2.4 小結(jié)
第三章 As(Ⅲ)和As(V)在負(fù)載鐵氧化物石英砂柱中的淋溶
    3.1 引言
    3.2 材料與方法
        3.2.1 藥品和試劑
        3.2.2 淋溶柱的制備
        3.2.3 主要儀器設(shè)備
        3.2.4 As(Ⅲ)和As(V)在三種鐵氧化物石英砂柱中的淋溶動力學(xué)
        3.2.5 離子強度、pH、HPO4
2-以及HA對As(Ⅲ)和As(V)在負(fù)載水鐵礦石英砂柱中淋溶的影響
        3.2.6 樣品的測定
        3.2.7 數(shù)據(jù)處理
    3.3 結(jié)果與分析
        3.3.1 As(Ⅲ)和As(V)在負(fù)載鐵氧化物石英砂柱中的淋溶動力學(xué)
        3.3.2 離子強度對As(Ⅲ)和As(V)淋溶的影響
        3.3.3 pH對As(Ⅲ)和As(V)淋溶的影響
        3.3.4 HPO4
2-對As(Ⅲ)和As(V)淋溶的影響
        3.3.5 HA對As(Ⅲ)和As(V)淋溶的影響
        3.3.6 As(Ⅲ)和As(V)在負(fù)載鐵氧化物石英砂柱中的保留機制
    3.4 小結(jié)
第四章 鐵氧化物對As(Ⅲ)和As(V)的氧化/還原
    4.1 引言
    4.2 材料與方法
        4.2.1 藥品和試劑
        4.2.2 主要儀器設(shè)備
        4.2.3 水鐵礦、磁鐵礦以及纖鐵礦對As(Ⅲ)的氧化
        4.2.4 As(Ⅲ)初始濃度、pH對纖鐵礦氧化As(Ⅲ)的影響
        4.2.5 黃鐵礦和菱鐵礦對As(V)的還原
        4.2.6 As(V)初始濃度、pH對黃鐵礦還原As(V)的影響
        4.2.7 樣品的測定
        4.2.8 數(shù)據(jù)處理
    4.3 結(jié)果與分析
        4.3.1 水鐵礦、纖鐵礦以及磁鐵礦對As(Ⅲ)的氧化
        4.3.2 As(Ⅲ)初始濃度、pH對纖鐵礦氧化As(Ⅲ)的影響
        4.3.3 黃鐵礦和菱鐵礦對As(V)的還原
        4.3.4 As(V)初始濃度、pH對黃鐵礦還原As(V)的影響
        4.3.5 鐵氧化物氧化As(Ⅲ)前后的FTIR表征
    4.4 小結(jié)
第五章 鐵還原微生物對鐵砷礦物的還原溶解及砷釋放
    5.1 引言
    5.2 材料與方法
        5.2.1 藥品和試劑
        5.2.2 毒砂和臭蔥石的性質(zhì)
        5.2.3 鐵還原微生物的性質(zhì)
        5.2.4 鐵還原菌的培養(yǎng)及菌懸液的制備
        5.2.5 主要儀器設(shè)備
        5.2.6 含砷鐵礦對鐵還原菌生長的影響
        5.2.7 鐵還原菌還原鐵砷礦物的砷、鐵釋放動力學(xué)
        5.2.8 溫度、pH、外源Fe(Ⅲ)及甲基供體對鐵砷礦物的砷釋放及形態(tài)轉(zhuǎn)化影響
        5.2.9 樣品的測定
        5.2.10 鐵氧化物和微生物的表征方法
        5.2.11 數(shù)據(jù)處理
    5.3 結(jié)果與討論
        5.3.1 培養(yǎng)液中不同砷形態(tài)的LC-AFS測定
        5.3.2 含砷鐵礦對鐵還原菌生長的影響
        5.3.3 鐵還原菌還原鐵砷礦物的砷、鐵釋放動力學(xué)
        5.3.4 鐵砷礦物微生物還原溶解釋放砷的形態(tài)轉(zhuǎn)化
        5.3.5 溫度對鐵砷礦物的砷釋放及形態(tài)轉(zhuǎn)化影響
        5.3.6 pH對鐵砷礦物的砷釋放及形態(tài)轉(zhuǎn)化影響
        5.3.7 外源Fe(Ⅲ)對鐵砷礦物的砷釋放及形態(tài)轉(zhuǎn)化影響
        5.3.8 外源甲基供體對鐵砷礦物的砷釋放及形態(tài)轉(zhuǎn)化影響
        5.3.9 鐵砷礦物的生物還原機制及形態(tài)表征
    5.4 小結(jié)
第六章 研究結(jié)論與研究展望
    6.1 主要結(jié)論
    6.2 創(chuàng)新點
    6.3 研究展望
參考文獻(xiàn)
附錄
    Shewanella菌屬系統(tǒng)發(fā)育樹
    Shewanella oneidensis MR-1 的 16S r RNA基因序列
    Shewanella sp. strain MR-4 的 16S r RNA基因序列
致謝
作者簡介
獲獎情況
論文發(fā)表情況



本文編號：3829965

boshi