以NH₃為還原劑的選擇性催化還原(SCR)技術(shù)是目前應(yīng)用最為廣泛的一種脫硝技術(shù)。然而在對催化劑的研究工作中,仍然未找到一種活性高、溫度窗口寬、抗硫抗水及熱穩(wěn)定性好的環(huán)保型催化劑。對NH₃-SCR反應(yīng)機(jī)理仍存在爭論。本文以Mn/ZSM-5為基礎(chǔ),對NH₃-SCR進(jìn)行了詳細(xì)研究。 本文采用浸漬和離子交換兩種方法制備了不同負(fù)載量的Mn/ZSM-5催化劑和Fe改性的Mn/ZSM-5催化劑。并對兩種方法制備的系列催化劑進(jìn)行了活性評價和結(jié)構(gòu)表征,結(jié)合原位紅外(DRIFT)技術(shù),研究了表面反應(yīng)過程并探討了反應(yīng)機(jī)理。 通過活性評價,發(fā)現(xiàn)浸漬法制備的Mn/ZSM-5催化劑在較高負(fù)載量時表現(xiàn)出優(yōu)良的活性;Fe-Mn/ZSM-5催化劑活性表現(xiàn)更為突出,在200-450℃的寬溫度范圍內(nèi)活性達(dá)到90%以上,而在220-350℃的溫度范圍NO的轉(zhuǎn)化率接近100%。離子交換法制備的Mn-ZSM-5催化劑同樣具有優(yōu)良的活性;Fe-Mn-ZSM-5催化劑在220-500℃的寬溫度范圍內(nèi)活性達(dá)到90%以上,而在250-400℃的溫度范圍NO的轉(zhuǎn)化率接近10...

【文章頁數(shù)】：85 頁

【學(xué)位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 氮氧化物概述
        1.1.1 氮氧化物的來源和危害
        1.1.2 氮氧化物的污染狀況
        1.1.3 氮氧化物的排放控制技術(shù)
    1.2 基于ZSM-5 的SCR 脫硝催化劑
        1.2.1 ZSM-5 基SCR 脫硝催化劑
        1.2.2 制備方法的研究
    1.3 Mn 系SCR 脫硝催化劑
        1.3.1 非負(fù)載型Mn 系催化劑
        1.3.2 負(fù)載型Mn 系催化劑
    1.4 NH3-SCR 反應(yīng)機(jī)理研究
        1.4.1 單組分行為
        1.4.2 SCR 反應(yīng)
    1.5 本課題研究目的與內(nèi)容
        1.5.1 研究目的
        1.5.2 研究內(nèi)容
第二章 實驗部分
    2.1 實驗材料
    2.2 催化劑的制備
        2.2.1 浸漬法制備Mn/ZSM-5 及Fe- Mn/ZSM-5 催化劑
        2.2.2 離子交換法制備Mn-ZSM-5 及Fe- Mn-ZSM-5 催化劑
    2.3 活性評價裝置
    2.4 催化劑表征
        2.4.1 ICP 測試
        2.4.2 X 射線衍射光譜(XRD)表征
        2.4.3 比表面積和孔結(jié)構(gòu)分析
        2.4.4 X 射線光電子能譜(XPS)表征
        2.4.5 原位漫反射紅外光譜(DRIFT)分析
第三章 浸漬法制備的Mn/ZSM-5 系催化劑上NO 的NH3-SCR 研究
    3.1 Mn/ZSM-5 催化劑性能
        3.1.1 活性評價
        3.1.2 XRD 測試
        3.1.3 XPS 分析
    3.2 Fe- Mn/ZSM-5 催化劑性能
        3.2.1 活性評價
        3.2.2 XRD 測試
        3.2.3 XPS 分析
    3.3 NH₃、NO 和O₂ 在Mn/ZSM-5 系催化劑表面吸附及反應(yīng)
        3.3.1 Mn/ZSM-5 催化劑表面吸附及反應(yīng)
        3.3.2 Fe- Mn/ZSM-5 催化劑表面吸附及反應(yīng)
    3.4 反應(yīng)機(jī)理探討
    3.5 本章小結(jié)
第四章 離子交換法制備的Mn-ZSM-5 系催化劑上NO 的NH3-SCR 研究
    4.1 Mn-ZSM-5 催化劑性能
        4.1.1 活性評價
        4.1.2 XRD 測試
        4.1.3 XPS 分析
    4.2 Fe- Mn-ZSM-5 催化劑性能
        4.2.1 活性評價
        4.2.2 比表面及孔結(jié)構(gòu)
        4.2.3 XRD 測試
        4.2.4 XPS 分析
    4.3 NH₃、NO 和O₂ 在Mn-ZSM-5 系催化劑表面吸附及反應(yīng)
        4.3.1 Mn-ZSM-5 催化劑表面吸附及反應(yīng)
        4.3.2 Fe- Mn-ZSM-5 催化劑表面吸附及反應(yīng)
    4.4 反應(yīng)機(jī)理探討
    4.5 本章小結(jié)
結(jié)論與展望
參考文獻(xiàn)
攻讀博士學(xué)位期間取得的研究成果
致謝
附表



本文編號：3822853