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鈾及伴生重金屬生物質(zhì)吸附新材料的制備與應(yīng)用研究

發(fā)布時間:2020-09-11 12:02
   本研究針對我國大量退役核礦山尾礦以及鈾冶煉過程中放射性核素及伴生重金屬廢液污染環(huán)境的問題,采用農(nóng)業(yè)廢棄物天然稻殼為原料,通過優(yōu)化吸附材料制備工藝和參數(shù),以碳酸鈉做膨化劑,使用機械膨化加工技術(shù)成功改性制備出新型吸附材料-膨化稻殼;系統(tǒng)研究了該吸附材料與對比材料對核素鈾及伴生重金屬銅、鉛、鎘、鉻五種離子的溶液吸附特性以及吸附機理,在此基礎(chǔ)上針對膨化稻殼的應(yīng)用工藝參數(shù)進行了試驗研究,取得了如下預(yù)期的研究成果和結(jié)論:(1)通過制備工藝條件的研究,控制原料加水量30.00%,進出料溫度100℃和250℃,助膨化劑濃度6.00%時,制備出結(jié)構(gòu)疏松和裂解度高,纖維表面光滑有序,比表面積、含水率、孔容、潤濕性高,熱穩(wěn)定性高的吸附材料膨化稻殼。采用XRF、XPS、EDS、XRD分析表明,膨化改性促使稻殼內(nèi)Si O2等網(wǎng)絡(luò)點暴露,吸附材料細纖維含量增加,表面微孔狀結(jié)構(gòu)增加,半纖維素、木素等填充在微孔網(wǎng)絡(luò)中,改性后的-OH、-CH2-、-CO-等游離基團的數(shù)量有所增加,化學(xué)吸附性能改善。(2)天然稻殼/膨化稻殼對比靜態(tài)吸附實驗發(fā)現(xiàn),膨化稻殼最大吸附量較天然稻殼提高較大,吸附量隨著初始離子溶液濃度、接觸時間及溶液溫度的增加而增大,達到吸附平衡的時間很短,U6+在60 min內(nèi)達到吸附平衡,除核素U6+外,其他離子在30 min內(nèi)達到吸附平衡,此吸附是一個快速吸附的過程。膨化稻殼對U6+離子的靜態(tài)吸附平衡數(shù)據(jù)符合Freundlich吸附模型,其U6+最大吸附量為18.461 mg/g;Cu2+、Pb2+、Cr3+、Cd2+幾種離子靜態(tài)吸附平衡數(shù)據(jù)符合Langmuir吸附等溫模型,其最大吸附量分別為18.52 mg/g、41.67 mg/g、5.084mg/g、24.39 mg/g。吸附過程符合準二級動力學(xué)模型;吸附過程由膜擴散和顆粒內(nèi)擴散聯(lián)合控制,顆粒內(nèi)擴散速率的大小是決定整個吸附進程的關(guān)鍵。(3)膨化稻殼對五種U6+、Cu2+、Pb2+、Cr3+、Cd2+目標離子的吸附符合Bohrat Adams模型,吸附容量(N0)分別達到了470.353 mg/L,509.546 mg/L,589.838mg/L,631.956 mg/L,552.018 mg/L。膨化稻殼動態(tài)柱吸附五種目標離子的吸附符合Thomas模型和Yoon-Nelson模型,其擬合參數(shù)為膨化稻殼的工業(yè)化應(yīng)用提供可靠的設(shè)計參數(shù),動態(tài)柱吸附過程的最佳控制條件是低濃度進水、低流速和增高填料層高度。(4)用鹽酸做洗脫劑的脫附實驗表明,膨化稻殼對U6+、Cu2+、Pb2+、Cr3+、Cd2+脫附率分別達到了89.046%、96.43%、84.18%、92.21%、83.46%;通過20次再生循環(huán)后,U6+、Cu2+、Pb2+、Cr3+、Cd2+其吸附率仍然達到一次吸附率的32.98%、41.41%、25.66%、33.23%、30.43%。(5)定量研究膨化稻殼吸附去除核素鈾及伴生重金屬銅、鉛、鎘、鉻五種離子過程中離子交換和酸堿沉淀的比例,研究結(jié)果表明:膨化稻殼通過離子交換和酸堿沉淀產(chǎn)生的吸附量占吸附量比例分別為U6+(19.83%)、Cu2+(30.73%)、Pb2+(23.18%)、Cr3+(31.6%)、Cd2+(45.01%);推測膨化稻殼對于Cu2+、Cr3+、Cd2+的吸附化學(xué)吸附比例高,對于U6+、Pb2+離子物理吸附比例高;化學(xué)吸附機理主要為-U6+、-Cu2+、-Pb2+、-Cr3+、-Cd2+與膨化稻殼的-OH、-CH2-、-CO-官能團發(fā)生離子交換,其次與表面酸性含氧官能團發(fā)生化學(xué)還原;化學(xué)吸附中對U6+離子吸附以多分子層吸附為主,Cu2+、Pb2+、Cr3+、Cd2+四種離子以單分子層吸附為主,化學(xué)吸附產(chǎn)生的分子層間吸附是主要的吸附能力。通過理論分析探討和大量的實驗數(shù)據(jù)證明,改性制備的新型生物質(zhì)吸附材料膨化稻殼在礦山重金屬環(huán)境污染治理,特別是核礦冶核素及伴生重金屬廢液處理及環(huán)境修復(fù)方面具有重要的應(yīng)用價值。
【學(xué)位單位】:北京有色金屬研究總院
【學(xué)位級別】:博士
【學(xué)位年份】:2016
【中圖分類】:X75;O647.3
【部分圖文】:

加水量,出料,進料


.3.1.2 進料和出料溫度的影響圖 2.1 加水量對膨化量和產(chǎn)品的影響Fig2.1 The effect of added Water on theexpansion and the product圖 2.2 加水量對膨化量和產(chǎn)品的影響Fig2.2 The effect of added Water on the expansionand the product

加水量,出料,進料


.3.1.2 進料和出料溫度的影響圖 2.1 加水量對膨化量和產(chǎn)品的影響Fig2.1 The effect of added Water on theexpansion and the product圖 2.2 加水量對膨化量和產(chǎn)品的影響Fig2.2 The effect of added Water on the expansionand the product

進口溫度,加水量,出料,進料


.1.2 進料和出料溫度的影響圖 2.1 加水量對膨化量和產(chǎn)品的影響Fig2.1 The effect of added Water on theexpansion and the product圖 2.2 加水量對膨化量和產(chǎn)品的影響Fig2.2 The effect of added Water on the expansionand the product

【參考文獻】

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2 李s

本文編號:2816647


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