近岸海域氮污染是全球面臨的重大而急迫的環(huán)境問題,有關(guān)氮的生物地球化學過程研究已成為當前河口及其毗鄰海域研究領(lǐng)域內(nèi)的前沿和熱點科學問題,也是IGBP/LOICZ、IMBER、Future Earth等國際重大研究計劃所關(guān)注的核心主題。沉積物反硝化與厭氧氨氧化在控制河口及鄰近海域硝態(tài)氮(NO_3~ )的動態(tài)變化及其歸宿起到重要的作用。本文采用15N穩(wěn)定同位素示蹤法研究了長江口鄰近海域沉積物脫氮過程及其影響因素�；�2014-2016年冬夏季長江口鄰近海域429個站點表層沉積物,采用泥漿實驗法結(jié)合15N穩(wěn)定同位素示蹤法研究了沉積物脫氮過程的時空分布特征、影響機理及生態(tài)環(huán)境意義。本研究取得的主要研究成果與認識包括:(1)長江口鄰近海域內(nèi)沉積物反硝化和厭氧氨氧化速率分別介于0 36.11μmol N kg~-11 h~(-1)和0 6.46μmol N kg~(-1) h~(-1)之間;而N_2O釋放速率介于0 138.94 pmol N g~(-1) h~(-1)之間;各脫氮速率季節(jié)上均表現(xiàn)為夏季顯著高于冬季,而空間上大體呈現(xiàn)出閩浙沿岸淤泥區(qū)(ZMCM)長江口淤泥區(qū)(YEM)沙質(zhì)區(qū)(SAN)的分布特征。(2)長江口鄰近海域表層沉積物nirS、nosZ和Anammox 16S-rRNA基因豐度變化范圍分別為1.86×10~5 3.92×10~6 copies g~(-1)、8.90×10~4 2.52×10~6 copies g~(-1)和1.76×10~4 1.02×10~6 copies g~(-1)。各功能菌豐度均存在明顯空間異質(zhì)性,季節(jié)上除nirS外,其他均存在顯著差異性。(3)統(tǒng)計分析表明,有機碳和NO_3~ 含量為控制沉積物各脫氮速率、N_2O:N_2和厭氧氨氧化脫氮貢獻比例(%Anammox)的關(guān)鍵影響因子。同時,各脫氮速率與相關(guān)功能菌豐度之間關(guān)系密切,且有機碳含量為影響脫氮功能基因豐度的關(guān)鍵影響因子。(4)有機碳(小球藻)添加能有效的提升各脫氮速率及功能基因的豐度,尤其是反硝化,而僅添加氮對各脫氮活性和基因豐度的影響不顯著;夏季長江口鄰近海域沉積物反硝化、N_2O產(chǎn)生速率及nirS基因豐度與海源有機碳的關(guān)系要比陸源有機碳更為密切;以上結(jié)論暗示夏季長江口鄰近海域由水體富營養(yǎng)化導致的海洋初級生產(chǎn)力的增加是促進沉積物脫氮過程的發(fā)生與N_2O的產(chǎn)生的直接因素。(5)優(yōu)先降解的水溶性氨基酸相比有機碳和總氮含量能更好的表征脫氮活性的強弱程度,而色素在一定程度上比氨基酸更能夠表征脫氮活性強弱程度,且夏季以不穩(wěn)定性色素為主。(6)研究區(qū)范圍內(nèi)沉積物反硝化與厭氧氨氧化的脫氮通量分別為2.2×10~6 t N yr~(-1)和4.6×10~5 t N yr~(-1),對維持鄰近海域生態(tài)環(huán)境健康具有重大意義。而脫氮過程中伴隨著約8×10~3 t N yr~( 1) N_2O的釋放,約占全球近岸海域釋放通量的1.27%,該未知排放量對估算全球N_2O排放清單起到重要的貢獻作用,應引起更多的關(guān)注與重視。(7)秉承地理學的系統(tǒng)性、整體性和綜合性,同時厘清了長江口鄰近海域沉積物硝化、礦化和氨同化等其他關(guān)鍵氮循環(huán)過程通量,并系統(tǒng)的研究NO_3~ 和氨態(tài)氮(NH_4~+)產(chǎn)生與去除的微生物途徑,構(gòu)建沉積物微生物NO_3~ 和NH_4~+遷移轉(zhuǎn)化簡易模式;經(jīng)估算NO_3~ 和NH_4~+微生物去除與產(chǎn)生通量,暗示長江口鄰近海域沉積物具有很強的NO_3~ 去除能力,對維護海洋生態(tài)系統(tǒng)環(huán)境健康意義重大。(8)本研究運用薄膜進樣質(zhì)譜儀(MIMS)測定礦化、氨同化和固氮過程,一定程度上豐富了MIMS在氮循環(huán)研究中的運用。
【學位單位】：華東師范大學
【學位級別】：博士
【學位年份】：2018
【中圖分類】：X52
【部分圖文】：

圖 1.1 近岸海域沉積物微生物驅(qū)動下的氮循環(huán)過程示意圖(Arrigo, 2005; Francis et al., 200Figure 1.1 Microbial nitrogen cycling in coastal marine sediments（1）反硝化作用反硝化被認為是海洋生態(tài)系統(tǒng)中至關(guān)重要的氮循環(huán)過程之一，將海洋生態(tài)統(tǒng)中的活性氮轉(zhuǎn)化為 N2歸還到大氣中，常被視為活性氮永久性脫離生態(tài)系統(tǒng)關(guān)鍵途徑之一，對降低水體氮負荷、修復氮污染具有十分重要的生態(tài)環(huán)境意(Deng et al., 2015)。大多數(shù)反硝化細菌屬異養(yǎng)型，即以含碳化合物作為電子供和碳源，將 NO3 逐步還原為亞硝態(tài)氮（NO2 ）、一氧化氮（NO）、N2O 和 （圖 1.1 和表 1.1），該過程中大部分的 NO3 被還原 N2，還有少部分以 N2O 形式存在(姜星宇等,2016)。迄今為止，能夠完成異養(yǎng)反硝化過程的生物體包括泛多樣的細菌（特別是變形菌門）(Devol, 2015)、古菌(Zumft, 1997)以及有孔蟲

圖 1.2 海洋生態(tài)系統(tǒng)中 N2O 在氮循環(huán)過程中產(chǎn)生與消耗示意圖(Gruber, 2008)Figure 1.2 N2O production and consumption in N cycle自然環(huán)境中影響 N2O 產(chǎn)生與積累的因素主要包括鹽度、溫度、O2、N物、pH 和硫化物等。有研究表明河口區(qū)沉積物 N2O 產(chǎn)生與積累相關(guān)的落對鹽度的響應表現(xiàn)為在低鹽度區(qū)的敏感程度要大于高鹽度區(qū)，故而在的河口上游區(qū)，N2O 的產(chǎn)生隨著鹽度的增加而顯著增加，而河口下游區(qū)變化(Teixeira et al.,2013)。有不少研究表明富營養(yǎng)化環(huán)境中高濃度的可NO3 能夠促進 N2O 的產(chǎn)生，并伴隨著較高的反硝化活性(Seitzinger and N5; Middelburg et al., 1995; Kenny et al., 2005)。有研究表明有機物較為豐沉積物向水體釋放的 N2O 通常較高，高濃度的 NO3 和低溶解氧均能夠沉積物 N2O 的產(chǎn)生，同時生物擾動作用通過促進硝化-反硝化過程的定程度上也能促進 NO 的產(chǎn)生(Ziebis et al., 2014)。也有研究表明硫化

直至兩相中的氣體達到平衡，對一定體積的頂空氣體進行了測定(Butleins, 1991)。該方法操作簡單，且樣品需求量少，適合水體中溶解態(tài) N2O究，同時也有學者將其運用于水環(huán)境中沉積物 N2O 的釋放通量研nshaw and Dahlgren, 2013; Hou et al., 2014)。 技術(shù)路線與擬解決科學問題.1 技術(shù)路線本研究將同位素技術(shù)、分子生物學技術(shù)及地統(tǒng)計學相結(jié)合進行實驗分析路線主要分為：（1）文獻閱讀、基礎(chǔ)資料搜集與實驗設(shè)計；（2）野外觀采集、樣品的實驗室分析及室內(nèi)模擬實驗的開展；（3）實驗數(shù)據(jù)的分析（圖 1.3）。

【參考文獻】

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1 姜星宇;姚曉龍;徐會顯;張路;;長江中下游典型濕地沉積物-水界面硝酸鹽異養(yǎng)還原過程[J];湖泊科學;2016年06期

2 楊博逍;呂鋒;;頂空平衡法研究現(xiàn)狀綜述[J];化學工程與裝備;2016年07期

3 李棟;姚鵬;趙彬;王金鵬;潘慧慧;;長江口-浙閩沿岸沉積色素的分布特征及其指示意義[J];環(huán)境科學;2015年08期

4 魏海峰;周集體;喬森;劉遠;;海洋厭氧氨氧化研究進展[J];環(huán)境科學與技術(shù);2014年09期

5 龔駿;宋延靜;張曉黎;;海岸帶沉積物中氮循環(huán)功能微生物多樣性[J];生物多樣性;2013年04期

6 龔駿;張曉黎;;微生物在近海氮循環(huán)過程的貢獻與驅(qū)動機制[J];微生物學通報;2013年01期

7 張璇;石曉勇;張傳松;韓秀榮;;長江口及鄰近海域赤潮藻種演替過程中營養(yǎng)鹽特征[J];海洋環(huán)境科學;2012年06期

8 呂艷美;葛晨東;高抒;吳丹丹;楊e

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