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鈰鈦基復(fù)合金屬氧化物催化氧化二氯甲烷的研究

發(fā)布時(shí)間:2021-07-09 05:11
  含氯VOCs一般具有較高毒性,是目前受到廣泛關(guān)注的大氣主要污染物之一。催化燃燒技術(shù)為目前控制含氯VOCs排放最有效的方法之一,該技術(shù)的關(guān)鍵在于高性能催化劑的開(kāi)發(fā)。催化氧化不完全、更高毒性副產(chǎn)物的生成、催化劑中毒等現(xiàn)象在含氯VOCs催化燃燒過(guò)程中經(jīng)常發(fā)生。本文選取二氯甲烷(DCM)為探針?lè)磻?yīng)物,研究開(kāi)發(fā)具有良好低溫活性、選擇性、抗中毒性能的改性鈰鈦基催化劑,以期為含氯VOCs完全催化氧化降解和催化劑中毒等問(wèn)題作出積極有益的探索。首先,考察了不同活性組分、不同類(lèi)型二氧化鈦載體對(duì)催化劑降解DCM催化活性的影響。其中以水熱法制備的銳鈦礦Ti02納米顆粒為載體、浸漬負(fù)載氧化鈰的催化劑,當(dāng)鈰鈦摩爾比為1:19時(shí),具有很好的DCM催化氧化活性和穩(wěn)定性,DCM轉(zhuǎn)化率在335℃時(shí)達(dá)到99.0%以上;維持330℃的反應(yīng)溫度,在100 h的穩(wěn)定性測(cè)試中,催化劑一直保持97.0%的DCM轉(zhuǎn)化率,但尾氣中有較多的CO產(chǎn)生。隨后,探討了鈰鈦催化劑降解DCM的反應(yīng)機(jī)理及其抗中毒性能。研究發(fā)現(xiàn),Ti02表面擁有大量的路易斯酸(Lewis酸),有利于C-Cl鍵的吸附和斷裂,但其易出現(xiàn)氯中毒失活現(xiàn)象。負(fù)載氧化鈰后,催化劑... 

【文章來(lái)源】:浙江大學(xué)浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁(yè)數(shù)】:129 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:博士

【部分圖文】:

鈰鈦基復(fù)合金屬氧化物催化氧化二氯甲烷的研究


圖2.5水和氧氣巧存在對(duì)催化劑氣物種轉(zhuǎn)移影響示患圖W??.?.??????r???.??

鈰鈦基復(fù)合金屬氧化物催化氧化二氯甲烷的研究


圖4.8績(jī)欽健化荊的XRD西譜??Fig.?4.8?Powder?XRD?patterns?of?tested?samples,??

負(fù)載量,圖譜


?5卸化復(fù)合氧化物及其改性化化劑的催化性能研究??參照前人的研究與本文前章的討論,由圖5.2(C)可看出,隨著鋪負(fù)載量增加,催化劑??表面晶格氧峰位由Ti-0的晶格氧為主逐漸偏向由Ce-0為主,符合規(guī)律。另外,表面的巧??附氧含量也隨著沛負(fù)載量增加而增加,這可能主要是由催化劑表面Ce3+所致。??5.2.3傕化劑表面酸性分析??—?Ce/TiO,-2:l??Ce/TiO'-l:!????????—J?—??Ce/TiO、-8:?i?9?????Ce/TiO]-l?n?9??'//??、、'?、?Ce/l!〇,-l:38??/?、,?????????一??.?I?.?I?.?!?.?t?.?>?.?t?.??100?200?300?400?500?600?700?800??Temperature?(^C)??圖5.3不同貨負(fù)載量樣庭巧N化-TPD圖譜??Fig.?5.3?NH3-TPD?profiles?of?samples?with?defferent?amount?of?ceria?doping,??圖5.3為不同錦負(fù)載量的催化劑樣品的NH3-TPD圖譜。由圖可見(jiàn),Ti〇2催化劑樣品??擁有大量的弱酸性位和中強(qiáng)酸位。隨著節(jié)負(fù)載量的增加

【參考文獻(xiàn)】:
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碩士論文
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本文編號(hào):3273098

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