【摘要】：由于層狀堆疊的氧化石墨烯、部分還原石墨烯膜具有超薄、高流量、節(jié)能等特點(diǎn),可實(shí)現(xiàn)溶液中精確的離子和分子篩選,在水的脫鹽、凈化;氣體、離子分離;生物傳感;質(zhì)子導(dǎo)體;鋰電池和超級(jí)電容等領(lǐng)域有巨大的潛在應(yīng)用。不同于碳納米管制備的濾膜具有固定尺寸的納米管孔徑,氧化石墨烯膜內(nèi)部的氧化石墨烯片層之間的層間距是可變動(dòng)的空間。這導(dǎo)致了氧化石墨烯膜在應(yīng)用于過濾時(shí)對(duì)小尺寸分子的截留形成了一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。盡管有很多嘗試去調(diào)節(jié)、控制氧化石墨烯的層間距,但由于氧化石墨烯膜在溶液中的溶脹,要在溶液中保持氧化石墨烯膜的穩(wěn)定分離--保持足夠小的尺寸的層間距以截留小離子,仍然是巨大的困難,這極大的影響了氧化石墨烯膜的應(yīng)用。在本文中,我們通過實(shí)驗(yàn),用氧化石墨烯膜實(shí)現(xiàn)了高效、選擇性的離子截留,利用離子自身控制層間距,截留篩選了包括K+、Na+、Ca2+、Li+和Mg2+在內(nèi)的常見的海水中的離子。層間距的控制的精確程度達(dá)到1?。而且,用一種離子控制層間距后的氧化石墨烯膜,可以截留水合離子體積較大的需要更大層間距才能通過的其他離子。第一性原理計(jì)算以及紫外吸收光譜實(shí)驗(yàn)的結(jié)果表明,離子控制層間距后而截留離子的這種意外的行為是由于很強(qiáng)的非共價(jià)鍵的陽離子-π作用以及穩(wěn)定的氫鍵網(wǎng)絡(luò)作用下,水合陽離子被吸附在氧化石墨烯片層的氧化基團(tuán)和芳環(huán)共存的區(qū)域。這些發(fā)現(xiàn)為氧化石墨烯膜在水的脫鹽凈化、鋰電池、超級(jí)電容、分子離子篩選過濾以及其他領(lǐng)域的應(yīng)用,打開了新途徑。除了基于陽離子-π作用的對(duì)無機(jī)金屬離子的強(qiáng)吸附,利用第一性原理的計(jì)算發(fā)現(xiàn)π環(huán)和石墨烯薄片表面之間也具有強(qiáng)吸附。隨富電子π環(huán)的增多,吸附能明顯增強(qiáng),在吸附過程中表現(xiàn)出π-π相互作用的重要性。通過石墨烯等碳基材料對(duì)不同芳環(huán)個(gè)數(shù)的藥物的吸附實(shí)驗(yàn),發(fā)現(xiàn)吸附速率和芳環(huán)結(jié)構(gòu)直接相關(guān)。熒光實(shí)驗(yàn)證實(shí)石墨烯對(duì)熒光劑的吸附主要是π-π作用,并導(dǎo)致了熒光劑的熒光淬滅。π-π作用的理論和實(shí)驗(yàn)結(jié)果,為富含芳香環(huán)碳基材料在對(duì)水溶液中的有機(jī)物的有效吸附給出了機(jī)制解釋,為碳基材料對(duì)水溶液中的有機(jī)物污染物的處理提供了理論依據(jù)。
【學(xué)位授予單位】：上海大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：TQ028.8;X703
【圖文】：

圖 1.1 （a）層狀 GO膜，（b） GO 膜的橫截面圖，（c）GO膜的滲透 (a) layered GO membrane; (b) cross section of GO membrane; (c) Ion penetratimembrane.石墨烯相關(guān)的用于水處理（脫鹽）的膜主要分兩類，一類是含納層（只有一個(gè)碳原子厚）的石墨烯膜,如圖 1.2（a）所示；另一層堆疊而成的 GO 膜，如圖 1.2（b）所示。Surwade 等人對(duì)石墨烯擊打孔，并利用氧化等離子刻蝕的方法，通過調(diào)節(jié)氧化時(shí)間來控比例[8]。利用打好孔的石墨烯作為反滲透膜，在壓力的驅(qū)動(dòng)下，率接近 100%，而水分子則可快速通過。但同時(shí)也伴隨著一些問題的孔很難生成，孔密度的增加會(huì)削弱石墨烯的機(jī)械性質(zhì)，制作大比較困難，而且氧化腐蝕和離子轟擊技術(shù)比較昂貴。

（a）層狀 GO膜，（b） GO 膜的橫截面圖，（c）GO膜ed GO membrane; (b) cross section of GO membrane; (c) Ionmembrane.相關(guān)的用于水處理（脫鹽）的膜主要分兩類，一有一個(gè)碳原子厚）的石墨烯膜,如圖 1.2（a）所示成的 GO 膜，如圖 1.2（b）所示。Surwade 等人，并利用氧化等離子刻蝕的方法，通過調(diào)節(jié)氧化利用打好孔的石墨烯作為反滲透膜，在壓力的100%，而水分子則可快速通過。但同時(shí)也伴隨著難生成，孔密度的增加會(huì)削弱石墨烯的機(jī)械性質(zhì)，而且氧化腐蝕和離子轟擊技術(shù)比較昂貴。

3 （a）GO膜醇水分離的示意圖，（b）層狀 GO膜的結(jié)構(gòu)ematic diagram of the separation of alcohol and water in GO mstructure of layered GO membrane.用 GO 層層堆疊成 GO 膜外，科研工作者又相繼提即用其它有機(jī)分子或者聚合物嵌入 GO 層與層之間再進(jìn)行分離實(shí)驗(yàn)。例如，浙江大學(xué)高超小組在 GO GO 膜，利用兩者的協(xié)同效應(yīng)進(jìn)行膜分離實(shí)驗(yàn)[14, 1

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本文編號(hào)：2775549