染料廢水是目前最難降解的工業(yè)廢水之一,隨著染料工業(yè)的蓬勃發(fā)展,對(duì)水體等環(huán)境的危害日趨嚴(yán)重。如何綠色經(jīng)濟(jì)地處理染料廢水逐漸受到人們重視。半導(dǎo)體光催化技術(shù)具有速度快、無(wú)選擇性、降解完全等優(yōu)點(diǎn),在處理染料廢水方面?zhèn)涫荜P(guān)注。但是,目前傳統(tǒng)的光催化材料存在只能利用紫外光、光生載流子復(fù)合率高、粉體催化劑難以分離回收等難題而大大限制了其應(yīng)用。具有高催化活性的可見(jiàn)光響應(yīng)催化劑的制備與應(yīng)用,已成為研究人員廣泛關(guān)注和研究的熱點(diǎn)課題。本論文圍繞Ti02和Ag3PO4等潛力光催化劑,從催化劑的合成和改性入手,制備了Ti-Cr-MCM-48、Ag3PO4/MWCNT、AgBr/Ag3PO4/Fe3O4等一系列可見(jiàn)光催化劑,通過(guò)多種表征手段考察其結(jié)構(gòu)、形貌、光吸收性質(zhì)及可見(jiàn)光條件下對(duì)甲基橙染料的降解性能。本論文的主要研究?jī)?nèi)容如下：1、采用十六烷基三甲基溴化銨為模板劑,鈦酸異丙酯為鈦源、正硅酸乙酯為硅源,硝酸鉻為金屬前驅(qū)體,結(jié)合超聲-水解合成工藝,一步法制備了具有可見(jiàn)光活性的Ti-Cr-MCM-48鈦硅分子篩催化劑。結(jié)果表明,Ti-Cr-MCM-48具有良好的可見(jiàn)光活性,5h內(nèi)對(duì)甲基橙的降解效率達(dá)到81%,遠(yuǎn)高于C... 

【文章來(lái)源】：浙江大學(xué)浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁(yè)數(shù)】：115 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【部分圖文】：

幾種常見(jiàn)半導(dǎo)體在pH=1時(shí)的能級(jí)位置

圖1-1幾種常見(jiàn)半導(dǎo)體在pH=l時(shí)的能級(jí)位置半導(dǎo)體材料表面的光催化反應(yīng)過(guò)程如圖1-2所示。當(dāng)半導(dǎo)體吸收等于或大于禁帶寬度的光子能量時(shí)，價(jià)帶上的電子（e.)被激發(fā)并躍遷到導(dǎo)帶，同時(shí)在價(jià)帶上留下相應(yīng)的空穴（h+),從而產(chǎn)生了具有高活性的光生電子空穴對(duì)。電子空穴對(duì)分離并遷移到半導(dǎo)體表面，在這個(gè)過(guò)程中伴隨著電子空穴對(duì)復(fù)合過(guò)程。在富氧的溶液中，分離的電子能夠還原被吸附的溶解氧（途徑C)，生成強(qiáng)氧化性的超氧自由基參與污染物降解反應(yīng)。而空穴則可遷移至半導(dǎo)體表面與所吸附的電子供體如氧氧根離子結(jié)合，使之氧化（途徑D),繼而生成強(qiáng)氧化性的經(jīng)基自由基降解污染物。在染料廢水的降解過(guò)程中，空穴亦可直接氧化吸附于半導(dǎo)體表面的染料分子

^pnc^-S HBH圖1 -4光照射下表面敏化Ti02上電子的轉(zhuǎn)移過(guò)程近年來(lái)過(guò)渡金屬絡(luò)合物被許多研究人員用來(lái)作為Ti02的光敏化劑，因?yàn)檫^(guò)渡金屬絡(luò)合物能夠發(fā)生電子的d-d躍遷，其吸收光譜常落在可見(jiàn)光區(qū)。Kisch等[1^]使用溶膠凝膠法制備了 PtCU/Ti02光催化劍，4-氯苯酸降解實(shí)驗(yàn)表明PtClVTiOz具有良好的可見(jiàn)光催化活性。Cho等[1°7]以三（4,4'-二援基-2，2'-聯(lián)吼唆)iJ (Ru"L3)為敏化劑敏化Ti02，可見(jiàn)光下成功實(shí)現(xiàn)CCU脫氯。除了過(guò)渡金屬絡(luò)合物，有機(jī)染料也常被用來(lái)拓寬Ti02的光譜吸收范圍。有機(jī)染料的大71環(huán)共輛離域體系使其具有較寬的可見(jiàn)光響應(yīng)范圍和較強(qiáng)的電子供給能力，同時(shí)有機(jī)染料分子結(jié)構(gòu)易于修飾，從而有效調(diào)控吸收帶和電子供給能力。趙進(jìn)才等no8

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Pt/BiOCl納米片的制備、表征及其光催化性能[J]. 余長(zhǎng)林,陳建釵,操芳芳,李鑫,樊啟哲,YU Jimmy,魏龍福.  催化學(xué)報(bào). 2013(02)
[2]染料廢水處理技術(shù)研究進(jìn)展[J]. 任南琪,周顯嬌,郭婉茜,楊珊珊.  化工學(xué)報(bào). 2013(01)
[3]反滲透技術(shù)處理染料廢水的試驗(yàn)研究[J]. 范莉莉,陸人武,陳煒鵬.  環(huán)境科技. 2009(S1)
[4]復(fù)合式好氧生物法處理印染廢水[J]. 方旭,付振強(qiáng),韓宏大.  環(huán)境保護(hù)科學(xué). 2004(03)
[5]電化學(xué)方法降解酸性紅B研究[J]. 王愛(ài)民,曲久輝,姜桂蘭.  環(huán)境科學(xué). 2003(02)
[6]偶氮染料吸附和光催化氧化動(dòng)力學(xué)[J]. 范山湖,孫振范,鄔泉周,李玉光.  物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2003(01)

博士論文
[1]非金屬摻雜TiO2基納米材料的制備新方法、結(jié)構(gòu)表征及可見(jiàn)光催化降解氣相甲苯性能[D]. 董帆.浙江大學(xué) 2010
[2]可見(jiàn)光響應(yīng)型光催化劑的制備、結(jié)構(gòu)和性能研究[D]. 丁建軍.中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué) 2009



本文編號(hào)：3141328