凍融交替是作用于土壤的非生物應(yīng)力,前人關(guān)于凍融作用對(duì)土壤理化性質(zhì)影響的研究已經(jīng)取得許多成果,但關(guān)于凍融過(guò)程對(duì)土壤污染物行為的影響及其生態(tài)效應(yīng)方面的研究相對(duì)較少,尤其是凍融條件下重金屬鎘在土壤中遷移轉(zhuǎn)化微觀機(jī)制的研究目前還鮮有報(bào)道。本文選擇東北地區(qū)代表性土壤之一-棕壤作為試驗(yàn)材料,采用土壤添加外源重金屬鎘后在不同含水量、不同溫度條件下室內(nèi)凍融培養(yǎng)、測(cè)定凍融后土壤中各形態(tài)鎘含量、土壤對(duì)鎘的吸附量、解吸量及淋洗液中鎘含量的方法,研究了凍融過(guò)程對(duì)鎘在土壤中遷移轉(zhuǎn)化的影響,探討了凍融過(guò)程對(duì)土壤重金屬鎘行為作用的機(jī)理。凍融處理及其凍融條件為,凍結(jié)溫度-30℃,融化溫度30℃,凍結(jié)和融化各3天即6天為1個(gè)凍融周期(次),凍融次數(shù)分別為0、1、3、6、9、12次。這一研究結(jié)果,有助于認(rèn)識(shí)季節(jié)性凍融地區(qū)土壤重金屬污染的特點(diǎn),可為這一地區(qū)確定土壤重金屬鎘的環(huán)境容量、評(píng)價(jià)鎘污染土壤的生態(tài)環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)、預(yù)測(cè)土壤對(duì)外源鎘污染的緩沖性能和進(jìn)行鎘污染土壤診斷治理提供理論依據(jù)。所得主要研究結(jié)果如下: 1.凍融過(guò)程對(duì)土壤中重金屬鎘形態(tài)的影響。當(dāng)添加外源重金屬鎘含量為10mg kg~(-1),對(duì)不同含水量(0.21kg kg~(-1)～0.45kg kg~(-1))土壤中交換態(tài)、鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)、有機(jī)結(jié)合態(tài)、殘?jiān)鼞B(tài)鎘含量的測(cè)定結(jié)果表明,凍融后土壤中各形態(tài)鎘含量差異很大,但均以交換態(tài)為主,其次為殘?jiān)鼞B(tài),有機(jī)結(jié)合態(tài)、鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)含量相對(duì)較低。 土壤含水量和凍融次數(shù)對(duì)交換態(tài)、鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)、有機(jī)結(jié)合態(tài)、殘?jiān)鼞B(tài)鎘含量的影響均達(dá)到了極顯著水平。利用逐步回歸分析方法建立的土壤含水量(X_1,kg kg~(-1))和凍融次數(shù)(X_2,次)與交換態(tài)鎘含量(Y_(交換),mg kg~(-1))的關(guān)系方程為Y_(交換)=18.04-62.86X_1-0.48X_2+75.19X_1~2+1.49X_1X_2;與鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)鎘含量(Y_(鐵錳-結(jié)合),mg kg~(-1))的關(guān)系方程為Y_(鐵錳-結(jié)合)=0.46+0.13X_1X_2;與有機(jī)結(jié)合態(tài)鎘含量(Y_(有機(jī)-結(jié)合),mg kg~(-1))的關(guān)系方程為Y_(有機(jī)-結(jié)合)=0.74+8.31×10~(-2)X_2~2;與殘?jiān)鼞B(tài)鎘含量(Y_(殘?jiān)?,mg kg~(-1))的關(guān)系方程為Y_(殘?jiān)?=2.91-0.45X_1X_2。說(shuō)明土壤含水量和凍融次數(shù)對(duì)不同形態(tài)鎘含量的影響并不相同,對(duì)交換態(tài)鎘含量作用最顯著的凍融條件是土壤含水量,對(duì)有機(jī)結(jié)合態(tài)鎘含量作用最顯著的凍融條件是凍融次數(shù),對(duì)鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)和殘?jiān)鼞B(tài)鎘含量作用最顯著的凍融條件是土壤含水量和凍融次數(shù)的共同作用。 2.凍融過(guò)程對(duì)土壤重金屬鎘釋放的影響。在田間持水量條件下,污染土壤中鎘含量為10mg kg~(-1)～50mg kg~(-1)時(shí),用NH_4AC和EDTA作提取劑,凍融處理增加了土壤中鎘的釋放量。與未凍融處理(凍融次數(shù)為0次)相比,凍融交替使添加外源鎘的土壤中離子態(tài)鎘的釋放率(釋放量/添加量)增加,未知態(tài)鎘的釋放率減少,而絡(luò)合態(tài)鎘的釋放率無(wú)顯著變化。說(shuō)明凍融過(guò)程具有促進(jìn)土壤中結(jié)合牢固的未知態(tài)鎘向不穩(wěn)定的離子態(tài)鎘轉(zhuǎn)化的作用,即凍融過(guò)程有利于鎘的釋放。 3.凍融過(guò)程對(duì)土壤重金屬鎘吸附—解吸的影響。當(dāng)土壤含水量為田間持水量時(shí),在相同的初始Cd~(2+)添加濃度下,經(jīng)過(guò)凍融處理的土壤對(duì)Cd~(2+)的吸附量小于未凍融土壤,解吸率大于未凍融土壤,并且凍融次數(shù)越大,土壤對(duì)Cd~(2+)的吸附量越小,解吸率越大。說(shuō)明凍融作用降低了土壤對(duì)鎘的固持能力。Langmuir方程可以很好地?cái)M合凍融土壤與未凍融土壤對(duì)鎘的吸附,Freundlich方程既可以很好地?cái)M合該土壤對(duì)Cd~(2+)的等溫吸附,也能很好地?cái)M合解吸過(guò)程。 4.凍融過(guò)程對(duì)土壤中重金屬鎘移動(dòng)性的影響。將鎘污染土壤制成土柱,經(jīng)過(guò)凍融作用后用相同數(shù)量的去離子水進(jìn)行淋洗試驗(yàn),結(jié)果表明,水分在經(jīng)過(guò)凍融處理后的土柱中運(yùn)移的速度明顯快于未凍融土柱;Cd~(2+)在凍融處理后的土柱中穿透時(shí)間較短,而在未凍融土柱中穿透時(shí)間較長(zhǎng);凍融處理后的土柱淋出液中Cd~(2+)累積淋出量高于未凍融土柱,并且隨著凍融次數(shù)的增加Cd~(2+)累積淋出量也隨之增加。用環(huán)刀采集原狀土樣,在不同凍融次數(shù)下對(duì)土壤孔隙度的測(cè)定結(jié)果表明,凍融作用使土壤孔隙度增加。說(shuō)明土壤凍融過(guò)程可以通過(guò)增加土壤孔隙度提高鎘在土壤中的移動(dòng)性,加大鎘對(duì)土-水系統(tǒng)的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)。
【學(xué)位單位】：沈陽(yáng)農(nóng)業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2008
【中圖分類】：X53
【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 凍融作用及重金屬鎘在土壤中遷移轉(zhuǎn)化的研究進(jìn)展
    1.1 引言
    1.2 土壤重金屬鎘污染的現(xiàn)狀及其危害性
    1.3 土壤重金屬鎘賦存形態(tài)的研究
        1.3.1 土壤重金屬形態(tài)分級(jí)
        1.3.2 影響土壤重金屬鎘形態(tài)分布的因素
    1.4 重金屬鎘在土壤中的釋放
    1.5 重金屬鎘在土壤中的吸附.解吸
        1.5.1 土壤對(duì)鎘的吸附類型及影響土壤對(duì)鎘吸附.解吸的環(huán)境因子
        1.5.2 土壤對(duì)鎘吸附.解吸性能的數(shù)學(xué)表達(dá)
    1.6 重金屬鎘在土壤中的遷移
    1.7 凍融過(guò)程對(duì)土壤性質(zhì)的影響
        1.7.1 土壤凍融作用的形成
        1.7.2 凍融過(guò)程對(duì)土壤理化性質(zhì)的影響
        1.7.3 凍融過(guò)程對(duì)土壤重金屬鎘賦存形態(tài)的影響
    1.8 本文的研究?jī)?nèi)容及目的、意義
        1.8.1 研究的目的、意義
        1.8.2 研究?jī)?nèi)容
第二章 凍融過(guò)程對(duì)鎘在土壤中賦存形態(tài)的影響
    2.1 引言
    2.2 材料與方法
        2.2.1 供試土壤
        2.2.2 培養(yǎng)方法與凍融交替試驗(yàn)
        2.2.3 土壤中鎘形態(tài)的提取與測(cè)定
        2.2.4 統(tǒng)計(jì)分析
    2.3 結(jié)果與分析
        2.3.1 不同含水量和凍融次數(shù)下土壤中不同形態(tài)鎘的含量
        2.3.2 土壤含水量和凍融次數(shù)對(duì)不同形態(tài)鎘含量影響的逐步回歸分析
    2.4 結(jié)論
第三章 凍融過(guò)程對(duì)污染土壤鎘釋放特征的影響
    3.1 引言
    3.2 材料與方法
        3.2.1 供試土壤
        3.2.2 試驗(yàn)設(shè)計(jì)及培養(yǎng)方法
        3.2.3 浸提液中鎘含量的測(cè)定
        3.2.4 統(tǒng)計(jì)分析
    3.3 結(jié)果與分析
        3.3.1 凍融過(guò)程對(duì)污染土壤鎘釋放量的影響
        3.3.2 凍融過(guò)程對(duì)污染土壤鎘釋放的影響機(jī)制
        3.3.3 凍融過(guò)程對(duì)平衡液pH的影響
    3.4 結(jié)論
第四章 凍融過(guò)程對(duì)土壤鎘吸附-解吸行為的影響
    4.1 引言
    4.2 材料與方法
        4.2.1 供試土壤
        4.2.2 培養(yǎng)方法
        4.2.3 測(cè)定項(xiàng)目及分析方法
        4.2.4 統(tǒng)計(jì)分析
    4.3 結(jié)果與分析
        4.3.1 凍融交替條件下土壤對(duì)鎘吸附特性的影響
        4.3.2 凍融過(guò)程對(duì)吸附平衡液pH變化的影響
        4.3.3 凍融交替條件下土壤對(duì)鎘解吸特性的影響
        4.3.4 凍融過(guò)程對(duì)土壤表面電荷特征的影響
        4.3.5 凍融過(guò)程對(duì)土壤陽(yáng)離子交換量的影響
    4.4 結(jié)論
第五章 凍融過(guò)程對(duì)鎘在土壤中遷移特征的影響
    5.1 引言
    5.2 材料與方法
        5.2.1 供試土壤
        5.2.2 試驗(yàn)設(shè)計(jì)與培養(yǎng)方法
        5.2.3 淋洗液中鎘含量的測(cè)定
        5.2.4 統(tǒng)計(jì)分析
    5.3 結(jié)果與分析
        5.3.1 凍融過(guò)程對(duì)淋洗液出水量的影響
        5.3.2 凍融過(guò)程對(duì)土壤孔隙度的影響
        5.3.3 凍融過(guò)程對(duì)淋出液中鎘含量的影響
    5.4 結(jié)論
第六章 結(jié)論
參考文獻(xiàn)
致謝
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