在核裂變眾多產(chǎn)物中,放射性同位素鍶被認(rèn)為是一種危害很大的核素,這是由于鍶的兩種常見放射性同位素Sr-89和Sr-90不僅具有較高的裂變產(chǎn)額,而且容易沉積在人體的骨骼內(nèi)。因此,無(wú)論是在日常環(huán)境監(jiān)測(cè)還是在核事件應(yīng)急監(jiān)測(cè)中,快速準(zhǔn)確地對(duì)Sr-90和Sr-89活度進(jìn)行分析具有重要意義。目前,我國(guó)對(duì)環(huán)境中放射性鍶的活度分析方法主要基于1989年出版的《環(huán)境輻射監(jiān)測(cè)分析方法及管理標(biāo)準(zhǔn)匯編》(簡(jiǎn)稱國(guó)標(biāo)方法)。國(guó)標(biāo)方法的原理是通過化學(xué)分析方法分離提純已達(dá)到平衡狀態(tài)的Y-90后,使用低本底總a/β測(cè)量?jī)x測(cè)量Y-90活度,以推算其母體Sr-90的活度。由于需等待Sr-90和Y-90達(dá)到平衡,國(guó)標(biāo)方法耗時(shí)較長(zhǎng),而且只能對(duì)Sr-90單一核素的活度進(jìn)行分析,并不能滿足核事故應(yīng)急監(jiān)測(cè)中對(duì)多種放射性鍶同位素(如Sr-89和Sr-90)活度同時(shí)進(jìn)行快速分析的需求。本論文通過對(duì)放射性鍶的特性進(jìn)行研究,在分析了國(guó)內(nèi)外現(xiàn)有方法的優(yōu)缺點(diǎn)的基礎(chǔ)上,系統(tǒng)地設(shè)計(jì)了針對(duì)水體、土壤、生物樣品以及沉積物等不同基質(zhì)中放射性鍶活度進(jìn)行快速分析的新方法。本文提出的快速方法采用冠狀醚Sr樹脂對(duì)Sr2+離子進(jìn)行分離和提純,再使用液閃探測(cè)器對(duì)待分析樣品中的放射性核素進(jìn)行測(cè)量,最后采用譜分析的方法來(lái)同時(shí)計(jì)算確定Sr-90和Sr-89的活度。為了確定最佳的實(shí)驗(yàn)條件和探測(cè)性能,本文首先對(duì)實(shí)驗(yàn)材料和實(shí)驗(yàn)儀器進(jìn)行了性能研究,分析了 Sr樹脂的吸附和解吸性能跟酸度、溫度、震蕩時(shí)間、流速、洗脫液、解吸流速、洗脫液用量等因素的關(guān)系,探索了使用液體閃爍探測(cè)器時(shí)液閃小瓶種類、閃爍液體積、樣品體積、PSA值、效率刻度和淬滅校正曲線等參數(shù)的影響。然后,本文介紹了三種譜分析方法:最小二乘逆矩陣法、剝譜法以及譜擬合法,通過計(jì)算直接得到待分析樣品中各核素的活度。最后,針對(duì)環(huán)境樣中常見的四種基質(zhì),液態(tài)、生物灰樣、土壤和沉積物,本文系統(tǒng)地提出了不同的快速測(cè)量放射性鍶的實(shí)驗(yàn)分析方法。除此之外,本文還介紹了液體閃爍探測(cè)器在切倫科夫計(jì)數(shù)模式下測(cè)量鍶活度的相關(guān)方法,用作快速方法的補(bǔ)充。實(shí)驗(yàn)材料性能實(shí)驗(yàn)結(jié)果體現(xiàn)出Sr樹脂在酸性條件下對(duì)Sr2+的吸附能力在一定范圍內(nèi)隨著酸性越強(qiáng),樹脂吸附能力也越強(qiáng)。在弱酸或去離子水氛圍下可以有效地將Sr2+的從樹脂上解吸,且整個(gè)分離過程不受速率影響,因此分離時(shí)間較短。為了驗(yàn)證本文所提出的快速測(cè)量方法,我們進(jìn)行了多輪實(shí)驗(yàn)。在幾種基質(zhì)中,我們選取了多組環(huán)境樣和已知活度的加標(biāo)樣,對(duì)每一份樣品分別采用快速分析方法、國(guó)標(biāo)方法和切倫科夫法進(jìn)行重復(fù)測(cè)量,然后比較相關(guān)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。采用不同方法得到的實(shí)驗(yàn)結(jié)果呈現(xiàn)出很高的一致性,平均相對(duì)偏差在10%以內(nèi)。這些結(jié)果證明了本文提出的快速方法的準(zhǔn)確性與有效性。此外,通過比較實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),我們發(fā)現(xiàn)并驗(yàn)證了國(guó)標(biāo)方法無(wú)法除盡樣品中的鉍,提出了改進(jìn)方法。最后,本文還簡(jiǎn)單介紹了環(huán)境加標(biāo)樣品中Sr-90和Pb-210兩種核素的聯(lián)合測(cè)量,實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合度較高�？焖俜ǖ淖钚】商綔y(cè)活度為2.1mBq/L(Kg)。與傳統(tǒng)國(guó)標(biāo)方法,本文所提出的快速方法有以下特點(diǎn):1)整個(gè)分析過程僅需要6個(gè)小時(shí),與國(guó)標(biāo)方法相比時(shí)間縮短了約60倍;2)為減少固態(tài)待分析樣品量使用了微波消解品進(jìn)行預(yù)處理并且使得整個(gè)前處理過程更加快速、清潔和完全且避免了國(guó)標(biāo)方法中利用酸進(jìn)行預(yù)處理過程中,酸霧對(duì)操作人員身體以及環(huán)境的危害;3)采用具有譜學(xué)性能的液體閃爍探測(cè)器對(duì)樣品進(jìn)行測(cè)量分析,可以更直觀的觀察是否將待分析核素純化完全,同時(shí)可以通過譜分析的方法對(duì)多種放射性核素活度進(jìn)行分析,避免重復(fù)的化學(xué)前處理操作�？偠灾�,本文提出的不同基質(zhì)環(huán)境樣中放射性核素鍶的快速分析方法顯著減小了所需時(shí)間,簡(jiǎn)化了化學(xué)處理流程,并且能夠同時(shí)探測(cè)多個(gè)不同核素,完全可以滿足日常環(huán)境監(jiān)測(cè)和核事件應(yīng)急監(jiān)測(cè)的需求。
【學(xué)位單位】：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：TL751
【部分圖文】：

圖２?２３－２５＂Ｃ，堿金屬和堿土金屬在酸性氛圍下（Ｓｒ樹脂）的容量因子圖（Ｄｉｅｔｚ?ｅｔ?ａｌ．，??１９９１）??對(duì)圖２是Ｓｒ樹脂廠商提供的有關(guān)樹脂的容量因子（ｋ）圖，容量因子也稱分??配系數(shù)或分配比，指在一定溫度和壓力下，組分在固定相和流動(dòng)相之間分配達(dá)平??衡時(shí)，分配在這兩相中的質(zhì)量比。ｋ越小，表示組分被流動(dòng)相保留的程度越大，??出柱速度也就越快；當(dāng)ｋ＝０時(shí)，化合物全部存在于流動(dòng)相中。它的表達(dá)式如下：??ｋ?＝?ｊｈ＿＝ｃ￡Ｊｓ＿?（?２－１?）??ｎｍ?ＣｍＶｍ??ｎｓ，Ｃｓ＃Ｖｓ分別指核素在固定相中的物質(zhì)的量、濃度和體積；類似的，ｎｍ，Ｃｍ??和＾分別指核素在移動(dòng)相中的物質(zhì)的量、濃度和體積。??從圖２中可以看出，硝酸濃度越高時(shí)，Ｓｒ樹脂對(duì)Ｓｒ２＜的吸附能力越強(qiáng)。在??８ｍｏｌ／Ｌ硝酸的氛圍中，Ｓｒ樹脂容量因子可以達(dá)到將近〗００，然而當(dāng)硝酸的濃度??降至０．?ｌｍｏｌ／Ｌ以下時(shí)，其對(duì)Ｓｒ２＋的吸附能力明顯減弱。我們也可以明顯看出無(wú)??論是堿金屬還是堿土金屬對(duì)Ｓｒ樹脂的親和力都沒有Ｓｉ＾高

第二章實(shí)驗(yàn)內(nèi)容和方法不同元素在在Ｓｒ樹脂硝酸氛圍時(shí)的容量因子圖（Ｄｉｅｕｅｔ?ａｌ．，?１９９可以看到Ｂｉ３＋、Ｙ３＋的容量因子都小于０．４，?Ｓｒ樹脂對(duì)它們并，當(dāng)流動(dòng)相硝酸濃度等于８ｍｏｌ／Ｌ時(shí)，Ｓｒ樹脂對(duì)大部分的元然而Ｐｂ２＋在流動(dòng)相為硝酸時(shí)，在一定的硝酸濃度范圍內(nèi)，Ｓｒ附性，＾善要高于Ｓｒ２＇?＿??，丨．丨??

第二章實(shí)驗(yàn)內(nèi)容和方法不同元素在在Ｓｒ樹脂硝酸氛圍時(shí)的容量因子圖（Ｄｉｅｕｅｔ?ａｌ．，?１９９可以看到Ｂｉ３＋、Ｙ３＋的容量因子都小于０．４，?Ｓｒ樹脂對(duì)它們并，當(dāng)流動(dòng)相硝酸濃度等于８ｍｏｌ／Ｌ時(shí)，Ｓｒ樹脂對(duì)大部分的元然而Ｐｂ２＋在流動(dòng)相為硝酸時(shí)，在一定的硝酸濃度范圍內(nèi)，Ｓｒ附性，＾善要高于Ｓｒ２＇?＿??，丨．丨??
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本文編號(hào)：2846837