改性TiO 2 光催化劑的制備及對萘系化合物的光降解研究
發(fā)布時間:2022-01-03 01:20
萘系染料中間體產(chǎn)品包括萘胺類、萘酚類、萘磺酸類、羥基萘磺酸類等,其生產(chǎn)廢水往往成分復(fù)雜、濃度高、毒性大、色澤深、難以生物降解,酸堿性強,是國內(nèi)外環(huán)保界公認(rèn)的治理難題。研究開發(fā)此類難降解有機污染物經(jīng)濟實用的處理技術(shù)對我國的萘系有機中間體生產(chǎn)有著重要的意義。近年來,利用納米TiO2半導(dǎo)體粉末作為光催化劑催化降解有機物的研究已成為熱點。對TiO2光催化劑的研究主要集中在兩個方面,一是提高催化劑的催化活性尤其是提高催化劑在可見光下的光催化活性;另一方面是研究制備具有大比表面積的負(fù)載型光催化劑,解決實際操作過程中的分離和可能產(chǎn)生的二次污染問題。本文以1-萘酚-5-磺酸(又稱L-酸)為目標(biāo)物,利用溶膠-凝膠法制備了S摻雜和Mo摻雜的S/TiO2、Mo/TiO2催化劑,探討了L-酸在紫外和可見光及S/TiO2作用下的降解機理和降解歷程:以粒狀活性炭為載體,制備活性炭負(fù)載的TiO2和Mo/TiO2催化劑,研究了負(fù)載型催化劑對幾種萘化合物的降解效果。主...
【文章來源】:南京理工大學(xué)江蘇省 211工程院校
【文章頁數(shù)】:141 頁
【學(xué)位級別】:博士
【部分圖文】:
1.1電子一空穴對與常見的氧化一還原電對電極電勢的比較
圖2.】.2光源的光譜能量分布(a)熒光燈;(b)摘蛇燈;(c)高壓汞燈Fig.2.l.2energydistributionofPhotosouree(a)fluoreseentl剮的P;(b)halogenlajrnP;(c)highPressuremercuryl別的P.7.1懸浮態(tài)催化劑光催化降解有機物一定濃度的有機物溶液體積為200mL,加入0.49催化劑,采用磁力攪拌使應(yīng)液與催化劑充分混合,以25OW的高壓汞燈或150W摘銘鹵素?zé)艋?0W的光燈為光源,光源距液面的距離為10cm,每間隔一定時間取樣一次,經(jīng)高速
土離子(La3十、ce3+和Nd3+)改性的石伍光催化劑,認(rèn)為Ti仇摻雜離子進入晶格導(dǎo)致電荷不平衡,加速光生載流子的分離。半導(dǎo)體光催化過程存在三種電子躍遷,如圖2.2.2.3所示13BI,他們分別是半導(dǎo)體的價帶到導(dǎo)帶的躍遷、施體能級向?qū)У能S遷以及價帶向受體能級的躍遷。在第一種躍遷中光子的能量用來生成電子·空穴對,也成為半導(dǎo)體的本征吸收。后兩種為雜質(zhì)吸收,能量被雜質(zhì)中心或晶體結(jié)構(gòu)中的缺陷所吸收,光子的能量消耗在載流子從雜質(zhì)中心的主要能級相繼發(fā)生的能級的躍遷或雜質(zhì)中心的電離中。住ObEvb圖2.2.2.3半導(dǎo)體光催化光致躍遷示意圖1.本征躍遷;2.價帶向受體能級的躍遷;3.施體能級向?qū)кS遷;4和5.熱作用’一卜的躍遷 Fig.2.2.2.3Schematicfig劃限ofsemiconductorPhotOC汕勿StPhototransition 1.Intrinsietransition;2.介即 sitionofvaiencebandtoacCePto叮3.T住 Insitionofdonerene卿 leveltotheeonductingband;4and5.介朋 sitionunderthermaiSCtions.金屬離子摻雜對腸氏光催化活性的影響應(yīng)表現(xiàn)在光生電子或空穴產(chǎn)生、捕獲、復(fù)合以及遷移的整個全過程。金屬離子摻雜可在半導(dǎo)體表面引入缺陷位置或改變結(jié)晶度,既可以成為光生電子或空穴的陷阱而延長它們的壽命,也可能成為復(fù)合中心而加快復(fù)合過程。電子或空穴的捕獲可表示為如下:電子捕獲M,++e幾崢M加一爭(2.3)空穴捕獲M,‘+h耘。M加+,)+(2.4)式 (2.3)中光生電子捕獲的條件是M吻砂.
【參考文獻】:
期刊論文
[1]Fenton及電-Fenton處理難降解有機廢水技術(shù)[J]. 劉鳳喜,李志東,李娜,張洪林,劉丹,酒井裕司. 中國環(huán)保產(chǎn)業(yè). 2008(02)
[2]燃燒合成鐵摻雜TiO2納米晶的染料敏化光催化性能[J]. 趙尹,李春忠,劉秀紅. 無機材料學(xué)報. 2007(06)
[3]渣油懸浮床加氫分散型Mo催化劑硫化程度的XPS分析[J]. 劉東,張繼昌,趙英男,闕國和. 石油學(xué)報(石油加工). 2007(05)
[4]具可見光活性的氮摻雜二氧化鈦光催化劑[J]. 方曉明,張正國,陳清林. 化學(xué)進展. 2007(09)
[5]有機化工廢水治理及資源化技術(shù)新進展[J]. 張全興. 中國農(nóng)藥. 2007(04)
[6]焦化廢水生物處理尾水中殘余有機污染物的活性炭吸附及其機理[J]. 張小璇,任源,韋朝海,陳金貴. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報. 2007(07)
[7]紫外線光源及其在光化學(xué)領(lǐng)域的應(yīng)用[J]. 姚從璞. 中國照明電器. 2007(04)
[8]天然礦物負(fù)載納米TiO2研究進展[J]. 王慧,張建,宋洪昌. 鈦工業(yè)進展. 2007(01)
[9]B/Fe2O3共摻雜納米TiO2可見光下的催化性能[J]. 李立清,劉宗耀,唐新村,唐琳,郭三霞,李海龍,何益波. 中國有色金屬學(xué)報. 2006(12)
[10]可見光響應(yīng)的氯摻雜TiO2的制備、表征及其光催化活性[J]. 陳恒,龍明策,徐俊,蔡偉民. 催化學(xué)報. 2006(10)
博士論文
[1]TiO2的摻雜改性及光催化研究[D]. 江宏富.中國科學(xué)技術(shù)大學(xué) 2006
[2]稀土改性TiO2光催化氧化苯類有機廢氣研究[D]. 洪偉.華南理工大學(xué) 2003
本文編號:3565272
【文章來源】:南京理工大學(xué)江蘇省 211工程院校
【文章頁數(shù)】:141 頁
【學(xué)位級別】:博士
【部分圖文】:
1.1電子一空穴對與常見的氧化一還原電對電極電勢的比較
圖2.】.2光源的光譜能量分布(a)熒光燈;(b)摘蛇燈;(c)高壓汞燈Fig.2.l.2energydistributionofPhotosouree(a)fluoreseentl剮的P;(b)halogenlajrnP;(c)highPressuremercuryl別的P.7.1懸浮態(tài)催化劑光催化降解有機物一定濃度的有機物溶液體積為200mL,加入0.49催化劑,采用磁力攪拌使應(yīng)液與催化劑充分混合,以25OW的高壓汞燈或150W摘銘鹵素?zé)艋?0W的光燈為光源,光源距液面的距離為10cm,每間隔一定時間取樣一次,經(jīng)高速
土離子(La3十、ce3+和Nd3+)改性的石伍光催化劑,認(rèn)為Ti仇摻雜離子進入晶格導(dǎo)致電荷不平衡,加速光生載流子的分離。半導(dǎo)體光催化過程存在三種電子躍遷,如圖2.2.2.3所示13BI,他們分別是半導(dǎo)體的價帶到導(dǎo)帶的躍遷、施體能級向?qū)У能S遷以及價帶向受體能級的躍遷。在第一種躍遷中光子的能量用來生成電子·空穴對,也成為半導(dǎo)體的本征吸收。后兩種為雜質(zhì)吸收,能量被雜質(zhì)中心或晶體結(jié)構(gòu)中的缺陷所吸收,光子的能量消耗在載流子從雜質(zhì)中心的主要能級相繼發(fā)生的能級的躍遷或雜質(zhì)中心的電離中。住ObEvb圖2.2.2.3半導(dǎo)體光催化光致躍遷示意圖1.本征躍遷;2.價帶向受體能級的躍遷;3.施體能級向?qū)кS遷;4和5.熱作用’一卜的躍遷 Fig.2.2.2.3Schematicfig劃限ofsemiconductorPhotOC汕勿StPhototransition 1.Intrinsietransition;2.介即 sitionofvaiencebandtoacCePto叮3.T住 Insitionofdonerene卿 leveltotheeonductingband;4and5.介朋 sitionunderthermaiSCtions.金屬離子摻雜對腸氏光催化活性的影響應(yīng)表現(xiàn)在光生電子或空穴產(chǎn)生、捕獲、復(fù)合以及遷移的整個全過程。金屬離子摻雜可在半導(dǎo)體表面引入缺陷位置或改變結(jié)晶度,既可以成為光生電子或空穴的陷阱而延長它們的壽命,也可能成為復(fù)合中心而加快復(fù)合過程。電子或空穴的捕獲可表示為如下:電子捕獲M,++e幾崢M加一爭(2.3)空穴捕獲M,‘+h耘。M加+,)+(2.4)式 (2.3)中光生電子捕獲的條件是M吻砂.
【參考文獻】:
期刊論文
[1]Fenton及電-Fenton處理難降解有機廢水技術(shù)[J]. 劉鳳喜,李志東,李娜,張洪林,劉丹,酒井裕司. 中國環(huán)保產(chǎn)業(yè). 2008(02)
[2]燃燒合成鐵摻雜TiO2納米晶的染料敏化光催化性能[J]. 趙尹,李春忠,劉秀紅. 無機材料學(xué)報. 2007(06)
[3]渣油懸浮床加氫分散型Mo催化劑硫化程度的XPS分析[J]. 劉東,張繼昌,趙英男,闕國和. 石油學(xué)報(石油加工). 2007(05)
[4]具可見光活性的氮摻雜二氧化鈦光催化劑[J]. 方曉明,張正國,陳清林. 化學(xué)進展. 2007(09)
[5]有機化工廢水治理及資源化技術(shù)新進展[J]. 張全興. 中國農(nóng)藥. 2007(04)
[6]焦化廢水生物處理尾水中殘余有機污染物的活性炭吸附及其機理[J]. 張小璇,任源,韋朝海,陳金貴. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報. 2007(07)
[7]紫外線光源及其在光化學(xué)領(lǐng)域的應(yīng)用[J]. 姚從璞. 中國照明電器. 2007(04)
[8]天然礦物負(fù)載納米TiO2研究進展[J]. 王慧,張建,宋洪昌. 鈦工業(yè)進展. 2007(01)
[9]B/Fe2O3共摻雜納米TiO2可見光下的催化性能[J]. 李立清,劉宗耀,唐新村,唐琳,郭三霞,李海龍,何益波. 中國有色金屬學(xué)報. 2006(12)
[10]可見光響應(yīng)的氯摻雜TiO2的制備、表征及其光催化活性[J]. 陳恒,龍明策,徐俊,蔡偉民. 催化學(xué)報. 2006(10)
博士論文
[1]TiO2的摻雜改性及光催化研究[D]. 江宏富.中國科學(xué)技術(shù)大學(xué) 2006
[2]稀土改性TiO2光催化氧化苯類有機廢氣研究[D]. 洪偉.華南理工大學(xué) 2003
本文編號:3565272
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