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河口水中溶解性物質(zhì)對(duì)磺胺類抗生素光降解行為的影響

發(fā)布時(shí)間:2023-05-10 20:36
  抗生素是水環(huán)境中經(jīng)常檢出的一類新型污染物,由于其具有“假”持久性和誘導(dǎo)環(huán)境菌群抗藥性而備受關(guān)注。表層水體中,光化學(xué)轉(zhuǎn)化是決定抗生素環(huán)境歸趨的重要途徑,且受水中眾多溶解性物質(zhì)的影響。目前,已有研究主要關(guān)注單一溶解性物質(zhì)對(duì)抗生素光化學(xué)行為的影響,但水環(huán)境中多種溶解性物質(zhì)共存對(duì)抗生素光解的影響更為復(fù)雜。河口水中,淡水和海水交匯導(dǎo)致溶解性物質(zhì)呈現(xiàn)梯度變化,但這種梯度變化對(duì)抗生素光化學(xué)行為的影響尚不清楚。本研究選擇黃河口水中經(jīng)常檢出的磺胺類抗生素(SAs)作為研究對(duì)象,在黃河口采集水樣,以考察SAs在河口水中的光解動(dòng)力學(xué),并探討河口水中溶解性物質(zhì)對(duì)SAs光解動(dòng)力學(xué)的影響機(jī)理。主要內(nèi)容和結(jié)果如下:(1)以黃河口水中的溶解性有機(jī)質(zhì)(DOM), NO3-和C1-為目標(biāo)影響因素,采用響應(yīng)面法(RSM)構(gòu)建了SAs(磺胺吡啶、磺胺二甲基嘧啶、磺胺氯噠嗪、磺胺對(duì)甲氧基嘧啶和乙;前愤拎)在河口水中光解動(dòng)力學(xué)的預(yù)測模型。結(jié)果表明,DOM是影響這五種SAs光解的顯著性因素(p<0.05),且SAs的光解速率常數(shù)(k)與DOM之間均呈現(xiàn)一元二次函數(shù)關(guān)系。對(duì)于磺胺吡啶、磺胺二甲基嘧啶、磺胺氯噠嗪和磺胺對(duì)甲氧...

【文章頁數(shù)】:128 頁

【學(xué)位級(jí)別】:博士

【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
1 抗生素的水環(huán)境光化學(xué)行為研究進(jìn)展及本論文選題依據(jù)
    1.1 河口水環(huán)境中抗生素的來源、濃度水平和生態(tài)效應(yīng)
        1.1.1 抗生素簡介
        1.1.2 磺胺類抗生素簡介
        1.1.3 河口水環(huán)境中抗生素的來源和濃度水平
        1.1.4 抗生素的生態(tài)毒理效應(yīng)
    1.2 抗生素水環(huán)境光化學(xué)行為的研究進(jìn)展
        1.2.1 環(huán)境光化學(xué)的基本原理和研究方法
        1.2.2 環(huán)境光轉(zhuǎn)化途徑和光解動(dòng)力學(xué)
        1.2.3 抗生素水環(huán)境光化學(xué)行為
        1.2.4 溶解性物質(zhì)對(duì)磺胺類抗生素光解的影響
    1.3 本論文的選題依據(jù)、研究目的、內(nèi)容和技術(shù)路線
        1.3.1 選題依據(jù)
        1.3.2 研究目的和內(nèi)容
        1.3.3 技術(shù)路線
2 溶解性組分復(fù)合效應(yīng)對(duì)磺胺類抗生素光解動(dòng)力學(xué)的影響
    2.1 引言
    2.2 材料與方法
        2.2.1 實(shí)驗(yàn)材料
        2.2.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)
        2.2.3 穩(wěn)態(tài)光解實(shí)驗(yàn)
        2.2.4 激光閃光光解實(shí)驗(yàn)
        2.2.5 分析方法
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 磺胺類抗生素在河口水中的光解動(dòng)力學(xué)
        2.3.2 動(dòng)力學(xué)預(yù)測模型的構(gòu)建
        2.3.3 L-DOM影響SAs光解的作用機(jī)理
    2.4 本章小結(jié)
3 激發(fā)三重態(tài)溶解性有機(jī)質(zhì)敏化降解磺胺抗生素的光解機(jī)理
    3.1 引言
    3.2 材料與方法
        3.2.1 實(shí)驗(yàn)材料
        3.2.2 穩(wěn)態(tài)光解實(shí)驗(yàn)和分析方法
        3.2.3 激光閃光光解實(shí)驗(yàn)
        3.2.4 密度泛函理論計(jì)算
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 磺胺嘧啶與激發(fā)三重態(tài)對(duì)羧基苯甲酮反應(yīng)位點(diǎn)的確定
        3.3.2 磺胺嘧啶與激發(fā)三重態(tài)對(duì)羧基苯甲酮的反應(yīng)機(jī)理
        3.3.3 激光閃光光解證實(shí)反應(yīng)機(jī)理
        3.3.4 產(chǎn)物鑒定
    3.4 本章小結(jié)
4 鹵素離子對(duì)磺胺類抗生素光解的影響
    4.1 引言
    4.2 材料與方法
        4.2.1 實(shí)驗(yàn)材料
        4.2.2 穩(wěn)態(tài)光解實(shí)驗(yàn)
        4.2.3 激發(fā)三重態(tài)SAs的氧化電勢
        4.2.4 液相分析方法和產(chǎn)物分析
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 Cl-對(duì)SAs光解動(dòng)力學(xué)的影響
        4.3.2 離子強(qiáng)度對(duì)SAs光解動(dòng)力學(xué)的影響
        4.3.3 具體Cl-效應(yīng)對(duì)SAs光解的影響
        4.3.4 Br-對(duì)SAs光解的影響
        4.3.5 SAs在自然水體中的光解
    4.4 本章小結(jié)
5 結(jié)論、存在問題和建議
    5.1 結(jié)論
    5.2 創(chuàng)新點(diǎn)
    5.3 存在問題和建議
參考文獻(xiàn)
作者簡介
攻讀博士學(xué)位期間科研項(xiàng)目及科研成果
致謝



本文編號(hào):3813468

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