【摘要】： 輝光放電等離子體水處理技術(shù)是近十余年發(fā)展起來(lái)的具有工藝靈活,放電電壓低,適合處理高含鹽量廢水和無(wú)二次污染的新型水處理高級(jí)氧化技術(shù)。目前輝光放電等離子體降解水中有機(jī)污染物尚存在能量利用率較低的缺點(diǎn)。本論文利用加入鐵鹽催化放電過(guò)程中產(chǎn)生的過(guò)氧比氫生成羥基自由基來(lái)加速有機(jī)物的降解,以提高等離子體的能量利用效率。實(shí)驗(yàn)結(jié)果發(fā)現(xiàn)鐵離子的催化效果優(yōu)于亞鐵離子,本研究為Fenton試劑處理有機(jī)廢水提供了新的思路。 鉻化合物廣泛應(yīng)用于電鍍,制革,冶金等行業(yè)。這些工業(yè)在生產(chǎn)過(guò)程中排放出大量的含鉻廢水,其中含有強(qiáng)致癌性的六價(jià)鉻。常規(guī)含鉻廢水的治理方法需要大量的還原劑并產(chǎn)生二次污染。本論文首次運(yùn)用輝光放電等離子體誘導(dǎo)還原模擬含鉻廢水中六價(jià)鉻,發(fā)現(xiàn)輝光放電等離子體能有效地將六價(jià)鉻還原為三價(jià)鉻,為等離子體在水中有毒重金屬的還原去除開(kāi)拓了新領(lǐng)域。 本論文分為兩部分共五章: 第一章介紹了典型等離子體水處理工藝及基本原理,比較了各種等離子體水處理技術(shù)的優(yōu)缺點(diǎn);并討論了含鉻廢水的治理方法現(xiàn)狀和未來(lái)的發(fā)展趨勢(shì)。 第二章以硝基苯水溶液為模擬廢水,考察了污染物初始濃度、電流、電壓和溶液體積等實(shí)驗(yàn)參數(shù)對(duì)硝基苯輝光放電等離子體降解的影響;比較了高壓脈沖放電和輝光放電在硝基苯的去除和過(guò)氧化氫的生成方面的能量效率;探討了硝基苯的降解機(jī)理。結(jié)果表明無(wú)催化劑條件下硝基苯降解遵守一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)規(guī)律,在450-550V之間,一級(jí)反應(yīng)速率常數(shù)與放電電流成正比,與溶液體積成反比。當(dāng)電壓低于450 V時(shí),速率常數(shù)急劇降低;pH值對(duì)降解沒(méi)有明顯的影響;主要中間產(chǎn)物為硝基苯酚,苯酚,1,3-二硝基苯、羧酸、硝酸根和亞硝酸根,最終產(chǎn)物是硝酸根離子、水和二氧化碳。降解過(guò)程中有過(guò)氧化氫生成,鐵鹽對(duì)硝基苯降解有明顯的催化作用。 第三章考察了電解質(zhì)種類、自由基清除劑、催化劑等條件對(duì)雙酚A降解及過(guò)氧化氫生成的影響。結(jié)果表明在氯化鈉電解質(zhì)溶液中雙酚A降解速率最大,但過(guò)氧化氫生成速率最低。自由基清除劑對(duì)雙酚A的降解和過(guò)氧化氫的生成有抑制作用,三價(jià)鐵離子的催化作用優(yōu)于亞鐵離子。鐵鹽存在時(shí)雙酚A降解的中間產(chǎn)物量比較高,無(wú)鐵鹽存在時(shí)降解中間產(chǎn)物主要為羧酸。研究發(fā)現(xiàn)輝光放電等離了體降解雙酚A的能量效率高于光催化。 第四章系統(tǒng)地研究了鐵鹽對(duì)輝光放電等離子體降解苯酚的催化作用,結(jié)果表明在放電過(guò)程中有大量過(guò)氧化氫生成,三價(jià)鐵離子的催化效果優(yōu)于二價(jià)鐵離子。原因是輝光放電等離子體產(chǎn)生了羥基自由基和過(guò)氧化氫,羥基自由基與苯酚反應(yīng)生成二羥基環(huán)己二烯自由基,該自由基有還原性,能將鐵離子還原成亞鐵離子,亞鐵離子與過(guò)氧化氫反應(yīng)生成更多的羥基自由基,如此循環(huán)。在鐵鹽存在下,中間產(chǎn)物主要為對(duì)苯二酚,鄰苯二酚和對(duì)苯醌。 第五章嘗試運(yùn)用輝光放電等離子體還原模擬含鉻廢水中的六價(jià)鉻,考察了電壓、pH值和自由基清除劑對(duì)六價(jià)鉻還原的影響并對(duì)其機(jī)理進(jìn)行了初步的解釋。結(jié)果發(fā)現(xiàn)輝光放電等離子體能有效地誘導(dǎo)還原模擬廢水中的六價(jià)鉻為三價(jià)鉻,降低pH值和加入羥基自由基清除劑有利于還原。在溶液初始pH值為2,和100 mg/L苯酚存在的條件下,100 mg/L的六價(jià)鉻可以在10分鐘內(nèi)被完全還原去除。研究發(fā)現(xiàn)輝光放電等離子體誘導(dǎo)還原六價(jià)鉻的能量效率高于光催化。
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2008
【分類號(hào)】：X703

【引證文獻(xiàn)】

相關(guān)博士學(xué)位論文 前1條

1 張祥龍;高壓脈沖水中放電特性及亞甲基藍(lán)模擬廢液降解研究[D];北京交通大學(xué);2012年

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前4條

1 翁棣;脈沖電暈法處理VOCs的研究[D];浙江大學(xué);2010年

2 倪巖巖;等離子體降解甲基叔丁基醚及改性殼聚糖對(duì)染料的去除[D];浙江工業(yè)大學(xué);2011年

3 賈明華;等離子催化甲烷蒸汽重整實(shí)驗(yàn)與數(shù)值研究[D];哈爾濱工程大學(xué);2012年

4 吳少帥;低溫等離子體降解水和土壤中幾種典型有機(jī)污染物的研究[D];浙江大學(xué);2014年

本文編號(hào)：2799202