通過閃凍聚苯乙烯負載鐵鹽后還原的方法,制備了多孔聚苯乙烯(PS)負載納米零價鐵(nZVI)復合材料(nZVI/PS),利用X射線衍射(XRD)、掃描電鏡(SEM)和氮氣吸附解吸實驗對樣品進行表征;通過構建nZVI/PS/H_2O_2非均相芬頓體系,考察了對苯酚、1-萘酚、4-硝基苯酚以及4-氯苯酚等酚類污染物的催化降解性能,探究了pH、催化劑用量、污染物濃度、H_2O_2對污染物脫除性能的影響.實驗結果表明,nZVI/PS的比表面積更大、反應活性位點豐富且分散均勻,pH適應范圍廣;當pH=4,酚類化合物初始濃度為100 mg/L,H_2O_2用量2 mmol/L,投加量0.5 g/L時,酚類污染物降解效率在180 min內幾乎可達到100%,降解過程符合偽一級反應動力學.新型催化材料可重復使用.
【部分圖文】：

對于后續(xù)的循環(huán)實驗,通過過濾回收nZVI/PS微球,用適量的超純水沖洗,再用NaCl質量濃度為0.2%的100 mL乙醇-水混合溶液(質量比乙醇∶水=30∶70)對微球進行脫附處理,之后按照合成方案對微球進行再生,并加入上述酚類溶液中,如此重復若干次.2 結果與討論

選用場發(fā)射掃描電子顯微鏡對樣品進行表面微觀結構形貌觀察,如圖2所示,通過SEM圖像對所制備樣品的結構和形態(tài)進行研究. 圖2(a)可知,通過快速冷凍法制備的聚苯乙烯小球具有均一孔道,孔徑大概在40 nm左右,且內部結構中的孔道表面光滑. 圖2(b)中nZVI/PS微球仍然保持了與負載前介孔PS微球相似的形態(tài)但孔道略微變小,表面變得粗糙,有明顯的沉積痕跡,表明了nZVI已經(jīng)均勻分布在PS微球孔道上. nZVI/PS豐富的納米級孔腔和孔通道可以為催化過程中分子擴散提供有利途徑,這可以提高催化降解效率. 另外,孔道中nZVI的存在還可以誘導對H2O2的區(qū)域選擇性,促進活性位點與H2O2之間的相互作用,提高H2O2利用率,促進酚類污染物的降解去除[12].通過N2吸附-解吸實驗評估樣品的孔結構和孔徑分布(圖3),兩種樣品的吸附等溫線如圖3(a)和(b)所示,PS微球和負載后nZVI/PS微球的吸附等溫線類型為IV型且?guī)в蠬1型回滯環(huán),吸附等溫線上有飽和吸附平臺,反映孔徑分布較均勻,表明兩個樣品均存在均一的介孔孔道結構[13]. PS和nZVI/PS微球的BET比表面積分別為194 m2/g和133 m2/g. 兩種樣品在接近飽和壓力(p/p0>0.97)時分別顯示 764 cm3 STP g-1(PS)和428 cm3 STP g-1(nZVI/PS)的最大吸附能力,表明互連開放的介孔結構允許N2迅速擴散到其內部區(qū)域,有助于芬頓反應過程分子的擴散. 基于Barrett-Joyner-Halenda(BJH)模型的兩個樣品的孔徑分布如圖3(c),MesoPS和nZVI/PS都具有較高的介孔率,平均孔徑分別為40 nm、22 nm等與SEM一致. 高的nZVI/PS孔隙率將使反應活性位點分散性更好,與污染物更容易接觸,有利于提升復合材料的催化性能[14].

圖4分別為不同pH對苯酚、1-萘酚、4-硝基苯酚以及4-氯苯酚的降解效率影響. 由圖可知,pH對 4種酚類化合物影響總體趨勢一致,即在酸性條件下,降解效率明顯優(yōu)于中性及堿性條件. 這是由于酸性條件下,溶液中大量的H+可以與零價鐵反應產(chǎn)生Fe2+,增進芬頓反應進行. 而中性及堿性條件下,Fe2+則更趨向于形成Fe(OH)2絡合物,芬頓反應效率下降,影響酚類化合物去除[15]. 此外,nZVI/PS在中性pH下表現(xiàn)出良好的催化性能,表明nZVI/PS可在較寬的初始pH范圍工作.圖4 不同pH值對苯酚(a)、1-萘酚(b)、4-硝基苯酚(c)及4-氯苯酚(d)降解的影響
【相似文獻】

相關期刊論文 前10條

1 姚光遠;吳照洋;孫志明;鄭水林;;硅藻精土負載納米零價鐵降解甲基橙廢水研究[J];非金屬礦;2015年01期

2 馮婧微;徐英俠;蘭希平;;改性納米零價鐵去除水中莠去津[J];農(nóng)藥;2014年09期

3 王璐瑤;;靜電紡絲技術固載納米零價鐵研究進展[J];科技創(chuàng)新與應用;2019年14期

4 吳德禮;王文成;馬魯銘;;綠銹還原轉化鄰氯硝基苯實驗研究[J];同濟大學學報(自然科學版);2010年10期

5 孫立波;阮亞男;曾愛斌;;影響零價鐵還原硝基苯反應機理的研究[J];光譜實驗室;2009年05期

6 晏江波;楊秀英;何勇;唐敏康;肖愛紅;;活性炭負載納米零價鐵去除水中溴酸鹽研究[J];應用化工;2017年02期

7 張婷婷;韓劍宏;高湘;肖芳;李妍;;零價鐵/炭纖維預處理制藥廢水[J];化工環(huán)保;2015年01期

8 魏桃員;溫海東;成家楊;;零價鐵對餐廚垃圾厭氧消化產(chǎn)甲烷的影響研究[J];環(huán)境污染與防治;2016年12期

9 高國振;李金軒;李小燕;李尋;王長柏;賀彩婷;;納米零價鐵/玉米淀粉的制備及其對Pb~(2+)的吸附[J];化工環(huán)保;2014年04期

10 劉以凡;林春香;李莎;劉明華;;負載型還原性球形纖維素吸附劑的制備及表征[J];廣州化工;2016年09期

相關博士學位論文 前1條

1 李芙蓉;吸附/零價鐵技術處理皂素廢水中糠醛和硫酸根的實驗研究與機理分析[D];中國地質大學;2016年

相關碩士學位論文 前10條

1 張東升;超重力法制備納米零價鐵及對重金屬離子鉛、鉻的去除[D];中北大學;2019年

2 栗占鋒;零價鐵/黃鐵礦協(xié)同去除重金屬污染物的研究[D];紹興文理學院;2017年

3 黃琎;負載納米零價鐵同時去除廢水中重金屬與氯代有機污染物[D];紹興文理學院;2019年

4 雷凱;電沉積法活性炭負載納米零價鐵制備及對偶氮類染料的脫色效能研究[D];重慶大學;2018年

5 扈佳琪;羧甲基化沙柳木粉負載納米零價鐵對Pb~(2+)吸附/脫附性能的研究[D];內蒙古農(nóng)業(yè)大學;2018年

6 何盼盼;納米零價鐵降解污染物碘造影劑的過程和機理研究[D];中國科學技術大學;2017年

7 李丹;納米零價鐵/生物質碳復合材料的制備及在鎳廢水處理中的應用[D];山西大學;2017年

8 張瑞敏;限域于介孔孔道中的納米零價鐵對硝基芳香族化合物的還原性能[D];南京理工大學;2013年

9 李欣欣;納米零價鐵顆粒和碳材料及其復合材料對水體中Cd（Ⅱ）吸附特性的研究[D];蘭州大學;2016年

10 程偉;改性膨潤土/納米鐵協(xié)同去除廢水中的重金屬污染物[D];寧波大學;2014年

本文編號：2876124