發(fā)布時間：2021-07-09 07:37

　　活性碳纖維（Actived Carbon Fibers,簡稱ACFs）和碳納米纖維（Carbon Nano Fibers）一直是我們課題組的研究對象。金屬酞菁類化合物與金屬卟啉類化合物結構相似,結構是由亞胺橋鍵連接的四個對稱異吲哚單元構成的共軛大環(huán)體系的化合物,因具有良好的化學穩(wěn)定性,在催化氧化方面的研究已成為金屬酞菁應用研究的一個重要領域。本論文首先制備了四羧基金屬酞菁和軸向配位金屬酞菁。對四羧基金屬酞菁而言,采用了Billups和酰胺反應將四羧基金屬酞菁負載到碳納米纖維,制備了新型碳納米纖維負載金屬酞菁催化劑（MTCPc Na-AN-CNFs）。我們對該催化劑在雙氧水中催化降解染料廢水的反應做了研究。對軸向配位金屬酞菁來說,我們先研究了小分子催化劑在雙氧水的作用下催化氧化環(huán)己烯的反應,然后將其通過物理吸附的方式負載到活性碳纖維上（ACFs-Fe Pc X）,繼而研究了在非均相體系下的催化氧化環(huán)己烯的反應。此外,對金屬酞菁的穩(wěn)定性和催化活性,我們采用密度泛函量子化學計算方法對合成的四羧基金屬酞菁和軸向配位金屬酞菁進行了幾何結構優(yōu)化和單點能計算,達到理論與實際相互驗證的目的。1、采用苯... 

【文章來源】：浙江理工大學浙江省

【文章頁數(shù)】：138 頁

【學位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 金屬酞菁化合物的制備及負載
        1.1.1 金屬酞菁化合物的性質
        1.1.2 金屬酞菁化合物的制備
        1.1.3 金屬酞菁化合物的負載研究
    1.2 金屬酞菁化合物的催化性能的研究
        1.2.1 金屬酞菁化合物催化氧化染料的研究
        1.2.2 金屬酞菁化合物催化環(huán)己烯的研究
        1.2.3 密度泛函理論在金屬酞菁化合物研究中的應用
    1.3 研究背景與選題意義
    1.4 論文主要研究內容
        1.4.1 碳納米纖維負載金屬酞菁及軸向配位金屬酞菁的制備與表征
        1.4.2 碳納米纖維負載金屬酞菁催化降解染料的研究
        1.4.3 軸向配位金屬酞菁和活性碳纖維負載金屬酞菁催化氧化環(huán)己烯的研究
        1.4.4 在密度泛函理論基礎上研究金屬酞菁化合物的結構與性能
    參考文獻
第二章 碳納米纖維負載金屬酞菁及軸向配位金屬酞菁的制備與表征
    2.1 引言
    2.2 碳納米纖維負載金屬酞菁制備與表征
        2.2.1 實驗部分
        2.2.2 結果與討論
    2.3 軸向配位金屬酞菁制備與表征
        2.3.1 實驗部分
        2.3.2 結果與討論
    2.4 小結
    參考文獻
第三章 碳納米纖維負載金屬酞菁催化降解染料的研究
    3.1 引言
    3.2 碳納米纖維負載金屬酞菁催化降解酸性橙
        3.2.1 實驗部分
        3.2.2 結果與討論
    3.3 碳納米纖維負載金屬酞菁催化降解活性艷藍KN-R
        3.3.1 實驗部分
        3.3.2 結果與討論
    3.4 金屬酞菁的密度泛函理論的計算
        3.4.1 密度泛函理論計算方法策略
        3.4.2 金屬酞菁的幾何結構
        3.4.3 金屬酞菁的電荷分布
        3.4.4 金屬酞菁的分子軌道分布
    3.5 小結
    參考文獻
第四章 軸向配位金屬酞菁催化氧化環(huán)己烯制備 1，2-環(huán)己二醇的研究
    4.1 引言
    4.2 實驗部分
    4.3 結果與討論
        4.3.1 不同催化劑的影響
        4.3.2 不同氧化劑的影響
        4.3.3 反應溫度對反應的影響
        4.3.4 催化劑的用量對反應的影響
        4.3.5 氧化劑的用量對反應的影響
        4.3.6 反應時間對反應的影響
        4.3.7 不同溶劑對反應的影響
    4.4 軸向配位金屬酞菁的密度泛函理論計算
        4.4.1 密度泛函理論計算方法策略
        4.4.2 軸向配位金屬酞菁的幾何結構
        4.4.3 軸向配位金屬酞菁的電荷分布
        4.4.4 軸向配位金屬酞菁的分子軌道分布
    4.5 小結
    參考文獻
第五章 活性碳纖維負載鐵（III）酞菁催化氧化環(huán)己烯的研究
    5.1 引言
    5.2 實驗部分
    5.3 結果與討論
        5.3.1 活性碳纖維負載鐵（III）酞菁催化劑的表征
        5.3.2 活性碳纖維負載鐵（III）酞菁催化氧化環(huán)己烯的性能
    5.4 小結
    參考文獻
第六章 總結
第七章 問題和展望
主要成果
致謝



本文編號：3273325