發(fā)布時(shí)間：2020-08-04 06:08

【摘要】：顆粒有機(jī)物種類繁多、結(jié)構(gòu)復(fù)雜,而且物化性質(zhì)差異較大,這導(dǎo)致人們對(duì)顆粒有機(jī)物的濃度水平、化學(xué)組成以及來(lái)源解析等的研究都十分有限。因此對(duì)顆粒有機(jī)物問(wèn)題的深入研究是改善中國(guó)環(huán)境空氣質(zhì)量的主要難點(diǎn)之一。開(kāi)展華北平原區(qū)域大氣顆粒有機(jī)物的研究,掌握顆粒有機(jī)物的污染特性、化學(xué)組成和主要污染來(lái)源,了解華北平原區(qū)域氣溶膠污染成因,對(duì)華北平原區(qū)域環(huán)境空氣質(zhì)量的改善和PM_(2.5)達(dá)標(biāo)具有重要的意義。本文通過(guò)野外觀測(cè)、實(shí)驗(yàn)室分析和模型模擬等方法對(duì)華北平原區(qū)域點(diǎn)(郊區(qū)點(diǎn))冬季PM_(2.5)樣品進(jìn)行采集與分析。觀測(cè)期間華北平原區(qū)域點(diǎn)(郊區(qū)點(diǎn))PM_(2.5)的平均質(zhì)量濃度為100.69±42.59?g/m~3,說(shuō)明觀測(cè)期間該區(qū)域大氣污染嚴(yán)重。有機(jī)碳(16.62%)和二次無(wú)機(jī)組份(sulfate,nitrate and ammonium,SNA)(35.6%)是PM_(2.5)的重要組成部分。并且SNA在PM_(2.5)中所占比重越來(lái)越高,表明華北平原區(qū)域點(diǎn)(郊區(qū)點(diǎn))冬季顆粒物二次污染加重。PM_(2.5)中有機(jī)碳(Organic carbon,OC)和元素碳(Elemental carbon,EC)的濃度分別為16.74±8.00?g/m~3和5.78±2.69?g/m~3,發(fā)現(xiàn)觀測(cè)期間生物質(zhì)燃燒以及機(jī)動(dòng)車排放是OC和EC的主要污染源,而燃煤同樣做出了一定的貢獻(xiàn)。通過(guò)EC示蹤OC/EC法估算二次有機(jī)碳(Secondary organic carbon,SOC)結(jié)果表明華北區(qū)域點(diǎn)冬季SOC是OC的重要組成部分。分析了臭氧、相對(duì)濕度(Relative humidity,RH)、含水量和酸度對(duì)SOC生成的影響,分析結(jié)果表明在含水量較高、H~+濃度較高情況下液相酸催化反應(yīng)可能對(duì)SOC具有重要貢獻(xiàn)。為揭示華北平原區(qū)域點(diǎn)(郊區(qū)點(diǎn))冬季顆粒有機(jī)物污染特征,基于氣相色譜質(zhì)譜儀(Gas chromatography mass spectrometer,GC-MS)選取150種化合物作為研究對(duì)象。結(jié)果表明顆粒有機(jī)物中以糖類、正構(gòu)烷烴和二元羧酸為主。區(qū)域點(diǎn)的糖類濃度明顯高于其他物種濃度,說(shuō)明生物質(zhì)燃燒對(duì)大氣污染影響顯著。通過(guò)正構(gòu)烷烴碳最大指數(shù)和碳優(yōu)勢(shì)指數(shù)分析,發(fā)現(xiàn)區(qū)域點(diǎn)主要受到人為源的影響,同時(shí)還受到一定的生物源影響。對(duì)于多環(huán)芳烴(Polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)和藿烷類化合物等主要來(lái)自于人為源排放的物種,分布特征明顯表現(xiàn)為機(jī)動(dòng)車排放對(duì)顆粒有機(jī)物的貢獻(xiàn)較大。對(duì)生物源和人為源二次有機(jī)示蹤物的分析方法進(jìn)行了研究。分析了3類生物源示蹤物和1類人為源示蹤物的濃度水平,并利用示蹤物產(chǎn)率法對(duì)華北平原區(qū)域點(diǎn)(郊區(qū)點(diǎn))冬季生物源和人為源二次有機(jī)氣溶膠(Secondary organic aerosols,SOA)的濃度水平進(jìn)行了估算,研究了生物源和人為源SOA對(duì)大氣細(xì)顆粒物的貢獻(xiàn),研究結(jié)果表明異戊二烯、α-蒎烯、β-丁香烯和甲苯作為前體物生成SOA的濃度分別為0.45±0.25?g/m~3、1.32±0.72?g/m~3、3.00±1.78?g/m~3和2.20±1.32?g/m~3。使用化學(xué)質(zhì)量平衡(Chemical mass balance,CMB)模型對(duì)采樣點(diǎn)顆粒有機(jī)物來(lái)源進(jìn)行了解析,結(jié)果表明生物質(zhì)燃燒(36.3%)和機(jī)動(dòng)車排放(17.9%)是該站點(diǎn)顆粒有機(jī)物的重要來(lái)源,說(shuō)明冬季生物質(zhì)燃燒現(xiàn)象較多;機(jī)動(dòng)車保有量的增加加重了機(jī)動(dòng)車排放對(duì)大氣污染的貢獻(xiàn)。CMB模型和示蹤物產(chǎn)率法的解析結(jié)果總共可以解釋測(cè)定OC的89.6%,約有10.4%OC的來(lái)源無(wú)法解析,可能是存在其他一次和二次來(lái)源。
【學(xué)位授予單位】：河北工程大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：X513
【圖文】：

技術(shù)路線圖

圖 2-1 四通道大氣顆粒物智能采樣儀Fig.2-1 The four channel intelligent atmospheric particulate matter samp分析M2.5質(zhì)量濃度分析 膜采樣頭的切割粒徑為 2.5 m，通過(guò)計(jì)算 Teflon 膜質(zhì)量的2.5的質(zhì)量。具體操作步驟如下：提前將 Teflon 膜放入平衡室內(nèi)的溫度（T=20±1 ℃）和相對(duì)濕度（RH=40±5）；稱量前行靜電處理，以去除樣品膜上的電荷；使用高精度天平對(duì)稱量?jī)纱�，每十個(gè)樣品重復(fù)稱量一次，若偏差超過(guò)±0.0000后膜質(zhì)量平均值與采樣前膜質(zhì)量平均值的差值即為 PM2.5質(zhì)溶性組分分析組分分析分為樣品前處理和離子色譜儀分析兩部分，以下。

第二章 樣品采集與分析線系列采用不同濃度的蔗糖標(biāo)液。需每天用蔗糖標(biāo)準(zhǔn)溶液校穩(wěn)定性。將蔗糖標(biāo)準(zhǔn)液注射到空白石英膜上，將分析結(jié)果和對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差≤5 %。析時(shí)，需要做平行性驗(yàn)證，一般在檢測(cè)限范圍之內(nèi)的樣品的6 %之間。在樣品測(cè)定過(guò)程中，取樣品量的 10 %作平行樣分析測(cè)定十個(gè)樣品進(jìn)行一次平行樣分析，確保儀器檢測(cè)的穩(wěn)定性 為實(shí)驗(yàn)用 EC/OC 碳分析儀。

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本文編號(hào)：2780156