球磨法制備硫化微米零價(jià)鐵及其降解地下水中三氯乙烯的研究
發(fā)布時(shí)間:2021-05-21 00:09
氯代烴是地下水的一類(lèi)常見(jiàn)污染物,難以自然降解,其有效修復(fù)對(duì)保障地下水安全至關(guān)重要。零價(jià)鐵(ZVI)是目前最有效的還原修復(fù)材料之一。在零價(jià)鐵(ZVI)還原降解氯代烴的過(guò)程中,析氫反應(yīng)(Hydrogen Evolution Reaction,HER)是一個(gè)負(fù)面性競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng),嚴(yán)重影響修復(fù)效果。為了提高ZVI的電子利用效率,必須有效地抑制HER。最新研究表明,零價(jià)鐵的硫化可以有效抑制其HER,從而大幅度提高電子利用效率(或選擇性)。迄今為止,相關(guān)研究工作都集中在納米級(jí)ZVI(nZVI)的硫化,即硫化納米零價(jià)鐵(S-nZVI),然而現(xiàn)有的S-nZVI的生產(chǎn)及應(yīng)用存在諸多技術(shù)缺陷,例如:(1)S-nZVI的合成在水相進(jìn)行,部分零價(jià)鐵會(huì)因存在HER而消耗;(2)所用硫化劑為溶解相(如硫化物、連二亞硫酸鹽或硫代硫酸鹽等溶液),會(huì)伴生大量的高鹽廢水;(3)以昂貴的硼氫化物為還原劑,會(huì)產(chǎn)生大量氫氣,安全風(fēng)險(xiǎn)較大;(4)制備的ZVI和硫化亞鐵缺乏有效保護(hù),易被空氣氧化,致使活性降低;(5)S-nZVI顆粒在應(yīng)用中易團(tuán)聚,從而削弱其反應(yīng)活性。這些都極大地阻礙了硫化零價(jià)鐵的規(guī)模化生產(chǎn)和應(yīng)用。為了克服上述技術(shù)壁壘,...
【文章來(lái)源】:浙江工業(yè)大學(xué)浙江省
【文章頁(yè)數(shù)】:126 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
符號(hào)說(shuō)明
第一章 緒論
1.1 研究背景
1.1.1 我國(guó)地下水資源及其污染現(xiàn)狀
1.1.2 我國(guó)地下水污染的特點(diǎn)
1.1.3 地下水中三氯乙烯的特點(diǎn)及其危害
1.2 氯代烴污染地下水修復(fù)技術(shù)概述
1.2.1 抽提修復(fù)技術(shù)
1.2.2 原位熱脫附處理修復(fù)技術(shù)
1.2.3 原位化學(xué)氧化修復(fù)技術(shù)
1.2.4 表面活性劑/共溶劑洗脫修復(fù)技術(shù)
1.2.5 原位微生物修復(fù)技術(shù)
1.2.6 零價(jià)鐵滲透反應(yīng)墻(ZVI-PRBs)技術(shù)
1.3 鐵基修復(fù)材料
1.3.1 微米或納米級(jí)ZVI
1.3.2 鐵基雙金屬材料
1.3.3 炭-鐵復(fù)合材料
1.3.4 硫化納米零價(jià)鐵
1.4 本研究目標(biāo)、內(nèi)容及思路
1.4.1 研究目標(biāo)
1.4.2 研究?jī)?nèi)容
1.4.3 研究思路
第二章 球磨硫化零價(jià)鐵的合成以及性能研究
2.1 實(shí)驗(yàn)部分
2.1.1 藥品試劑與儀器設(shè)備
2.1.2 材料制備
2.1.3 實(shí)驗(yàn)方法
2.1.4 實(shí)驗(yàn)檢測(cè)分析方法
2.1.5 材料表征
2.1.6 反應(yīng)動(dòng)力學(xué)
2.1.7 效率計(jì)算
2.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
2.2.1 材料結(jié)構(gòu)與表征
2.2.2 電化學(xué)性能測(cè)試
2.2.3 TCE降解產(chǎn)物及其途徑
2.2.4 TCE降解動(dòng)力學(xué)
2.2.5 析氫反應(yīng)(HER)
2.2.6 效率和還原容量
2.2.7 活性和選擇性的增效機(jī)制
2.3 本章小結(jié)
第三章 球磨條件對(duì)S-mZVI~(bm)降解TCE的影響
3.1 實(shí)驗(yàn)部分
3.1.1 實(shí)驗(yàn)藥品與儀器設(shè)備
3.1.2 材料制備
3.1.3 實(shí)驗(yàn)方法
3.1.4 實(shí)驗(yàn)檢測(cè)分析方法
3.1.5 材料表征
3.1.6 反應(yīng)動(dòng)力學(xué)
3.1.7 效率計(jì)算
3.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
3.2.1 材料結(jié)構(gòu)與表征
3.2.2 TCE降解產(chǎn)物及其途徑
3.2.3 TCE的降解動(dòng)力學(xué)
3.2.4 析氫反應(yīng)(HER)和電子效率
3.3 本章小結(jié)
第四章 pH對(duì) S-mZVI~(bm)降解TCE的影響
4.1 實(shí)驗(yàn)部分
4.1.1 實(shí)驗(yàn)藥品與儀器設(shè)備
4.1.2 材料制備
4.1.3 實(shí)驗(yàn)方法
4.1.4 實(shí)驗(yàn)檢測(cè)分析方法
4.1.5 材料表征
4.1.6 反應(yīng)動(dòng)力學(xué)
4.1.7 效率計(jì)算
4.1.8 密度泛函理論(DFT)計(jì)算方法
4.1.9 DFT計(jì)算模型構(gòu)建
4.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
4.2.1 pH對(duì) S-mZVI~(bm)降解TCE的產(chǎn)物以及途徑的影響
4.2.2 pH對(duì) S-mZVI~(bm)降解TCE的動(dòng)力學(xué)影響
4.2.3 pH對(duì)析氫反應(yīng)和電子效率的影響
4.2.4 pH對(duì)電子選擇性的影響
4.2.5 硫化對(duì)顆;钚遭g化的減緩機(jī)制
4.2.6 硫化對(duì)ZVI-PRBs保持長(zhǎng)效性的啟示
4.3 本章小結(jié)
第五章 球磨炭-硫化微米零價(jià)鐵(C-S-mZVI~(bm))降解TCE
5.1 實(shí)驗(yàn)部分
5.1.1 實(shí)驗(yàn)藥品與儀器設(shè)備
5.1.2 材料制備
5.1.3 實(shí)驗(yàn)方法
5.1.4 實(shí)驗(yàn)檢測(cè)分析方法
5.1.5 反應(yīng)動(dòng)力學(xué)
5.1.6 電子效率計(jì)算
5.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
5.2.1 TCE降解產(chǎn)物及其途徑
5.2.2 TCE降解動(dòng)力學(xué)
5.2.3 析氫反應(yīng)和電子效率
5.3 本章小結(jié)
第六章 結(jié)論與展望
6.1 研究結(jié)論
6.2 研究展望
參考文獻(xiàn)
致謝
作者簡(jiǎn)介
1 作者簡(jiǎn)歷
2 攻讀博士學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文
3 發(fā)明專利
學(xué)位論文數(shù)據(jù)集
本文編號(hào):3198681
【文章來(lái)源】:浙江工業(yè)大學(xué)浙江省
【文章頁(yè)數(shù)】:126 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
符號(hào)說(shuō)明
第一章 緒論
1.1 研究背景
1.1.1 我國(guó)地下水資源及其污染現(xiàn)狀
1.1.2 我國(guó)地下水污染的特點(diǎn)
1.1.3 地下水中三氯乙烯的特點(diǎn)及其危害
1.2 氯代烴污染地下水修復(fù)技術(shù)概述
1.2.1 抽提修復(fù)技術(shù)
1.2.2 原位熱脫附處理修復(fù)技術(shù)
1.2.3 原位化學(xué)氧化修復(fù)技術(shù)
1.2.4 表面活性劑/共溶劑洗脫修復(fù)技術(shù)
1.2.5 原位微生物修復(fù)技術(shù)
1.2.6 零價(jià)鐵滲透反應(yīng)墻(ZVI-PRBs)技術(shù)
1.3 鐵基修復(fù)材料
1.3.1 微米或納米級(jí)ZVI
1.3.2 鐵基雙金屬材料
1.3.3 炭-鐵復(fù)合材料
1.3.4 硫化納米零價(jià)鐵
1.4 本研究目標(biāo)、內(nèi)容及思路
1.4.1 研究目標(biāo)
1.4.2 研究?jī)?nèi)容
1.4.3 研究思路
第二章 球磨硫化零價(jià)鐵的合成以及性能研究
2.1 實(shí)驗(yàn)部分
2.1.1 藥品試劑與儀器設(shè)備
2.1.2 材料制備
2.1.3 實(shí)驗(yàn)方法
2.1.4 實(shí)驗(yàn)檢測(cè)分析方法
2.1.5 材料表征
2.1.6 反應(yīng)動(dòng)力學(xué)
2.1.7 效率計(jì)算
2.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
2.2.1 材料結(jié)構(gòu)與表征
2.2.2 電化學(xué)性能測(cè)試
2.2.3 TCE降解產(chǎn)物及其途徑
2.2.4 TCE降解動(dòng)力學(xué)
2.2.5 析氫反應(yīng)(HER)
2.2.6 效率和還原容量
2.2.7 活性和選擇性的增效機(jī)制
2.3 本章小結(jié)
第三章 球磨條件對(duì)S-mZVI~(bm)降解TCE的影響
3.1 實(shí)驗(yàn)部分
3.1.1 實(shí)驗(yàn)藥品與儀器設(shè)備
3.1.2 材料制備
3.1.3 實(shí)驗(yàn)方法
3.1.4 實(shí)驗(yàn)檢測(cè)分析方法
3.1.5 材料表征
3.1.6 反應(yīng)動(dòng)力學(xué)
3.1.7 效率計(jì)算
3.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
3.2.1 材料結(jié)構(gòu)與表征
3.2.2 TCE降解產(chǎn)物及其途徑
3.2.3 TCE的降解動(dòng)力學(xué)
3.2.4 析氫反應(yīng)(HER)和電子效率
3.3 本章小結(jié)
第四章 pH對(duì) S-mZVI~(bm)降解TCE的影響
4.1 實(shí)驗(yàn)部分
4.1.1 實(shí)驗(yàn)藥品與儀器設(shè)備
4.1.2 材料制備
4.1.3 實(shí)驗(yàn)方法
4.1.4 實(shí)驗(yàn)檢測(cè)分析方法
4.1.5 材料表征
4.1.6 反應(yīng)動(dòng)力學(xué)
4.1.7 效率計(jì)算
4.1.8 密度泛函理論(DFT)計(jì)算方法
4.1.9 DFT計(jì)算模型構(gòu)建
4.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
4.2.1 pH對(duì) S-mZVI~(bm)降解TCE的產(chǎn)物以及途徑的影響
4.2.2 pH對(duì) S-mZVI~(bm)降解TCE的動(dòng)力學(xué)影響
4.2.3 pH對(duì)析氫反應(yīng)和電子效率的影響
4.2.4 pH對(duì)電子選擇性的影響
4.2.5 硫化對(duì)顆;钚遭g化的減緩機(jī)制
4.2.6 硫化對(duì)ZVI-PRBs保持長(zhǎng)效性的啟示
4.3 本章小結(jié)
第五章 球磨炭-硫化微米零價(jià)鐵(C-S-mZVI~(bm))降解TCE
5.1 實(shí)驗(yàn)部分
5.1.1 實(shí)驗(yàn)藥品與儀器設(shè)備
5.1.2 材料制備
5.1.3 實(shí)驗(yàn)方法
5.1.4 實(shí)驗(yàn)檢測(cè)分析方法
5.1.5 反應(yīng)動(dòng)力學(xué)
5.1.6 電子效率計(jì)算
5.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
5.2.1 TCE降解產(chǎn)物及其途徑
5.2.2 TCE降解動(dòng)力學(xué)
5.2.3 析氫反應(yīng)和電子效率
5.3 本章小結(jié)
第六章 結(jié)論與展望
6.1 研究結(jié)論
6.2 研究展望
參考文獻(xiàn)
致謝
作者簡(jiǎn)介
1 作者簡(jiǎn)歷
2 攻讀博士學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文
3 發(fā)明專利
學(xué)位論文數(shù)據(jù)集
本文編號(hào):3198681
本文鏈接:http://www.sikaile.net/shengtaihuanjingbaohulunwen/3198681.html
最近更新
教材專著