隨著工業(yè)生產(chǎn)的發(fā)展和生活質(zhì)量的提高,人類在生產(chǎn)和生活過程中不可避免地排放出各種污染物,對環(huán)境造成了各種不同程度的威脅。其中,由于芳烴類有機污染物對環(huán)境的污染尤為嚴重。各國科學家正在研究不同的技術(shù)對這類污染物的排放進行控制。相對常規(guī)方法,非平衡等離子體技術(shù)具有其獨特的優(yōu)點：能提供大量的高能電子,各種活性自由基,紫外線等。因此這種技術(shù)受到廣泛關(guān)注,被視為環(huán)境治理的潛在技術(shù)之一。本文將一種新型的非平衡等離子體技術(shù)——滑動弧等離子體技術(shù)用于三類芳烴類污染物的降解。在充分認識滑動弧等離子體的基本物理特性基礎上,研究利用其降解多環(huán)芳烴、1,2-二氯苯和飛灰中二惡英的過程,認識這些污染物的降解機理。本文的主要研究內(nèi)容如下： (一)對研究相關(guān)背景和相關(guān)知識的文獻綜述。分別介紹了論文中的處理對象多環(huán)芳烴,氯苯和二惡英的基本物理化學性質(zhì),對環(huán)境的危害以及現(xiàn)有的處理方法。另外,對等離子體的定義和分類,非平衡等離子體的發(fā)生方式,以及非平衡等離子體技術(shù)在環(huán)境治理方面的應用進行了介紹。最后,對本文中所使用的滑動弧等離子技術(shù)的研究報道進行了充分綜述,包括其物理化學特性,其在環(huán)境治理和能源轉(zhuǎn)換,材料處理等方面的應用等。 (二)滑動弧等離子體的物理特性研究。分析滑動弧放電在不同工作條件下的電參數(shù)特性。并通過利用快速傅立葉變換方法分析電壓信號獲取等離子體的脈動的頻率特性。利用光柵光譜儀檢測了不同實驗條件下的滑動弧放等離子體中的發(fā)射光譜,檢測了在不同的氣氛下,滑動弧產(chǎn)生的主要自由基,以及在反應器中自由基的軸向分布。另外,對新近發(fā)展龍旋風滑動弧反應器的工作特性進行了研究。分析了在不同實驗工況下的電參數(shù)特性；研究了在不同流量配置下等離子體物理特性的變化,并基于以上分析總結(jié)了龍旋風滑動弧等離子體反應器的三種工作模式,找到了穩(wěn)定的工作模式。 (三)利用滑動弧等離子體降解多環(huán)芳烴的研究。首先以萘為降解對象,研究了等離子體發(fā)生電路外部電阻、載氣種類和萘的初始濃度對降解過程的影響。結(jié)果表明萘的降解率最高可達92.3%。降解率隨著氧氣濃度的增加而增加,隨著外部電阻減小而增加。能量效率最高可達3.6g/kWh。降解能量效率隨著外部電阻增大而明顯增大。另外,檢測了在不同氣氛放電中的降解產(chǎn)物,通過分析降解產(chǎn)物分析萘在不同氣氛放電中降解的主要機理。為了提高處理多環(huán)芳烴過程的能量效率,本文還研究了利用滑動弧同時脫除多種多環(huán)芳烴(二氫苊、芴、蒽和芘)過程。 (四)臭氧輔助滑動弧等離子體降解1,2-二氯苯的研究。分析滑動弧等離子體工作條件中的關(guān)鍵參數(shù)對1,2-二氯苯降解過程的影響。結(jié)果表明,1,2-二氯苯的降解率相對偏低,當外部電阻為50kΩ,載氣為氧氣時,降解率最高可達74.1%。通過檢測在不同氣氛下的主要降解產(chǎn)物,研究1,2-二氯苯的降解機理。為了提高1,2-二氯苯的降解率,本文利用臭氧輔助滑動弧對1,2-二氯苯進行降解。研究了臭氧在等離子體區(qū)域和后等離子體區(qū)域的作用以及氣氛對這種新方法的影響。結(jié)果表明,只有在氮氣和氧氣等離子體放電下,在后等離子體區(qū)域同入臭氧才能夠提高1,2-二氯苯的降解率。 (五)利用龍旋風滑動弧反應器降解垃圾焚燒飛灰中二惡英的研究。當載氣為氧氣時,飛灰中二惡英的降解率達到最高,二惡英的質(zhì)量降解率為67.7%,毒性當量降解率為72.3%,降解后飛灰中的二惡英濃度為638pg-TEQ/g,尾氣中二惡英的濃度為342pg-TEQ/Nm3。通過分析處理前后飛灰和尾氣中二惡英同系物的分布以及飛灰表面形態(tài)變化,初步提出飛灰中二惡英的降解途徑：一是等離子體直接作用于飛灰表面,實現(xiàn)二惡英的降解。二是飛灰中二惡英揮發(fā)之氣相中,通過與等離子體中的高活性基團發(fā)生氣相反應,實現(xiàn)降解的過程。
【學位單位】：浙江大學
【學位級別】：博士
【學位年份】：2011
【中圖分類】：X703
【文章目錄】：
致謝
摘要
Abstract
1.緒論
    1.1. 引言
    1.2. 多環(huán)芳烴,氯苯和二惡英
        1.2.1. 定義
        1.2.2. 來源與危害
        1.2.3. 控制技術(shù)
    1.3. 等離子體技術(shù)
        1.3.1. 等離子體概念及分類
        1.3.2. 非平衡等離子體發(fā)生方式
        1.3.3. 非平衡等離子體在環(huán)境污染治理方面應用
    1.4. 滑動弧等離子體技術(shù)
        1.4.1. 滑動弧氣體放電現(xiàn)象
        1.4.2. 滑動弧等離子體反應器的發(fā)展
        1.4.3. 滑動弧等離子體技術(shù)應用研究進展
    1.5. 本課題的主要研究內(nèi)容
2. 實驗裝置和方法
    2.1. 滑動弧放電等離子體物理特性測試系統(tǒng)
    2.2. 多環(huán)芳烴降解實驗系統(tǒng)
    2.3. 1,2-二氯苯降解實驗系統(tǒng)
    2.4. 臭氧輔助滑動弧放電等離子體降解1,2-二氯苯實驗系統(tǒng)
    2.5. 龍旋風滑動弧等離子體反應器及降解飛灰中二惡英的實驗系統(tǒng)
    2.6. 分析檢測方法
3. 滑動弧放電等離子體的物理特性
    3.1. 引言
    3.2. 滑動弧電參數(shù)特性
        3.2.1. 放電氣體種類對滑動弧電參數(shù)特性的影響
        3.2.2. 外部電阻和氣流量對滑動弧電參數(shù)的影響
    3.3. 滑動弧的脈動特性
    3.4. 滑動弧放電等離子體發(fā)射光譜特性
        3.4.1. 不同氣體滑動弧放電的發(fā)射光譜
        3.4.2. 外部電阻對發(fā)生光譜的影響及發(fā)射光譜的軸向分布
    3.5. 新型滑動弧等離子體——龍旋風滑動弧等離子體反應器的工作特性
        3.5.1. 龍旋風滑動弧等離子體電參數(shù)特性
        3.5.2. 龍旋風滑動弧脈動特性
    3.6. 本章小結(jié)
4. 滑動弧等離子體降解多環(huán)芳烴的研究
    4.1. 前言
    4.2. 實驗方法和分析測試
        4.2.1. 實驗方法和實驗材料
        4.2.2. 分析檢測方法
    4.3. 滑動弧等離子體降解萘的機理研究
        4.3.1. 載氣種類和電路外部電阻對萘降解過程的影響
        4.3.2. 萘初始濃度對萘降解過程的影響
        4.3.3. 載氣中的氧氣濃度對萘降解過程的影響
        4.3.4. 降解產(chǎn)物的檢測和降解機理的研究
    4.4. 其他多環(huán)芳烴的降解和同時降解多種多環(huán)芳烴的機理研究
        4.4.1. 其他多環(huán)芳烴的降解實驗研究
        4.4.2. 同時降解多種多環(huán)芳烴的研究
    4.5. 本章小結(jié)
5. 滑動弧等離子體降解1,2-二氯苯的研究
    5.1. 前言
    5.2 實驗方法和檢測方法
        5.2.1. 實驗方法和實驗材料
        5.2.2. 分析檢測方法
    5.3. 滑動弧等離子體降解1,2-二氯苯的機理研究
        5.3.1. 外部電阻值和載氣氣氛對降解過程的影響
        5.3.2. 1,2-二氯苯初始濃度對降解過程的影響
        5.3.3. 降解產(chǎn)物分析和降解機理研究
    5.4. 臭氧輔助利用滑動弧等離子體降解1,2-二氯苯的研究
        5.4.1. 不同臭氧進氣口和載氣種類對1,2-二氯苯降解過程的影響
        5.4.2. 不同臭氧濃度對1,2-二氯苯降解過程的影響
    5.5. 本章小結(jié)
6. 利用龍旋風滑動弧等離子體處理飛灰中二惡英的研究
    6.1. 前言
    6.2. 實驗方法和分析測試
        6.2.1. 實驗方法和實驗材料
        6.2.2. 檢測方法
    6.3. 飛灰中二惡英在不同氣體放電中的降解結(jié)果分析
    6.4. 飛灰中二惡英的降解機理初步探討
    6.5. 本章小結(jié)
7. 全文總結(jié)和展望
    7.1. 全文總結(jié)
    7.2. 本文的創(chuàng)新之處
    7.3. 本文不足之處以及研究展望
參考文獻
作者簡歷

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本文編號：2860864