當(dāng)今社會(huì)的環(huán)境污染問(wèn)題已經(jīng)對(duì)人類的生存與發(fā)展造成了嚴(yán)重的危害,重金屬離子和多環(huán)芳烴是兩個(gè)主要的環(huán)境污染物,也是人們提到環(huán)境問(wèn)題時(shí)重點(diǎn)關(guān)注的對(duì)象。盡管一些重金屬離子對(duì)人體來(lái)說(shuō)屬于必需元素,但由于這些離子的非降解性,體內(nèi)累積過(guò)多后一樣會(huì)嚴(yán)重的影響我們的健康。硝基多環(huán)芳烴(Nitro-PAHs)是一類潛在的誘變和致癌環(huán)境污染物,容易吸附在環(huán)境顆粒物上逐漸累積,能夠隨著環(huán)境PM25顆粒一起進(jìn)入人體肺部和血液中,對(duì)人體造成相當(dāng)大的危害。因此,建立對(duì)于重金屬離子和硝基多環(huán)芳烴的快速檢測(cè)方法具有非常重要的意義。本論文利用羅丹明B、熒光素和咔唑?yàn)榘l(fā)色團(tuán),設(shè)計(jì)合成了多個(gè)識(shí)別重金屬離子Cu2+和Cr3+的離子探針,并對(duì)其光譜特性和識(shí)別性能進(jìn)行了相應(yīng)的研究,取得了一些有意義的結(jié)果。另外,建立了一種簡(jiǎn)便快速、靈敏度高、儀器簡(jiǎn)單的檢測(cè)硝基多環(huán)芳烴的新方法,并且成功地用于PM2.5顆粒中硝基多環(huán)芳烴的檢測(cè)。具體工作內(nèi)容如下：1、對(duì)于重金屬離子和硝基多環(huán)芳烴的污染來(lái)源及對(duì)人體的危害進(jìn)行了闡述,概述了至目前為止對(duì)于重金屬離子及硝基多環(huán)芳烴檢測(cè)方法的研究進(jìn)展,尤其是對(duì)于本論文涉及的Cu2+和Cr3+在熒光探針?lè)矫娴难芯窟M(jìn)展進(jìn)行了詳細(xì)介紹。2、以熒光素為發(fā)色基團(tuán),以糠醛為接受體,設(shè)計(jì)合成了一種對(duì)Cu2+具有識(shí)別功能的離子比色探針糠醛熒光素酰腙(FFH),Cu2+的存在將會(huì)引起FFH的紫外可見(jiàn)吸收光譜發(fā)生變化,光譜在502nm波長(zhǎng)處出現(xiàn)新的吸收峰,同時(shí)溶液的顏色也發(fā)生由無(wú)色到黃色的變化。機(jī)理分析表明FFH和Cu2+之間形成了1：1的配位化合物導(dǎo)致熒光素母體環(huán)的開(kāi)環(huán),FFH和Cu2+之間的配位常數(shù)是6.1×104L·mol-1。FFH對(duì)Cu2+具有良好的選擇性,在Cu2+濃度6.6-330μmol·L-1的范圍內(nèi),502nm波長(zhǎng)處吸光光度值的變化與Cu2+濃度成良好的線性關(guān)系,同時(shí)該探針可以實(shí)現(xiàn)對(duì)Cu2+的比色檢測(cè)。3、設(shè)計(jì)合成了對(duì)Cu2+具有設(shè)別功能的比色探針3溴-5-甲基-水楊醛羅丹明酰腙(BMSRH),該探針以羅丹明B為發(fā)色基團(tuán),以3溴-5甲基-水楊醛為接受體,通過(guò)與Cu2+結(jié)合后探針溶液的光譜及溶液顏色的變化來(lái)實(shí)現(xiàn)對(duì)Cu2+的快速識(shí)別。結(jié)果表明,在乙腈和水的體系中,探針BMSRH與Cu2+形成了1：1的絡(luò)合物,絡(luò)合常數(shù)為3.2×104L·mol-1,在Cu2+濃度為0.667-240μmol·L-1的范圍內(nèi),探針在552nm波長(zhǎng)處吸光光度值的變化與Cu2+濃度成良好的線性關(guān)系。常見(jiàn)的堿金屬、堿土金屬和過(guò)渡金屬對(duì)其識(shí)別性能沒(méi)有任何影響。4、用3-氨基-9-乙基咔唑和乙二醛相結(jié)合,設(shè)計(jì)合成了一種包含乙二胺配位基團(tuán)以及咔唑發(fā)色基團(tuán)的熒光分子探針N,N二-9-乙基咔唑-3-基乙二胺(BECED)。該探針在pH值7.4的乙醇和水溶劑中對(duì)Cr3+表現(xiàn)出良好的選擇性。Cr3+的存在使得BECED在波長(zhǎng)438nm處的熒光發(fā)射逐漸減弱。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明BECED和Cr3+之間形成了1：1的絡(luò)合物,絡(luò)合常數(shù)為1.4×104L·mol-1,最低檢測(cè)限為0.1 μmol·L-1。5、利用兩步簡(jiǎn)便方法合成了新型磁性氧化石墨烯復(fù)合材料(MAOG), MAOG既可以作為富集材料對(duì)環(huán)境中的硝基多環(huán)芳烴(Nitro-PAHs)進(jìn)行富集處理,同時(shí)又可以作為MALDI-TOFMS質(zhì)譜分析的新基質(zhì)。MAOG材料在完成對(duì)樣品富集后借助于外部磁場(chǎng)能很方便地從樣品中分離出來(lái),很大程度上簡(jiǎn)化了樣品的分離過(guò)程。而且以富集樣品的MAOG材料為基質(zhì)直接進(jìn)行MALDI-TOFMS分析,MAOG材料對(duì)質(zhì)譜結(jié)果基本不會(huì)產(chǎn)生干擾影響,在負(fù)離子模式下,Nitro-PAHs可以被成功地檢測(cè)出來(lái)。我們建立了一種用MALDI-TOFMS快速檢測(cè)Nitro-PAHs的新方法,并成功地應(yīng)用于環(huán)境PM2.5顆粒中的Nitro-PAHs檢測(cè),得到很好的結(jié)果。
【學(xué)位單位】：山西大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2014
【中圖分類】：O652;X830

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2807579